制备方法对Ni/SBA-15上甲烷干重整性能影响研究
发布时间：2024-05-08 00:26
甲烷干重整反应(Dry reforming of methane,DRM),该反应有效地利用了自然界中存在最广泛的两大温室气体,即甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)。该反应不仅有助于减轻全球气候变暖,解决目前严重的温室效应问题,而且获得的产物中合成气H2/CO比值接近于1,可作为费-托合成和羰基合成的原料。然而,催化剂失活是该反应存在的主要问题。镍基催化剂活性较高,价格便宜,从经济可行性和催化性能角度考虑,镍基催化剂具有非常好的研究价值和应用前景。本文采用浸渍法制备了 Ni-SBA-15催化剂,其载体SBA-15的模板剂通过乙醇萃取处理。乙醇萃取法工艺简单,避免了高温煅烧,节约能源,对载体破坏作用较小。结果表明,利用浸渍法把Ni引入到载体SBA-15上具有明显的制备优势。乙醇萃取模板法比煅烧法处理模板剂相比处理条件比较温和,能够在很大程度避免载体的收缩和硅羟基的完全破坏。浸渍过程中,载体部分的硅羟基提高了活性组分Ni的分散和增强金属载体的相互作用。因此,在DRM反应中具有好的催化性能和强的抗积炭性能。采用固相研磨法将活性组分Ni引入到有模板剂的介孔载体SBA-15,KIT-6和MCM-...
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 前言
1.2 甲烷重整制合成气主要路径
1.2.1 甲烷水蒸气重整
1.2.2 甲烷部分氧化重整
1.2.3 甲烷干重整
1.3 DRM反应制合成气研究进展
1.3.1 甲烷干重整反应热力学
1.3.2 甲烷干重整催化剂研究
1.4 镍基催化剂的失活
1.4.1 积炭
1.4.2 烧结
1.4.3 失活的解决措施
1.5 本论文的主要研究内容
1.5.1 研究背景
1.5.2 研究内容
1.5.3 创新点
第二章 实验部分
2.1 实验试剂及设备
2.2 催化剂的活性测试
2.3 催化剂的表征手段
2.3.1 N2吸附-脱附
2.3.2 X-射线衍射(XRD)
2.3.3 H2-程序升温还原(H2-TPR)
2.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)
2.3.5 透射电子显微镜(TEM)
2.3.6 热重-差热扫描热分析仪(TG-DSC)
第三章 乙醇萃取模板剂+浸渍法制备Ni/SBA-15的甲烷干重整性能研究
3.1 引言
3.2 催化剂制备
3.2.1 载体的制备
3.2.2 催化剂的制备
3.3 催化剂的表征
3.3.1 催化剂的XRD表征
3.3.2 催化剂的N2吸附脱附表征
3.3.3 催化剂的H2-TPR表征
3.3.4 催化剂的TEM表征
3.4 催化剂的活性评价
3.4.1 不同萃取温度活性结果
3.4.2 不同萃取时间活性结果
3.4.3 不同萃取次数活性结果
3.4.4 模板剂萃取煅烧处理活性结果
3.5 催化剂的寿命评价
3.6 催化剂寿命后的表征结果
3.6.1 催化剂的TEM表征
3.6.2 催化剂的TG-DSC表征
3.7 讨论
3.8 本章小结
第四章 固相研磨法制备的Ni-SBA-15、Ni-KIT-6和Ni-MCM-41催化剂上甲烷干重整研究
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 载体的制备
4.2.2 催化剂的制备
4.3 催化剂的表征
4.3.1 催化剂的XRD表征
4.3.2 催化剂的N2吸脱附表征
4.3.3 催化剂的H2-TPR表征
4.3.4 催化剂的XPS表征
4.3.5 催化剂的TEM表征
4.4 催化剂的干重整性能
4.4.1 催化剂的活性评价
4.4.2 催化剂的稳定性评价
4.5 100 h重整测试后催化剂的表征
4.5.1 TEM表征
4.5.2 TG-DSC表征
4.6 结果和讨论
4.7 本章小结
第五章 总结与展望
5.1 研究总结
5.2 研究展望
致谢
参考文献
附录A 攻读硕士研究生期间的研究成果
附录B 攻读硕士研究生期间参与的科研项目
本文编号：3967220
【文章页数】：86 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 前言
1.2 甲烷重整制合成气主要路径
1.2.1 甲烷水蒸气重整
1.2.2 甲烷部分氧化重整
1.2.3 甲烷干重整
1.3 DRM反应制合成气研究进展
1.3.1 甲烷干重整反应热力学
1.3.2 甲烷干重整催化剂研究
1.4 镍基催化剂的失活
1.4.1 积炭
1.4.2 烧结
1.4.3 失活的解决措施
1.5 本论文的主要研究内容
1.5.1 研究背景
1.5.2 研究内容
1.5.3 创新点
第二章 实验部分
2.1 实验试剂及设备
2.2 催化剂的活性测试
2.3 催化剂的表征手段
2.3.1 N2吸附-脱附
2.3.2 X-射线衍射(XRD)
2.3.3 H2-程序升温还原(H2-TPR)
2.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)
2.3.5 透射电子显微镜(TEM)
2.3.6 热重-差热扫描热分析仪(TG-DSC)
第三章 乙醇萃取模板剂+浸渍法制备Ni/SBA-15的甲烷干重整性能研究
3.1 引言
3.2 催化剂制备
3.2.1 载体的制备
3.2.2 催化剂的制备
3.3 催化剂的表征
3.3.1 催化剂的XRD表征
3.3.2 催化剂的N2吸附脱附表征
3.3.3 催化剂的H2-TPR表征
3.3.4 催化剂的TEM表征
3.4 催化剂的活性评价
3.4.1 不同萃取温度活性结果
3.4.2 不同萃取时间活性结果
3.4.3 不同萃取次数活性结果
3.4.4 模板剂萃取煅烧处理活性结果
3.5 催化剂的寿命评价
3.6 催化剂寿命后的表征结果
3.6.1 催化剂的TEM表征
3.6.2 催化剂的TG-DSC表征
3.7 讨论
3.8 本章小结
第四章 固相研磨法制备的Ni-SBA-15、Ni-KIT-6和Ni-MCM-41催化剂上甲烷干重整研究
4.1 引言
4.2 催化剂的制备
4.2.1 载体的制备
4.2.2 催化剂的制备
4.3 催化剂的表征
4.3.1 催化剂的XRD表征
4.3.2 催化剂的N2吸脱附表征
4.3.3 催化剂的H2-TPR表征
4.3.4 催化剂的XPS表征
4.3.5 催化剂的TEM表征
4.4 催化剂的干重整性能
4.4.1 催化剂的活性评价
4.4.2 催化剂的稳定性评价
4.5 100 h重整测试后催化剂的表征
4.5.1 TEM表征
4.5.2 TG-DSC表征
4.6 结果和讨论
4.7 本章小结
第五章 总结与展望
5.1 研究总结
5.2 研究展望
致谢
参考文献
附录A 攻读硕士研究生期间的研究成果
附录B 攻读硕士研究生期间参与的科研项目
本文编号：3967220
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