改性ZSM-5分子筛的制备及其性质的研究

发布时间：2024-06-02 07:32

　　当今社会经济发展迅速,由此引发的环境问题也日益严重。交通行业对清洁油品的要求也日益严格。加氢裂化是劣质重馏分油生产轻质油品的重要技术,为加氢裂化催化剂赋予一定的异构化性能可以有效提高轻质油品的产率和品质。本论文的主要研究目标是探讨正构烷烃在加氢裂化过程中的异构反应路径,使其满足优质汽油馏分生产的需求。本论文选择ZSM-5分子筛作为催化剂的载体酸性组分,制备低碳烷烃的加氢裂化异构化催化剂,为了满足反应过程对催化剂性能的要求,本论文在对原料和反应路径进行分析的基础上,对ZSM-5分子筛进行了适当的改性处理和性质调控,从而满足低碳烷烃异构化的生产需求。本论文通过水热晶化法合成ZSM-5分子筛,分别采用原位晶化法和后浸渍法对合成的ZSM-5分子筛进行Ni改性,考察分子筛酸性以及活性金属与载体材料间的相互作用,然后将改性后的分子筛作为加氢裂化催化剂的载体添加组分。研究结果表明,原位引入法制备的催化剂由于较高的异构反应活性,具有更高的异构选择性,而后浸渍引入法制备的催化剂具有更高的转化率。在以上研究的基础上,本论文又选取了SAPO-11分子筛,与ZSM-5分子筛进行复合,制备了原位法ZSM-5/S...

【文章页数】：88 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文献综述
    1.1 加氢裂化技术
    1.2 正构烷烃临氢异构化反应研究进展
        1.2.1 轻质烷烃异构化反应
        1.2.2 加氢异构脱蜡反应
        1.2.3 载体性质对烷烃异构化性能的影响
    1.3 分子筛载体材料的选择
        1.3.1 微孔分子筛
        1.3.2 载体材料的选择
    1.4 分子筛改性
        1.4.1 酸碱改性
        1.4.2 金属杂原子改性
    1.5 复合分子筛的制备
        1.5.1 微-微孔复合分子筛
        1.5.2 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛合成机理
        1.5.3 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛研究进展
    1.6 文献综述小结
第2章 实验部分
    2.1 实验涉及的试剂以及仪器名称
    2.2 分子筛载体材料的合成方法
        2.2.1 ZSM-5 分子筛的合成
        2.2.2 SAPO-11 分子筛的合成
        2.2.3 ZSM-5/SAPO-11 分子筛的合成
        2.2.4 分子筛铵交换
        2.2.5 无定型硅铝(ASA)的合成
    2.3 催化剂的制备过程及方法
        2.3.1 载体的制备
        2.3.2 金属的担载
    2.4 实验材料的表征
        2.4.1 X射线衍射分析(XRD)
        2.4.2 扫描电镜分析(SEM)
        2.4.3 比表面积及孔径分析(BET)
        2.4.4 吡啶红外(Py-IR)
        2.4.5 红外(IR)
        2.4.6 气相色谱
        2.4.7 活性金属组分配位状态的测定(UV-VisDRS)
    2.5 催化剂性能评价
        2.5.1 反应原料的基本性质
        2.5.2 加氢微型反应装置
        2.5.3 反应产物的分析
第3章 Ni改性ZSM-5 分子筛的制备及性能探究
    3.1 不同母液硅铝比ZSM-5 分子筛的制备与表征
    3.2 原位引入杂原子Ni对 ZSM-5 分子筛的影响
        3.2.1 引入杂原子Ni对不同母液硅铝比的ZSM-5 分子筛的影响
        3.2.2 原位引入不同含量Ni对 ZSM-5 分子筛的影响
        3.2.3 后浸渍引入不同含量Ni对 ZSM-5 分子筛的影响
    3.3 催化剂的性能评价
        3.3.1 Ni-ZSM-5/ASA系列催化剂载体组成
        3.3.2 原位引入不同含量Ni对 ZSM-5 分子筛的影响
        3.3.3 后浸渍引入不同含量Ni对 ZSM-5 分子筛的影响
    3.4 小结
第4章 ZSM-5/SAPO-11 复合改性分子筛的制备研究
    4.1 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛制备过程中分子筛稳定性考察
        4.1.1 制备体系酸碱性对ZSM-5 分子筛性质的影响
        4.1.2 制备体系酸碱性对SAPO-11 分子筛性质的影响
    4.2 ZSM-5/SAPO-11 原位复合分子筛合成条件的优化
        4.2.1 SAPO-11 分子筛投入量对复合分子筛性质的影响
        4.2.2 ZSM-5 分子筛加入顺序对复合分子筛性质的影响
        4.2.3 水量对复合分子筛性质的影响
        4.2.4 晶化时间对复合分子筛性质的影响
        4.2.5 晶化温度对复合分子筛性质的影响
        4.2.6 ZSM-5 分子筛硅铝比对复合分子筛性质的影响
    4.3 ZSM-5/SAPO-11 原位复合分子筛的性质表征
        4.3.1 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛的晶相结构表征
        4.3.2 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛的外部形貌表征
        4.3.3 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛的EDS能谱分析表征
        4.3.4 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛的孔结构性质表征
        4.3.5 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛的红外光谱表征
        4.3.6 ZSM-5/SAPO-11 复合分子筛的吡啶红外光谱表征
    4.4 ZSM-5(SAPO-11)/ASA系列催化剂制备与性能研究
        4.4.1 ZSM-5(SAPO-11)/ASA系列催化剂的孔结构性质
        4.4.2 ZSM-5(SAPO-11)/ASA系列催化剂的紫外光谱表征
        4.4.3 ZSM-5(SAPO-11)/ASA系列催化剂异构反应性能评价
    4.5 小结
第5章 结论
参考文献
附录A 硕士期间研究成果
致谢



本文编号：3987017