离子材料协同酸催化C4烷基化反应研究

发布时间：2017-06-06 23:02

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【摘要】：C4烷基化反应生产的烷基化油是提升汽油品质的理想添加剂,生产烷基化油的工业过程也是石油炼制产业的重要过程。目前的烷基化生产工艺已经无法满足日益严峻的环境问题。因此改进烷基化生产工艺,尤其是提升烷基化催化剂,是一项非常迫切的任务。本论文的研究便是以此为出发点开展相关研究工作。本论文合成了以[N_(222)H]+为阳离子的一系列离子液体,对离子液体协同三氟甲磺酸催化异丁烷烷基化的性能进行了研究。通过对离子液体/三氟甲磺酸耦合体系的酸度的研究发现,[N_(222)H]CF_3SO_3/三氟甲磺酸耦合体系的酸度由于阴离子簇[N_(222)H(CF_3SO_3)_x]的存在表现的更加稳定,具有更加优异的催化烷基化反应的潜力。通过对[N_(222)H]CF_3SO_3/CF_3SO_3H催化体系催化烷基化的性能评价和工艺优化,取得了研究辛烷值达到97.3,C8选择性达到86.23%的高品质烷基化油。通过循环使用性能的考察发现,[N_(222)H]CF_3SO_3/CF_3SO_3H催化体系得到的烷基化油的辛烷值较纯CF_3SO_3H催化剂要高出3个单位,并且在相同条件下的循环使用寿命是纯CF_3SO_3H催化剂的1.7倍。本论文还初步合成了具有聚合物和离子液体双重优势的酸性聚合离子液体催化剂,探究了制备催化剂的工艺方法。聚合离子液体前驱体的BET表征显示,材料的孔道直径在48 nm左右,比表面积高达834.89 m2/g,远高于氧化铝、氧化硅等的比表面积。通过对酸性聚合离子液体催化剂的催化性能评价,得到了C8选择性为51.5%,研究辛烷值为90.0的烷基化油产品。连续催化性能评价结果显示,制得的酸性聚合离子液体催化剂可连续催化烷基化反应50 min以上。
【关键词】：烷基化 离子液体 三氟甲磺酸 聚合离子液体 离子簇
【学位授予单位】：河北科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TE624.9
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-18
• 1.1 研究背景与意义10-11
• 1.2 C4烷基化反应机理11-12
• 1.3 国内外烷基化技术现状及进展12-15
• 1.3.1 烷基化催化剂研究进展12-14
• 1.3.2 烷基化工艺技术发展14-15
• 1.4 课题来源及研究内容15-18
• 第2章 离子液体催化体系的制备及表征18-32
• 2.1 引言18
• 2.2 实验设备及试剂18-21
• 2.2.1 实验设备18-19
• 2.2.2 实验药品19
• 2.2.3 检测仪器19-20
• 2.2.4 离子液体合成装置20-21
• 2.3 酸性离子液体的制备与表征21-23
• 2.3.1 离子液体的合成21
• 2.3.2 离子液体的红外表征21-22
• 2.3.3 离子液体的NMR和ESI-MS表征22
• 2.3.4 离子液体的元素分析表征22-23
• 2.4 离子液体催化体系的物化性质23-30
• 2.4.1 离子液体催化体系的酸度23-27
• 2.4.2 离子液体催化体系的物理性质27-29
• 2.4.3 离子液体催化体系的腐蚀性能29-30
• 2.5 本章小结30-32
• 第3章 离子液体催化体系催化烷基化32-49
• 3.1 引言32
• 3.2 催化剂评价原料及方法32-35
• 3.2.1 反应原料32-33
• 3.2.2 烷基化反应方法及装置33-34
• 3.2.3 烷基化反应产品的分析方法34
• 3.2.4 产品辛烷值计算方法34-35
• 3.3 反应条件的优选35-46
• 3.3.1 正交实验初步筛选35-37
• 3.3.2 酸度对烷基化反应的影响37-38
• 3.3.3 酸烃比对烷基化反应的影响38-39
• 3.3.4 反应温度对烷基化反应的影响39-42
• 3.3.5 反应时间对烷基化反应的影响42-43
• 3.3.6 杂质对烷基化反应的影响43-45
• 3.3.7 烷烯比的选择45
• 3.3.8 反应压力的优选45-46
• 3.4 离子液体催化体系的循环使用性能46
• 3.5 本章小结46-49
• 第4章 酸性聚合离子液体合成及催化烷基化49-71
• 4.1 引言49
• 4.2 实验设备及试剂49-51
• 4.2.1 实验设备49-50
• 4.2.2 实验药品50
• 4.2.3 检测仪器50-51
• 4.2.4 酸性聚合离子液体合成装置51
• 4.3 酸性聚合离子液体前驱体的合成与表征51-59
• 4.3.1 聚合离子液体前驱体的合成51-52
• 4.3.2 聚合离子液体前驱体的比表面积表征52-53
• 4.3.3 聚合离子液体前驱体的红外表征53-54
• 4.3.4 聚合离子液体前驱体的热稳定性表征54-55
• 4.3.5 聚合离子液体前驱体的元素分析表征55
• 4.3.6 聚合离子液体前驱体的优选55-57
• 4.3.7 聚合离子液体前驱体的X射线衍射表征57-58
• 4.3.8 聚合离子液体前驱体的SEM和TEM表征58-59
• 4.4 酸性聚合离子液体的合成与表征59-65
• 4.4.1 酸性聚合离子液体的合成59
• 4.4.2 酸性聚合离子液体的比表面积表征59-61
• 4.4.3 酸性聚合离子液体的红外表征61-62
• 4.4.4 酸性聚合离子液体的热稳定性表征62-63
• 4.4.5 酸性聚合离子液体的X射线衍射表征63-64
• 4.4.6 酸性聚合离子液体的SEM和TEM表征64-65
• 4.4.7 酸性聚合离子液体的酸浓度表征65
• 4.5 酸性聚合离子液体的催化烷基化65-68
• 4.5.1 催化剂评价装置搭建65-66
• 4.5.2 助剂添加量的影响66-67
• 4.5.3 连续催化性能评价67-68
• 4.6 本章小结68-71
• 结论71-73
• 参考文献73-79
• 攻读硕士学位期间所发表的论文79-81
• 致谢81-83
• 个人简历83

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本文编号：427646