酸性离子液体的固载合成、表征及其在脱硫中的应用

发布时间：2017-07-03 03:02

  本文关键词：酸性离子液体的固载合成、表征及其在脱硫中的应用

  更多相关文章： 多相催化 离子液体 氧化脱硫 光催化氧化 介孔分子筛

【摘要】：为了满足新的燃料油硫含量标准,人们加大了工业化加氢脱硫技术的改进研究和非加氢脱硫技术的开发研究力度。在众多的非加氢脱硫中,氧化脱硫因其具有反应条件温和、工艺简单、非临氢操作等特点,成为近年来一个新的研究热点。(1)本研究采用嫁接法制备了固载化酸性离子液体X%-ILs@SBA-15催化剂(X=10,20,30,40,50,60)。采用HPLC、FT-IR、TG、EA等现代表征手段对固载化酸性离子液体催化剂复合材料体系的物理化学性能进行了详细表征,并将其用于模拟油的氧化萃取脱硫性能中。发现该催化剂兼具载体及离子液体的优良性能,既具有亲水性又具有亲油性,表现了较好的催化脱硫性能。实验结果得出,该反应体系的最佳脱硫反应条件为:催化剂用量为模拟油质量的1%;剂油比1:1(v:v);O/S摩尔比10;反应温度:333 K;反应时间60 min。在该条件下,模拟油中的二苯并噻吩(DBT)脱除率为82%,苯并噻吩(BT)的为85%,噻吩(T)的为88%。通过对氧化产物进行了FT-IR和GC-MS分析,可以得出其氧化萃取脱硫反应的产物主要为噻吩砜类物质。且催化剂回收使用性能较好,在循环使用4次后活性仍然可以达到72%。(2)本研究采用浸渍法制备了光催化剂DCQ-X%TiO_2/SBA-15(X=10,20,30,40;DCQ即2,9-二氯喹吖啶酮染料)。采用XRD、Raman、FT-IR、BET等现代表征手段对光催化剂DCQ-X%TiO_2/SBA-15复合材料体系的物理化学性能进行了详细表征,并将其用于模拟油的光催化氧化脱硫性能中。发现该催化剂在负载DCQ分子之后光谱响应范围变宽,可以更有效地利用太阳光,从而更有利于模拟油的光催化氧化脱硫。实验结果得出,该反应体系的最佳脱硫反应条件为:催化剂为模拟油质量的0.45%;10 mL乙腈;O/S摩尔比15;反应温度293 K;反应时间180 min。在该条件下,模拟油中的DBT)脱除率为85%,BT的为89%,T的为93%。通过对氧化产物进行了FT-IR和GC-MS分析,可以得出其光催化氧化脱硫反应的产物主要为噻吩砜类物质。且催化剂回收使用性能较好,在循环使用4次后活性仍然可以达到70%。
【关键词】：多相催化 离子液体 氧化脱硫 光催化氧化 介孔分子筛
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TE624.55
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-26
• 1.1 燃料油深度脱硫的研究意义10-11
• 1.2 燃料油中含硫化合物的种类11-13
• 1.3 燃料油脱硫技术13-22
• 1.3.1 加氢脱硫技术13-14
• 1.3.1.1 非选择性加氢脱硫技术13-14
• 1.3.1.2 选择性加氢脱硫技术14
• 1.3.2 非加氢脱硫技术14-22
• 1.3.2.1 生物脱硫技术（BDS）14-15
• 1.3.2.2 萃取脱硫技术（EDS）15-16
• 1.3.2.3 吸附脱硫技术（ADS）16
• 1.3.2.4 氧化脱硫技术（ODS）16-22
• 1.4 离子液体固载化的制备方法22-24
• 1.4.1 浸渍法22
• 1.4.2 嫁接法22-23
• 1.4.3 溶胶-凝胶法23-24
• 1.5 本研究的目的、意义及内容24-26
• 1.5.1 研究目的和意义24
• 1.5.2 研究的主要内容24-26
• 第二章 实验部分26-34
• 2.1 实验原料、试剂26-27
• 2.2 主要实验仪器27
• 2.3 测试仪器及表征方法27-29
• 2.3.1 高效液相色谱仪（HPLC）27
• 2.3.2 傅立叶变换红外光谱仪（FT-IR）27-28
• 2.3.3 X-射线衍射仪（XRD）28
• 2.3.4 N2吸附脱附表征28
• 2.3.5 热重分析仪（TGA）28
• 2.3.6 元素分析仪（EA）28
• 2.3.7 傅立叶变换拉曼光谱（FT-Raman）28
• 2.3.8 气相色谱质谱联用仪（GC-MS）28-29
• 2.3.9 核磁共振仪（NMR）29
• 2.3.10 紫外-可见漫反射分析（UV-vis）29
• 2.3.11 扫描电镜分析（SEM）29
• 2.4 催化剂活性评价29-34
• 2.4.1 模拟汽油的配置29-30
• 2.4.2 标准曲线的测定30-33
• 2.4.3 脱硫效果评价33-34
• 第三章 固载化酸性离子液体脱硫性能研究34-56
• 3.1 引言34
• 3.2 1-乙酸基3硅氧烷咪唑氯离子液体的合成与表征34-38
• 3.2.1 合成步骤34-35
• 3.2.2 H-NMR表征35-36
• 3.2.3 FT-IR表征36-38
• 3.3 1-乙酸基3硅氧烷咪唑氯离子液体@SBA-15 复合材料体系的合成38-46
• 3.3.1 不同离子液体含量复合材料体系的合成38-39
• 3.3.2 XRD表征39-40
• 3.3.3 BET表征40-42
• 3.3.4 元素分析42-43
• 3.3.5 FT-IR表征43-44
• 3.3.6 TGA表征44-45
• 3.3.7 SEM表征45-46
• 3.4 系列离子液体@SBA-15 复合材料体系脱硫性能研究46-55
• 3.4.1 复合材料体系中离子液体含量不同对氧化脱硫的影响47
• 3.4.2 催化剂用量对氧化脱硫的影响47-48
• 3.4.3 反应时间和反应温度对氧化脱硫的影响48-49
• 3.4.4 氧硫摩尔比对氧化脱硫的影响49-50
• 3.4.5 剂油比对氧化脱硫的影响50-51
• 3.4.6 催化剂对不同噻吩类含硫化合物脱硫效果的影响51-52
• 3.4.7 催化剂的回收再利用52
• 3.4.8 固载化酸性离子液体催化氧化脱硫的反应机理及产物分析52-55
• 3.5 本章小结55-56
• 第四章 光催化氧化脱硫性能研究56-71
• 4.1 引言56
• 4.2 浸渍法制备DCQ-Ti O_2/SBA-15 催化剂及表征分析56-63
• 4.2.1 浸渍法制备DCQ-Ti O_2/SBA-15 催化剂56-57
• 4.2.2 BET表征57-59
• 4.2.3 XRD表征59-60
• 4.2.4 Raman表征60-61
• 4.2.5 FT-IR表征61-62
• 4.2.6 UV-vis表征62-63
• 4.3 DCQ-Ti O_2/SBA-15 用于光催化氧化脱硫性能研究63-69
• 4.3.1 不同负载量对光催化氧化脱硫的影响64
• 4.3.2 催化剂用量对光催化氧化脱硫的影响64-65
• 4.3.3 反应时间对光催化氧化脱硫的影响65-66
• 4.3.4 氧硫摩尔比对氧化脱硫的影响66-67
• 4.3.5 光催化剂对不同噻吩类含硫化合物脱硫效果的影响67
• 4.3.6 催化剂的回收再利用67-68
• 4.3.7 光催化氧化脱硫的反应机理及产物分析68-69
• 4.4 本章小结69-71
• 结论71-73
• 参考文献73-83
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果83-84
• 致谢84-85
• 附件85

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本文编号：512100