选择性离子传输与富集的空间串联离子阱质谱仪器研究与开发

发布时间：2017-07-07 16:11

  本文关键词：选择性离子传输与富集的空间串联离子阱质谱仪器研究与开发

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【摘要】：科学技术的进步推进了人类对微观世界的探究,质谱方法是测量微观粒子的重要手段之一。随着质谱仪器设备的不断革新,它的高灵敏、高分辨、快速分析等优势逐步显著,当前已经广泛应用在航空航天、生命科学、反恐、核科学、医药、卫生、环境保护等领域。但面对大规模、复杂样品分析时,质谱仪器的分析能力显得力不从心。为了减缓质谱分析的压力,质谱仪器与其它样品纯化、分离仪器联用被广泛采纳,如GC/MS、LC/MS、CE/MS等。即便如此,质谱仪器的分析性能仍不能满足应用需求。为了进一步提高质谱仪器的分析速度,解决单一质量分析系统无法胜任的工作,多质量分析器的联用技术应运而生。本文针对蛋白组学、单细胞代谢组学等领域中低丰度目标检出率低、重复性差等问题,研究了四极离子阱质谱仪器开发的关键技术,开发了具有选择性离子传输与富集功能的空间串联离子阱质谱仪器。具体包括如下内容:第一、研究了离子阱中离子的非线性运动特性。对造成离子非线性运动的主要原因进行了分析,建立了高阶场(电场的不完美)和空间电荷效应引起的离子非线性运动模型。采用谐波平衡法求解离子的非线性运动方程,定性了高阶场和空间电荷效应对离子非线性运动的影响。在此基础上提出了一套单侧离子激发技术方案,仿真实验表明这套方案可以实现超过~90%的选择性离子弹射效率。这项技术有望提高仪器灵敏度,提高选择性离子传输效率。第二、开发了一套离子阱软件仿真平台。结合离子阱的理论模型和仿真应用需求,研究了仿真平台的整体框架和控制流程。开发了电场仿真、离子轨迹仿真、可靠性模型和控制与分析等核心模块。通过仿真实验与实际问题的比较,有力地支持了系统的有效性和可靠性。并采用仿真平台计算了三种线性离子阱(双曲电极、圆杆电极和矩形电极)的内部电场,剖析了离子阱电极加工和装配精度对离子阱质量分析器性能的影响。其成果对新型离子阱质量分析器的设计、加工和装配具有较强的指导意义。第三、开发了一台离子阱质谱原理样机。它具有三级真空腔体,同时支持2路射频信号、2路交流信号、20路直流信号、16路关耦开关的时序控制。并充分考虑到了今后的实验需求,建立了完善的可拓展接口,支持后续的二次开发。目前这台原理样机能够支持多种类型的单一离子阱质量分析器和多个离子阱的串并联质量分系统的测试工作。在单一离子阱质量分析的测试工作,圆杆电极离子阱的质量分辨(FWHM)可达到~5000,一方面表现出了该圆杆电极离子阱具有较好的制造工艺,另一方面也体现了原理样机整体系统具有较高的稳定性和可靠性。第四、研究了空间串联离子阱质谱仪器的关键技术,设计了三套空间串联离子阱技术方案,完成了其中两套技术方案的硬件实验验证。(1)3D离子阱(CIT)与矩形线性离子阱(RIT)串联技术方案:此方案能够充分发挥CIT较高的离子弹射效率,RIT较强的离子囚禁能力和较大离子存储容量。软件仿真结果表明了CIT与RIT串联技术方案中RIT电极的偏置电压、缓冲气和进样口位置对整套技术方案的性能有较大影响,在优化相应技术参数后单次最高选择性离子传输效率(囚禁在RIT中的离子占CIT弹射离子的百分比)达到~40%。(2)圆杆电极离子阱(LIT1)与双曲电极离子阱(LIT2)串联技术方案:此方案中LIT1采用轴向离子弹射的方式,将目标离子选择性地传输并富集到LIT2中。在仿真实验的指导下完成了该技术方案的设计和硬件实验验证,其结果表明该技术方案三次累计选择性离子传输与富集效率为~23.55%。此方案最大的优势是结合了LIT1较强的离子存储能力、较大离子存储空间和LIT2较高的离子弹射效率。(3)圆杆电极离子阱(LIT1)与圆杆电极离子阱(LIT3)串联技术方案:此方案中LIT1和LIT3具有相同的尺寸结构,借助于LIT1轴向弹射离子具有较低能量和两者较大离子存储容量的优点,为大量目标离子富集提供了有利条件。仿真实验进一步佐证该技术方案研发思路,突出表现了LIT3较大的空间尺寸有效抑制了高能目标离子逃逸,增强了对目标离子的囚禁能力,提高了整套技术方案的选择性传输与富集效率。在硬件实验中表现的更为明显,三次累计选择性离子传输与富集效率为~222.09%。总之,本文从四极离子阱质量分析的理论出发,探索了离子阱中离子的非线性运动特性,开发了高可靠的离子阱软件仿真平台。在理论分析和软件仿真平台的支撑下,完成了空间串联离子阱质谱仪器整套技术方案的设计和开发工作,基于质谱分析技术实现了选择性离子传输与富集功能,提高了样品利用率和质谱分析速度。此项技术在组学研究、大规模样品分析等方面具有极大的潜在价值。
【关键词】：离子阱 离子传输与富集 串联质谱 系统仿真 仪器开发
【学位授予单位】：北京理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TH843
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第1章 绪论13-35
• 1.1 引言13
• 1.2 质谱分析技术13-16
• 1.2.1 质谱分析原理13-15
• 1.2.2 主要应用领域15-16
• 1.3 质量分析器的工作原理16-28
• 1.3.1 质量过滤型分析器16-19
• 1.3.2 离子阱质量分析器19-23
• 1.3.3 其它类型的质量分析器23-28
• 1.4 质谱联用方法28-32
• 1.4.1 色谱与质谱联用28-29
• 1.4.2 质谱与质谱联用29
• 1.4.3 离子阱与离子阱联用29-31
• 1.4.4 质谱联用的优势与发展方向31-32
• 1.5 本论文的主要研究工作32-35
• 1.5.1 研究思路与目标32-33
• 1.5.2 论文组织结构33-35
• 第2章 离子阱质量分析器的相关理论模型研究35-62
• 2.1 阱内电场分析35-39
• 2.2 非理想四极场中离子运动模型39-50
• 2.2.1 无阻尼和激发条件下离子运动规律40-44
• 2.2.2 有阻尼和激发条件下离子运动规律44-50
• 2.3 电极微小偏移对离子阱性能影响50-57
• 2.3.1 电极轴向偏移51-53
• 2.3.2 电极角度偏移53-54
• 2.3.3 电极轴向线性偏移54-56
• 2.3.4 电极角度线性偏移56-57
• 2.4 空间电荷效应的理论分析57-61
• 2.5 小结61-62
• 第3章 离子阱质谱的仿真平台与原理样机设计与开发62-83
• 3.1 研究内容与目标62
• 3.2 离子阱质谱仿真平台62-76
• 3.2.1 需求分析63-64
• 3.2.2 设计与实现64-71
• 3.2.3 仿真案例分析71-73
• 3.2.4 单侧离子激发方法73-76
• 3.3 离子阱质谱原理样机（可拓展平台）76-82
• 3.3.1 需求分析76-77
• 3.3.2 设计与实现77-79
• 3.3.3 系统测试与分析79-82
• 3.4 小结82-83
• 第4章 空间串联离子阱质谱仪器的关键技术设计与实现83-107
• 4.1 研究内容与目标83-84
• 4.2 空间串联离子阱的设计与仿真实验84-91
• 4.2.1 3D离子阱与线性离子阱串联84-88
• 4.2.2 线性离子阱与线性离子阱串联88-91
• 4.3 线性离子阱与线性离子阱串联技术方案的实验验证91-106
• 4.3.1 实验概述91-94
• 4.3.2 系统参数优化94-95
• 4.3.3 选择性离子传输模式95-98
• 4.3.4 精确离子传输98-100
• 4.3.5 选择性离子传输与富集100-102
• 4.3.6 应用案例102-106
• 4.4 小结106-107
• 第5章 总结与展望107-112
• 5.1 取得的主要成果107-110
• 5.2 不足与改进110-111
• 5.3 展望111-112
• 参考文献112-122
• 攻读学位期间发表论文与研究成果清单122-123
• 致谢123-124

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本文编号：530888