光电离飞行时间质谱仪研制及其用于催化过程监测

发布时间：2017-10-02 11:10

  本文关键词：光电离飞行时间质谱仪研制及其用于催化过程监测

  更多相关文章： 在线监测 甲醇制烯烃 光电离源 高分辨 飞行时间质谱

【摘要】：随着社会的发展、经济的提升、人口的增长,工业生产飞速发展以满足当前社会各方面日益增长的消费需求。为了改进工艺流程、减少能源消耗、提高生产效率、改善产品质量，人们投入了大量人力物力用于研究和开拓工业生产过程监测的新技术与新方法。以软电离技术为核心的在线质谱监测技术,具有分析速度快、通用性好、灵敏度与分辨率高、定性能力强的特点，非常适合于连续在线的过程监测。低碳烯烃作为重要有机化工基础原料,在资源与能源领域中不可或缺。随着全球范围内生产原料的短缺,甲醇制烯烃(MTO)技术逐渐成为煤制烯烃工艺路线的枢纽技术,经济价值和战略意义重大。然而,传统的检测手段难以对MTO催化反应过程进行实时在线监测,不利于反应条件的优化及反应机理的探索。本论文以MTO催化反应过程在线监测为出发点,针对传统检测手段的不足,自行研制了一台基于真空紫外(VUV)灯的光电离飞行时间质谱仪。仪器采用垂直加速反射式设计,无场飞行区长度348.5mm,总体尺寸750×460×413mm。在质量数112处分辨率达到6409，在30s内对常见挥发性有机物(如苯、甲苯、对二甲苯等)进行检测,检出限达到ppb量级。仪器采用单光子电离(SPI)和光电子电离(PEI)组合软电离技术,主要产生待测物的分子离子。在m/z28处仪器的分辨率达到3960,实现N2+(m/z 28.00615)和C2H4+(m/z 28.0313)有效基线分离,避免了MTO催化反应过程中载气N2对产物C2H4含量测定的影响。在电离区气压7pa的条件下,5s时间内对乙烯、丙烯与丁烯的检测限分别达到0.51、0.052与0.042mL/m3。仪器成功应用于MTO催化过程气相产物的实时、快速、在线分析,结果表明该仪器在工业过程监测中具有潜在的应用价值和广阔的应用前景。
【关键词】：在线监测 甲醇制烯烃 光电离源 高分辨 飞行时间质谱
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TH843
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-20
• 1.1 引言9-10
• 1.2 研究背景及意义10-11
• 1.3 国内外研究现状11-19
• 1.3.1 过程监测质谱11-12
• 1.3.2 质谱电离源12-19
• 1.3.2.1 电子轰击电离源12-13
• 1.3.2.2 化学电离源13-15
• 1.3.2.3 光电离源15-19
• 1.4 研究内容19-20
• 第2章 光电离飞行时间质谱仪研制20-42
• 2.1 引言20
• 2.2 光电离飞行时间质谱仪设计20-34
• 2.2.1 飞行时间质量分析器的设计原理21-24
• 2.2.1.1 直线式飞行时间质谱21-22
• 2.2.1.2 反射式飞行时间质谱22-24
• 2.2.2 总体结构设计24-27
• 2.2.3 光电离源设计27-29
• 2.2.4 离子调制系统29-30
• 2.2.5 质量分析器30-33
• 2.2.5.1 场加速区30-31
• 2.2.5.2 反射器31-32
• 2.2.5.3 离子检测系统32-33
• 2.2.6 脉冲时序及电控系统33-34
• 2.3 仪器的安装调试34-40
• 2.3.1 VUV灯光强分布及稳定性35
• 2.3.2 VUV灯电流强度优化35-36
• 2.3.3 静电透镜电压优化36-37
• 2.3.4 质量分析器参数优化37-38
• 2.3.5 分辨率与灵敏度性能38-40
• 2.4 射频四级杆及射频电源40-41
• 2.5 本章小结41-42
• 第3章 甲醇制烯烃催化过程在线监测42-51
• 3.1 引言42-43
• 3.2 MTO催化产物分析43-44
• 3.3 SPI/PEI电离源性能44-45
• 3.4 灯头推斥电压优化45-46
• 3.5 质量分辨率46-47
• 3.6 线性范围与灵敏度47-48
• 3.7 甲醇制烯烃催化过程在线监测48-50
• 3.8 本章小结50-51
• 第4章 总结与展望51-53
• 4.1 研究成果及创新点51
• 4.2 存在的不足以及下一步工作建议51-53
• 参考文献53-60
• 作者简介及科研成果60-61
• 致谢61

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