N掺杂石墨烯量子点荧光传感器的构建及其分析应用研究

发布时间：2018-07-10 18:45

  本文选题：氮掺杂的石墨烯量子点 + 荧光传感器　； 参考：《山西师范大学》2017年硕士论文

【摘要】：石墨烯量子点(GQDs)由于自身具有良好的化学惰性、易于生产、抗光漂白性、低的细胞毒性、大的比表面积、表面易于修饰,而且与传统的半导体量子点相比具有更好的生物相容性等优点。因此,GQDs在传感器、生物成像、光电器件等应用中更具发展前景。本文采用柠檬酸和脲分别作为碳源和氮源,通过一个简单、绿色的水热法一步合成N掺杂石墨烯量子点(N-GQDs),构建了荧光传感器,建立了对水样中Hg(Ⅱ)、食品中半胱氨酸(Cys)和生物体液中谷胱甘肽(GSH)新的分析方法。研究内容如下:(1)通过水热合成法一步合成了尺寸均匀、平均粒径为4.7±0.60 nm的N-GQDs。该量子点在360 nm的激发波长下最大发射波长为445 nm,由于氮原子的引入,其量子产率在一定程度上也得到了较大提高。此外,基于所制备的N-GQDs,通过Hg(Ⅱ)非辐射电子转移有效地猝灭了该量子点的荧光。因此,该荧光传感器可被用于Hg(Ⅱ)的测定。该体系对Hg(Ⅱ)的检测表现出高的灵敏性和高选择性,实验结果的线性范围为0.05-10μmol L-1,检出限为5.8 nmol L-1。在河水实际样品中成功地验证了基于N-GQDs体系对实际水样中Hg(Ⅱ)的检测是有效的,加标回收率为96%-105%。(2)由于N-GQDs和Hg(Ⅱ)之间非辐射电子转移,使得N-GQDs的荧光被Hg(Ⅱ)猝灭。当Cys加入到N-GQDs-Hg(Ⅱ)体系后,Cys可与Hg(Ⅱ)形成更为稳定的配合物,使其量子点的荧光得以恢复。从而设计了一个高灵敏度、高选择性检测Cys的新型荧光传感器。该荧光传感器测定Cys的线性范围为0.05-30μmol L-1,检出限为1.3 nmol L-1,并成功应用于检测蜂蜜和啤酒实际样品中的Cys,加标回收率为98%-105%。(3)多巴胺修饰的N-GQDs荧光传感器具有快速、简单、高灵敏度和高选择性检测生物体液中的GSH的优点。基于化学氧化还原反应机制:在碱性条件下,多巴胺可自聚合形成聚多巴胺-醌,并吸附在N-GQDs的表面形成一层薄膜,由于荧光共振能量转移(FRET)从而导致N-GQDs的荧光猝灭。随着GSH的加入,GSH可还原多巴胺-醌并抑制N-GQDs和醌之间的电子转移,致使N-GQDs的荧光得以恢复。因此,基于这样的荧光“关-开”从而构建了一个检测GSH的荧光传感器。该荧光传感器检测GSH的线性范围为0.20-85μmol L-1,检出限为43 nmol L-1,并在实验中已成功检测人体尿液和血清样品中的GSH,加标回收率为96%-103%。
[Abstract]:Graphene Quantum Dots (GQDs) are easy to produce due to their good chemical inertia, photobleaching resistance, low cytotoxicity, large specific surface area, and easy surface modification. And compared with the traditional semiconductor quantum dots, it has better biocompatibility and so on. Therefore, GQDs are more promising in sensors, biological imaging, optoelectronic devices and other applications. In this paper, N-doped graphene quantum dots (N-GQDs) were synthesized by a simple, green hydrothermal method using citric acid and urea as carbon and nitrogen sources respectively. A new method for the determination of Hg (鈪，

本文编号：2114333