基于二维纳米片复合材料的电化学酶生物传感平台的构建

发布时间：2017-03-23 22:01

  本文关键词：基于二维纳米片复合材料的电化学酶生物传感平台的构建，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：电化学生物传感平台是通过集成生物识别元件与电子器件所开发出来的一类结构简单,反应灵敏,价格低廉的便携式电化学分析检测工具。近年来,随着纳米技术和纳米科学的飞速发展,基于纳米材料的信号放大技术提高电化学生物传感平台灵敏度和选择性的研究,展现出了较好的实际应用前景。自石墨烯问世以来,二维(2D)超薄纳米材料便引起了科研工作者的极大关注。目前,各种新奇的2D纳米材料相继被应用于电化学传感平台的构建,并取得了令人满意的成果。随着研究的不断深入,科学家们将2D纳米材料与其他纳米材料进行合理的组装后,由此制备出的2D纳米片复合材料能够发挥出更好的分析传感性能,这对新型高性能电化学生物传感平台的构建具有非常重要的指导意义。本论文通过2D纳米片复合材料将牛血红蛋白(Hb)固定在基底电极上,成功的构建出多种灵敏度高、选择性强的电化学酶生物传感平台。具体研究工作如下:1.通过共沉淀法将氨基功能化离子液体(AFIL)、类水滑石(LDHs)和牛血红蛋白(Hb)复合,成功地制备出AFIL-LDH-Hbcop生物纳米复合材料。使用该复合材料修饰玻碳电极(GCE)并考察Hb的直接电化学和电催化行为。紫外光谱(UV-vis)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)的实验结果表明Hb在纳米材料上保持了其原有的生物构象并且具有良好的稳定性。X射线衍射(XRD)与扫描电子显微镜(SEM)图显示AFIL-LDH-Hbcop杂化物具有典型的层状结构。基于该纳米复合材料构建的生物传感平台对三氯乙酸(TCA)表现出较好的电化学催化行为。2.通过静电组装氧化石墨烯(GO)和剥离CoAl-LDH纳米片(ELDH)制备出一种三明治型夹心结构的还原石墨烯-剥离类水滑石(GR-ELDH)纳米复合材料。使用该复合材料和壳聚糖(CTS)将Hb固定在离子液体碳糊电极(CILE)表面,制备出CTS/GR-ELDH-Hb/CILE修饰电极并用于考察Hb的直接电化学和电催化行为。光谱法表征结果显示Hb在复合材料上保持了其原有构象并且具有良好的稳定性。修饰电极的循环伏安(CV)曲线图中出现了一对峰形良好且准可逆的氧化还原峰。方波伏安法(SWV)的表征显示该修饰电极对TCA的催化检测结果较好。3.通过AFIL共价修饰GO-ELDH制备出一种具有水稳定性的AFIL-GR-ELDH三元纳米复合材料。用该复合材料和CTS将Hb固定在CILE上,制备出CTS/AFIL-GR-ELDH-Hb/CILE修饰电极并用于考察Hb的直接电化学和电催化行为。SEM,TEM,FTIR,XRD,X射线光电子能谱(XPS)等表征手段进一步地证实AFIL以共价键的形式结合在GR片层表面。光谱法的表征结果表明Hb在复合材料上保持了其固有的生物活性。通过CV法和I-t曲线法考察了该修饰电极对TCA和H2O2的催化行为,结果令人满意。4.通过水热法将GO和CoAl-LDH组装成为GR-LDH水凝胶,再将其与三聚氰胺粉末混合煅烧,制备出一种新型的GR-LDH-C3N4三元纳米复合材料。用该复合材料和CTS将Hb固定在CILE上,制备出CTS/GR-LDH-C3N4-Hb/CILE修饰电极并用于考察Hb的直接电化和电催化行为。高分辨率透射电子显微镜(HRTEM),XPS,XRD以及SEM表征的结果证明C3N4和ELDH存在于GR片层表面。光谱法表征的结果表明Hb在复合材料上保持了其原有的生物活性。CV法和电化学阻抗法(EIS)的结果表明CTS/GR-LDH-C3N4-Hb/CILE三元修饰电极具有明显高于它的二元修饰电极的电化学性能。
【关键词】：二维纳米片复合材料 修饰电极 牛血红蛋白酶 直接电化学 电催化
【学位授予单位】：青岛科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 符号说明10-11
• 第一章 文献综述11-23
• 1.1 电化学生物传感平台11-14
• 1.1.1 电化学生物传感平台概述11
• 1.1.2 电化学酶传感器概述11-12
• 1.1.3 电化学酶传感器的研究进展12-14
• 1.2 二维纳米材料14-19
• 1.2.1 二维纳米材料概述14-15
• 1.2.2 二维纳米材料性能优势的起源15-16
• 1.2.3 二维纳米材料的制备方法16-19
• 1.2.4 二维纳米材料的应用19
• 1.3 二维纳米片复合材料及其在电化学生物传感平台中的应用19-22
• 1.3.1 二维纳米片复合材料概述19-20
• 1.3.2 二维纳米片复合材料的制备方法20-21
• 1.3.3 基于二维纳米复合材料的电化学生物传感平台的研究现状21-22
• 1.4 本论文的选题思想和主要研究内容22-23
• 第二章 基于氨基功能化离子液体修饰的层状双金属氢氧化物固定血红蛋白的直接电化学和电催化行为23-38
• 2.1 前言23-24
• 2.2 实验部分24-27
• 2.2.1 仪器及试剂24-25
• 2.2.2 生物修饰电极的制备25-26
• 2.2.3 实验方法26-27
• 2.3 结果与讨论27-37
• 2.3.1 复合材料的结构和形貌表征27-29
• 2.3.2 光谱学表征29-30
• 2.3.3 电化学交流阻抗谱图30-31
• 2.3.4 Hb在复合膜内的直接电化学31-32
• 2.3.5 扫描速度对Hb电化学行为的影响32-33
• 2.3.6 pH值对Hb电化学行为的影响33-34
• 2.3.7 修饰电极对TCA的电催化34-36
• 2.3.8 实际样品分析以及干扰实验36
• 2.3.9 修饰电极的稳定性和重现性36-37
• 2.4 本章小结37-38
• 第三章 基于剥离Co_2Al LDH-石墨烯纳米复合膜固定牛血红蛋白酶的电化学生物传感平台的构建38-50
• 3.1 前言38-39
• 3.2 实验部分39-40
• 3.2.1 实验试剂及仪器39
• 3.2.2 修饰电极的制备39-40
• 3.3 结果与讨论40-48
• 3.3.1 纳米材料的电镜图40-41
• 3.3.2 纳米材料的XRD表征41-42
• 3.3.3 光谱学表征42-43
• 3.3.4 电化学阻抗表征43-44
• 3.3.5 扫速和直接电化学表征44-46
• 3.3.6 修饰电极对TCA的电催化46-48
• 3.3.7 修饰电极的稳定性和重现性48
• 3.4 本章小结48-50
• 第四章 基于AFIL-GR-ELDH纳米杂化物固定Hb的电化学生物传感平台的构建50-62
• 4.1 前言50-51
• 4.2 实验部分51-52
• 4.2.1 实验试剂及仪器51
• 4.2.2 修饰电极的制备51-52
• 4.3 结果与讨论52-61
• 4.3.1 复合材料的结构和形貌表征52-54
• 4.3.2 光谱学表征54-55
• 4.3.3 复合材料的水分散性55-56
• 4.3.4 直接电化学和阻抗表征56-58
• 4.3.5 扫描速度对Hb电化学行为的影响58-59
• 4.3.6 修饰电极对TCA的电催化59-60
• 4.3.7 修饰电极对H_2O_2的电催化60-61
• 4.3.8 修饰电极的稳定性和重现性61
• 4.4 本章小结61-62
• 第五章 基于GR-LDH-C_3N_4三元纳米杂化物固定Hb的电化学生物传感平台的构建62-75
• 5.1 前言62-63
• 5.2 实验部分63-64
• 5.2.1 实验仪器及试剂63
• 5.2.2 修饰电极的制备63-64
• 5.3 结果与讨论64-74
• 5.3.1 纳米材料的电镜图64-65
• 5.3.2 纳米材料的结构表征65-66
• 5.3.3 纳米材料的光谱法表征66-68
• 5.3.4 电化学阻抗表征68-69
• 5.3.5 直接电化学表征69-70
• 5.3.6 扫描速度对Hb电化学行为的影响70-71
• 5.3.7 修饰电极对TCA的电催化71-72
• 5.3.8 修饰电极的稳定性和重现性72-74
• 5.4 本章小结74-75
• 结论75-76
• 参考文献76-85
• 致谢85-86
• 攻读学位期间已发表和待发表的相关学术论文题录86-88

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