基于二芳烯比色-荧光双通道传感器的合成及性质研究

发布时间：2020-07-19 05:57

【摘要】：近年来,由于比色和荧光检测方法与传统分析方法相比具有即时响应,选择性好,高灵敏度,低花费,易于操作等优良特性,被广泛报道。在众多报道的比色和荧光化学传感器中,发现基于二芳烯类的比色和荧光传感器吸引了众多研究者的关注,这是由于二芳基乙烯类化合物本身具有优于其他光致变色材料的优良特性,如卓越的热稳定性,优异的抗疲劳性以及快速响应等被称为最具有潜力的光致变色材料。然而大多数的二芳烯类比色或荧光传感器仅能通过一种分析方法来单一识别一种分析物,极少数的传感器能通过比色和荧光两种分析方法来同时检测目标分析物。另外,用单一受体来同时识别不同的分析物将更高效,它与一对一的分析方法相比也能节省相应的开支。所以,目前我们一直致力于研究具有简单,高效的二芳基乙烯类比色和荧光传感器,使其不仅具有离子响应,氨基酸响应,还具有光响应的特点。本论文主要内容如下:第一章概述了比色和荧光化学传感器的概念和识别机理,以及基于二芳烯比色和荧光传感器的研究进展。并在此基础上提出本论文的研究内容。第二章设计合成以8-羟基喹啉-2-甲醛基团修饰的二芳烯传感器DT-1O。通过紫外和荧光光谱发现DT-1O具有良好的光致变色与荧光开关性能。并且DT-1O能通过比色和荧光两种分析方法来专一性的检测Hg~(2+),且具有较高的灵敏度与较好的抗干扰性能。通过质谱与核磁进一步验证了DT-1O与Hg~(2+)的络合机制。第三章设计合成以2-(甲硫基)苯胺基团修饰的二芳烯传感器DT-2O。通过紫外光谱发现DT-2O具有良好的光致变色及抗疲劳性能,其能用于专一性的比色识别Cu~(2+),且具有较好的抗干扰性能。另外,通过荧光光谱研究发现,DT-2O对Zn~(2+)具有高选择性与高灵敏度的识别效果。第四章设计合成了4-羟基-3-氨基香豆素修饰的二芳烯传感器DT-3O。紫外吸收光谱研究表明DT-3O具有良好的光致变色性能,并且对Arg与Cu~(2+)具有高度的比色选择性。值得注意的是,Arg与Cu~(2+)引起DT-3O的紫外吸收光谱和对应溶液颜色的变化均不相同。荧光光谱表明其能用于专一性的检测Al~(3+),Al~(3+)的加入能使DT-3O的荧光强度增强106倍。竞争性实验进一步表明其对Al~(3+)的识别具有较好的抗干扰性能。另外,DT-3O对Al~(3+)的检测限低至8.5 nM,能成功的用于真实水样中Al~(3+)的检测,并取得令人满意的结果。
【学位授予单位】：江西科技师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：O657.3;TP212
【图文】：

荧光发射,光谱,方案,识别机理

光谱设置的方案：（a）反射；（b）折射；（c）吸收；（荧光化学传感器的识别机理传感器的识别机理目前比较常见的有配体-金属电荷转移（ICT）。荧光化学传感器的识别机理目前比PET）、分子内电荷转移（ICT），荧光共振能量转这些识别机理为我们在设计比色和荧光化学传感下就是这几种响应机理的详细介绍。金属电荷转移（LMCT）电荷转移机理描述的是电子从配体（ligand）向金于金属离子被配体还原。在配体有能量较高的孤对空轨道时发生，使电荷迁移，光谱出现在可见光区的颜色变化。例如，2017 年 Liu 等人报道了一种于比色识别 Hg2+[57]。如图 1-2 所示，传感分子

荧光光谱,分子,分析物,共轭体系

图 1-2 展示了加入不同当量的 Hg2+对传感分子 1 紫外吸收的影响子内电荷转移（ICT）CT 机理的比色和荧光传感器的典型特征是具有“电子推动和电D-A”型分子。当分子的给电子基团（例如氨基）与吸电子基团价键连接，形成大的共轭体系[58,59]。作用原理如图 1-3 所示，子基团（阳离子）时，吸电子基部分作为识别基团与分析物向原始共轭体系吸收电荷的能力将增强，会导致紫外吸收或。而当给电子基作为响应基团与分析物络合时，给电子体向电荷的能力将降低，紫外吸收或荧光光谱将发生蓝移。另一富电子基团（阴离子）时，情况则正好相反。

示意图,比色,底物,机理

了加入不同当量的 Hg2+对传感分子 1 紫外吸收转移（ICT）比色和荧光传感器的典型特征是具有“电。当分子的给电子基团（例如氨基）与，形成大的共轭体系[58,59]。作用原理如图阳离子）时，吸电子基部分作为识别基轭体系吸收电荷的能力将增强，会导致电子基作为响应基团与分析物络合时，力将降低，紫外吸收或荧光光谱将发生蓝团（阴离子）时，情况则正好相反。

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