基于纳米复合物的电化学传感器应用于抗坏血酸和多巴胺的选择性检测

发布时间：2020-08-28 10:19

　　电化学分析是分析化学中的重要分析方法,而电化学传感器的构建是电分析方法中的关键环节。其中非酶电化学传感器,由于其制备简单,操作便捷,价格低廉,性能稳定,且能够实现对目标物的灵敏检测,因而被广泛应用于临床诊断、环境分析、食品检验等多种领域。抗坏血酸(AA)、多巴胺(DA)、尿酸(UA)等生物小分子在人体中的含量与多种疾病相关。构建可灵敏检测这些生物小分子的方法对人类健康意义重大。本论文基于纳米复合物的协同作用,制备复合材料构建几种新型非酶电化学传感器,应用于AA和DA的选择性检测。论文共分为4章,主要内容如下:1.综述了电化学传感器的研究进展。分别叙述了电化学传感器的构建方法、本文使用的重要电化学技术方法原理、电化学传感器的分类及其构建原理、非酶电化学传感器的界面材料研究状况等。2.利用一种锌卟啉染料(YD_2-o-C_8,简写YD)与功能化氧化石墨烯(GO)通过氢键和?-?堆积作用,非共价键合得到新型纳米复合物YD@GO,并利用表面活性剂四辛基溴化铵(TOAB)激发复合物内在电活性,将纳米复合物TOAB/GO@YD修饰于玻碳电极(GCE)表面,并经电化学还原,构建了一种新型非酶电化学传感器TOAB/ERGO@YD/GCE。通过光谱分析法、电化学和密度泛函理论研究了YD与GO之间的相互作用和传感器对AA的催化机理。最优条件下,该传感器对抗坏血酸检测的线性范围为1.33μM~1.46 mM,灵敏度高达13.58 mA/mM,检出限低至0.28μM。而且,由于TOAB的疏水性,该传感器不但具有较高的选择性,而且还展现了良好的操作和储藏稳定性。本研究不仅拓宽了有机分子YD在分析化学中的应用,而且提出一种新型的用于检测生物分子AA的电化学传感器构建方法。3.利用原位电沉积法将铂(Pt)沉积于介孔碳(MC)表面形成Pt/MC复合复合纳米材料,使用Nafion膜构将其修饰于GCE表面,构建一种新型的电化学传感器(Nafion/Pt/MC/GCE)。基于Pt的良好催化活性及MC的多孔高比表面积的协同作用,该传感器对DA展现了良好的电催化活性。而且,DA在传感器上的氧化电位很好地从干扰物质AA和UA中区分开来。UA-DA以及DA-AA的氧化峰电位差分别为123 mV和204 mV。该传感器可在0.1~193μM线性范围内实现对DA的选择性测定,检出限低至0.034μM,且具有良好的重现性与稳定性。4.利用水热法合成了石墨烯状的Co_(0.85)Se,并与痕量Pt复合形成Pt/Co_(0.85)Se复合材料,并将其修饰于GCE表面,形成一种新型的非酶电化学传感器(Pt/Co_(0.85)Se/GCE)用于选择性检测DA。DA在Pt/Co_(0.85)Se/GCE呈现借助循环伏安法将H_2PtCl_6原位还原微量Pt于Co_(0.85)Se表面,从而得到Pt/Co_(0.85)Se复合材料。基于Co_(0.85)Se良好的导电性和特殊的石墨烯状结构及其与微量Pt的催化活性的协同作用,构建了一种新型的电流型电化学传感器(Pt/Co_(0.85)Se/GCE)。由于Pt的良好催化活性及Co_(0.85)Se的特殊结构和导电能力,该传感器对DA、UA和AA呈现良好的区分能力。在两种材料的协同作用下,该传感器对DA的分析检测同样具有较好的检出能力和选择性。因此,该法不仅减少了贵金属Pt的用量,而且实现了Co_(0.85)Se在分析化学中的应用。综上所述,本论文通过制备金属纳米复合材料,利用不同物质的性质的协同作用,构建了三种新型的非酶电化学传感器,并应成功应用于生物分子AA和DA的灵敏检测。该研究不仅建立了复合材料的制备方法,同时为非酶电化学传感器的构建提供了新的研究思路和技术支持。
【学位单位】：阜阳师范学院
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TB33;TP212
【部分图文】：

电化学传感器检测示意图

基于纳米复合物的电化学传感器应用于抗坏血酸和多巴胺的选择性检测

计时电流法工作原理图示（选自上海辰华仪器说明书）

基于纳米复合物的电化学传感器应用于抗坏血酸和多巴胺的选择性检测

差分脉冲伏安法工作原理图示（选自上海辰华仪器说明书）

【参考文献】