基于碳材料的电极制备及其在生物传感器中的应用

发布时间：2020-10-30 00:39

　　 电化学生物传感器具有检测灵敏度高、检测限低、检测浓度范围宽、简单易操作、设备微型化等优势,其在医学、食品、环境等领域发挥着越来越重要的作用。近年来,研究工作者不断努力进一步提高电化学生物传感器的检测性能并扩大其应用范围,但是其在很多方面仍具有很大的提升空间。本工作中围绕提高电极性能、简化检测步骤、提高检测灵敏度等方面展开了研究。首先,在第二章中采用一步电沉积的方法制备了 3DAu-rGO/FTO电极。电极形貌的表征分析结果表明该电极中的石墨烯构成三维网络结构,且较小尺寸金米颗粒均匀分布在石墨烯表面。该结构为电子转移提供了更多的有效路径并且使金纳米颗粒表现出较高的催化活性。通过电化学方法计算出电极的电活性表面积、活性位点数和催化速率常数,并对电极的构效关系进行说明。为了检测电极的性能,文中利用该电极对亚硝酸盐和双氧水进行同时检测。考虑到AuNPs与巯基之间的Au-S键可以方便的将巯基修饰的DNA固定在材料表面,同时3D Au-rGO/FTO可以为DNA的负载提供大量的活性位点并具有较好的电子转移能力,因此第三章中采用第二章制备的3DAu-rGO/FTO电极,通过Au-S键将探针DNA负载电极表面,探究其在DNA检测中的应用。检测过程中,我们将与目标DNA(突变p53基因片段)杂交后的电极直接浸泡于亚甲基蓝(MB)中进行检测,去除了 MB在电极表面吸附的过程,简化了DNA检测的步骤,并对检测灵敏度和抗干扰能力进行了详细分析。由于3D Au-rGO/FTO可以较好的负载DNA且具有良好的电化学性能,第四章中基于3D Au-rGO/FTO电极构建了一种适体电化学传感器用于凝血酶的检测。实验中,通过Au-S键将适体(TAB I)固定在Au-rGO/FTO电极表面,并在适当的条件下进行孵育,形成适体(TAB I)-凝血酶(TB)-适体(TAB Ⅱ)“三明治”结构。检测中,利用TAB Ⅱ末端修饰的纳米金颗粒对MB的电催化作用并产生电信号,用以判断凝血酶的浓度。通过分析发现该传感器能够灵敏检测凝血酶的浓度,进一步证明Au-rGO/FTO确实具有优良的电化学性能。综上所述,在本论文中通过一步电化学沉积法制备具有高电化学活性的3D Au-rGO/FTO。使用该电极对亚硝酸盐和双氧水进行了同时检测、探究了该电极在DNA传感器中的应用,最后利用该电极构建了 一种适体传感器用于凝血酶的检测。实验结果表明,3D Au-rGO/FTO在不同的传感器中都实现了对目标物的良好检测。
【学位单位】：海南大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TP212.3;O657.1
【部分图文】：

１绪论??生物传感器是一种由分子识别元件即生物活性材料（酶、蛋白、细胞、微生??物、核酸、ＤＮＡ、ＲＮＡ等）和转换器件组成的传感器。其检测原理如图１．１所??示：识别元件通过与待测物质进行相互作用，然后根据相关的转换原则由转换器??将检测信号转换为可以测量的物理量（电流、阻抗、电压等），再经过信号处理??装置将相关数据进行处理（放大信号）并记录、存储、显示在计算机上，最后人??们再对数据进行分析，以确定待测物质的浓度。??ｆ?ｙ识别元件转换元件＾＾??／?７??＿?抗体?半导体Ｎ信号＼??寧十：其微生物：光学元件！?；ｒｚｚｚｙ＞处理｜??食本?基因?热敏元件放大’装罝｜??待测物质一?压电装＆?ｊ／７?——■＾??图ｌ．ｉ生物传感器检测原理图??Ｆｉｇ．?１．１?Ｔｈｅ?ｄｅｔｅｃｔｉｏｎ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｂｉｏｓｅｎｓｏｒ??ｌ．ｉ电化学生物传感器的分类??依据生物传感器转换器件的不同，可以将生物传感器分为光生物传感器、热??生物传感器、半导体生物传感器、电化学生物传感器等。其中，电化学生物传感??器因与传统的分析方法相比具有反应灵敏度高、选择性好、仪器微型化、成本小、??简单易操作等多种优势受到广大研究者的青睐。??按照分子识别元件种类的不同，可以将电化学生物传感器按图１．２进行分类。??其中

根据电信号计算出待测物的浓度。这种方法一般灵敏度都比较高，所以免??疫传感器逐渐被发展起来（表１．２）。依据检测信号的不同，又可以将免疫电化学??传感器分四种，如图１．４所示。不同种类的免疫传感器具有不同的特点，在实际??的测试中可以根据自己的需要选择合适的检测类型。??＜???．二?：?／??＇电位型Ｋ￣￣￣二免＿■篇学电容型｜??图１．４免疫电化学传感器的分类??Ｆｉｇ．?１．４?Ｔｈｅ?ｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｉｍｍｕｎｏｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｓｅｎｓｏｒｓ??１．１．３适体电化学生物传感器??适体即为一般含有２５至８０个碱基的单链ＤＮＡ或ＲＮＡ片段，这些单链??ＤＮＡ或ＲＮＡ片段与目标分子具有高度的亲和性，其是经过指数富集配基系统演??化技术?ＳＥＬＥＸ?（ｓｙｓｔｅｍａｔｉｃｅｖｏｌｕｔｉｏｎ?ｏｆ?ｌｉｇａｎｄｓ?ｂｙ?ｅｘｐｏｎｅｎｔｉａｌ?ｅｎｒｉｃｈｍｅｎｔ）?（Ｃｈｅｎ??Ｚ，?ｅ／ａ／．?２０１７，?ＨｅＸ，?ｄａ／．?２０］７，ＺｈｕＺ，?２０１４）在核酸信息库中经过反复的筛选??得到。另一方面，这些单链ＤＮＡ或ＲＮＡ片段具有非常高的特异性，其能够与??核酸、蛋白质、有机物、小分子、多肽链、金属离子等各种配体进行特异性结合。??ＳＥＬＥＸ即适体的筛选过程如图１．５所７Ｋ。为了达到尚度特异性的目的，适体与目??标物质之间可以通过一些分子间作用力（范德华力、氢键、疏水作用等）形成比??较稳定的空间三维结构，比较常见且受欢迎如发卡结构、Ｇ四连体结构等。适体??与传统的抗体相比较有很多的优点：??１）适体与目标物质之间的结合力大大超过了抗体抗原之间的结合力

的目标物质发生反应。电极会将反应的化学信号转化成容易观察分析的电流、电??势、阻抗等电化学信号，通过对电化学信号的分析最终实现对目标物质的浓度测??定。电极反应的总过程一般由下列几个过程组成（图１．７）：??化学反应?：传质??°＇?二?＇。－：：－７：：：：：：二。＿??／?〇＇ａｄｓ??ｎｅ￣７Ｚｌ?电子转移??ｙ??／??；Ｒ＇ａｄｓ??；?化学反应??；?二?．Ｕ?二十：：：：：：：Ｒｂｕｌｋ??／??图１．７电极反应过程??Ｆｉｇ．?１．７?Ｔｈｅ?ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ??（１）
【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 林晟豪;杜再慧;张秀杰;黄昆仑;刘清亮;许文涛;;基于环介导等温扩增技术的生物传感器研究进展[J];生物技术进展;2019年06期

2 粟元;李舒婷;许文涛;;气体生物传感器的应用研究进展[J];生物技术进展;2019年06期

3 许文涛;;刊首语[J];生物技术进展;2019年06期

4 霍修楠;;几种新型生物传感器的研究进展[J];中国新通信;2018年02期

5 冷雪;;生物传感与重大疾病研究[J];现代盐化工;2018年01期

6 吴婷婷;;整合性STEM教育在初中生物传感器选修课中的实践[J];中学生物学;2017年02期

7 徐恩海;生物传感器简介[J];中学生物教学;2004年03期

8 钱敏;生物传感器的现状及其发展[J];生物学教学;1993年05期

9 王精明;生物传感器[J];生物学教学;1999年06期

10 马征远;苏琴;杨露;陈大明;;全球生物传感器研发与应用态势分析[J];生物产业技术;2018年05期

相关博士学位论文 前10条

1 何毅;基于纳米材料与核酸信号放大策略构建的表面增强拉曼光谱生物传感器的研究[D];西南大学;2019年

2 吕鹏飞;纳米碳修饰细菌纤维素的制备及传感性能研究[D];江南大学;2019年

3 杨真;基于软磁材料巨磁阻抗效应的生物标志物检测方法研究[D];上海交通大学;2016年

4 王炜;巨磁阻（GMR）生物传感器的研究及其在蛋白与汞离子检测方面的应用[D];南京大学;2013年

5 刘鹏;基于免疫脂质体的生物传感器在体外诊断中研究及其应用[D];中国人民解放军海军军医大学;2018年

6 方碧云;基于新型荧光材料生物传感器的构建及其应用[D];华中科技大学;2018年

7 吴婷婷;便携式生物传感器的构建及其在核酸现场检测中的应用[D];北京科技大学;2019年

8 包增涛;硅纳米场效应管生物传感器对肿瘤标志物的检测[D];南京医科大学;2019年

9 孙学成;基于巨磁电阻效应的生物传感器研究[D];上海交通大学;2017年

10 薛诗凡;基于稀土/核酸化学作用的荧光生物传感新方法设计及应用研究[D];华东师范大学;2019年

相关硕士学位论文 前10条

1 蒋明会;新型电致化学发光材料在生物传感器中的研究应用[D];西南大学;2019年

2 黄廖静;基于苝系物和信号放大的光致电化学生物传感器研究[D];西南大学;2019年

3 张玉娟;弓形虫重组蛋白SAG1纳米金生物传感器诊断弓形虫病的研究[D];湖南师范大学;2019年

4 高瑞;基于掺杂型介孔二氧化钛光致电生物传感器及光催化性能的研究[D];青岛科技大学;2019年

5 杨高霞;新型光电化学生物传感体系的构筑[D];江南大学;2019年

6 袁洋;血红蛋白类酶生物传感器的研究[D];江南大学;2019年

7 郭丽平;基于信号放大的酚类化合物电流型酶生物传感器研究[D];西北大学;2019年

8 文艺霖;铜钯铂纳米线网状复合物的合成、验证及在生物传感器领域的应用[D];重庆医科大学;2019年

9 贾宏亮;金属丝负载氧化物纳米结构的合成及在生物传感器上的应用[D];西南大学;2019年

10 胡涛;基于新型光电活性材料的生物传感器的研究[D];西南大学;2019年

本文编号：2861706