基于纳米复合材料的电化学传感器的构建及应用

发布时间：2020-11-05 14:43

　　 近年来,纳米材料由于独特的结构和优异的电化学性能在电化学领域备受青睐。纳米金属材料尤其是纳米金属硫化物、铂纳米颗粒(PtNPs)、金纳米颗粒(AuNPs)因合成简单,电催化性能良好,被广泛应用于传感检测方面。功能化石墨烯克服了石墨烯的缺点,使其二维层状结构的优势得以发挥。单一纳米材料修饰的电极,往往不能达到很理想的电催化效果,若将两种或两种以上纳米材料复合,往往可以做到取长补短,发挥它们的协同作用,构建出性能优异的电化学传感器。基于此,本论文主要围绕纳米金属材料及功能化石墨烯等复合材料开展了以下研究:1、制备了纳米CoS_2与离子液体功能化石墨烯(IL-GR)的纳米复合材料,通过对其形貌和组分进行表征,证实了复合材料具有优良的结构与良好的分散性。将所制备的纳米复合材料用于构建肼(N_2H_4)电化学传感器。通过循环伏安法(CV)和安培法评价所制备的传感器对N_2H_4氧化反应的电催化性能。发现氧化峰电流和N_2H_4浓度之间在5~100μM和100~400μM浓度范围内均存在良好的线性关系,检出限为0.39μM(S/N=3)。该传感器对于N_2H_4表现出良好的电催化性能,并成功用于湖水样品中N_2H_4的实际测定,回收率良好。2、基于Ni_3S_2与IL-GR纳米复合材料构建了一种高灵敏的无酶葡萄糖传感器。利用SEM,TEM,XRD和XPS表征Ni_3S_2/IL-GR纳米复合材料的结构。通过CV法和安培法研究了该复合材料对葡萄糖氧化的催化性能。与玻碳裸电极(GCE)和IL-GR/GCE相比,Ni_3S_2/IL-GR/GCE对葡萄糖氧化表现出显著的电催化活性。线性范围为0~500μM,检出限为0.161μM(S/N=3)。另外,研究了一些干扰物质对葡萄糖检测的影响。结果表明,葡萄糖的电流响应没有明显变化,证明Ni_3S_2/IL-GR/GCE具有较强的抗干扰能力。最后,该传感器可成功应用于胎牛血清中葡萄糖的检测。3、利用水热合成法合成了MoS_2纳米材料,并将其与AuNPs和IL-GR复合,构建了一种用于双酚A检测的新型电化学传感器。通过控制反应条件制备的MoS_2呈纳米花状。基于AuNPs/MoS_2/IL-GR构筑的电化学传感器对双酚A的电化学响应良好,电催化性能优异,且在优化的实验条件下,可以实现不同水样中双酚A含量的检测。4、利用导电性优异的科琴黑(KB)和具有良好生物兼容性与负载能力的金属有机框架(MOFs)搭载PtNPs,构建具有良好电化学响应的传感器,并应用于检测氧氟沙星。通过TEM、SEM等手段对PtNPs/KB/MOFs纳米复合材料的结构形态和组成进行了表征。采用CV法来检测氧氟沙星,结果表明该电化学传感器灵敏度高,检出限低,且具有良好的稳定性和重现性。此外,在0.08~100μM范围内,电流响应与氧氟沙星浓度存在较好的线性关系,检出限为0.037μM(S/N=3)。制备的电化学传感器成功用于检测血清中的氧氟沙星。
【学位单位】：烟台大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2019
【中图分类】：TP212.2;TB33
【部分图文】：

1 绪论.1 电化学传感器1.1 电化学传感器概述基于物质的电化学性质，利用电化学分析的基本原理和技术，将目标物质所的化学信号转变成电信号进行传感检测的装置称为电化学传感器，其相应的作理如图 1-1 所示。目标分子引起的反应信号由特定的感应器感知并将信号传达至器，由转换器经过转换或放大处理得到可识别的电信号，最终反映到显示装置信号与目标物质的浓度呈一定比例，由此可达到定性或定量分析的目的。

图 1-2 三电极体系结构示意图-2 Schematic diagram of three electrode syste类及应用，电化学传感器可被分为不同的类型[输出类型不同，可以分多种传感器。若传感器；若以电流的变化为依据，称为则称为电导型传感器。和应用领域不同，可以分为生物传感器 DNA 传感器、酶传感器、免疫传感器测用于溶液中离子的离子传感器（固体可燃、有毒或易爆气体的气体传感器（

2 纳米过渡金属硫化物作为一种新型的金属纳米材料，过渡金属硫化物（TMS）纳米材料具有良好性能、吸附性能和光电性质。这些有优异性质在一定程度上归功于其特殊的较大的比表面积。TMS 的结构与石墨烯的结构相类似，是靠范德华力堆积在二维层状结构。不同之处在于，TMS 属于半导体材料，导电性较石墨烯差。T学式可以表示为 MX，M 是指过渡金属元素，如 Co、Ni、W、Mo、Mn 等；硫族元素，最常见的就是 S[15]。单层的 TMS 有三个原子的厚度，呈夹心结-M-X）中间一层是过渡金属原子层，被两层硫原子层包围，金属原子和 S 原共价结合[16]。过渡金属原子和 S 原子的结合方式以及层-层堆积顺序不同，会同的晶体结构，如图 1-3 显示了单层过渡金属二硫族化物在不同的晶体结构：柱（2H）、扭曲八面体（1T）和二聚相（1T'）中的原子结构[15]。
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本文编号：2871781