二维材料在气体传感及催化方面的潜在应用

发布时间：2020-12-20 13:45

　　本论文主要利用密度泛函理论通过理论计算的方法研究了二维材料在气体传感方面的应用,并通过分析,根据气体传感机制,探究其在甲烷活化中的潜在应用。主要的研究成果如下:近年来,C₃B单层因其在许多领域的潜在应用而备受关注,因此,本论文探索了它作为气体传感器的应用。由于实验合成的C₃B通常是C过量的,所以我们从理论上研究了大气中的常见气体和有毒气体在C过量的C₃B上的吸附行为,并与纯C₃B上的吸附情况进行了比较。结果表明,只有NO、NO₂、CO和NH₃能够吸附在C_3+xB上。其中,CO和NH₃以及NO和NO₂分别吸附在C_3+xB中的B原子位以及掺杂C₁原子位。并且在整个吸附体系中无论是否存在CO、NH₃和其他气体,C_3+xB都对NO和NO₂具有高选择性。另外,研究发现在C_3+x

【文章来源】：烟台大学山东省

【文章页数】：76 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

二维材料结构图

3C过量C3B对NO2和NO传感应用的第一性原理研究16CH4、H2O)和常见的有毒气体(如NO、NO2、CO、NH3)在C3+xB表面的吸附行为。研究结果表明，C过量的C3B单层可以作为NO2和NO气体传感器，具有较高的灵敏度和选择性并且可以实现重复利用。接下来我们将以纯C3B的吸附情况为对比进行详细研究NO2和NO对C过量C3B的传感机理。3.2结果与讨论3.2.1C过量C3B和纯C3B的原子结构和电子性质相关实验研究证明，在800℃加热1小时的最佳条件下，可以直接合成结构有序、成分纯度高的C3+xB[74]。在成功制备的大量样品中，C3+xB的平均成分对应于x=0.2，并且x的最大值小于0.6。因此，我们首先研究了C过量C3B的原子结构，在纯C3B中的一个B原子被一个C1原子取代，其化学结构为C3.6B，如图3-1所示，其组成结构与我们了解的实验数据相符[74]。除此之外，我们还分别研究了当x=0、0.1、0.2、0.3和0.4时各种不同的气体在C3+xB上的吸附行为，这将在后面的内容中展开详细介绍。图3-1C3.6B结构示意图Figure3-1C3.6Bstructurediagram如图3-1所示，掺杂的C1原子可以完美地结合到C3.6B单层的平面中，这是由

烟台大学硕士学位论文17于C原子和B原子之间的原子半径相似的原因造成的。掺杂的C1原子与其最近邻的C原子之间的键长为1.49，比与其相邻的C-C键的键长(1.44)和其他C-C键的键长(1.56)相对较长。最近邻C1位点的3个C-B键的键长为1.55，略短于其它C-B键的键长(1.56)，如图3-2所示，纯C3B中的C-C和C-B键长分别为1.42和1.56，这也就意味着C1掺杂会影响C3B在最近和最近相邻掺杂点的局部原子结构。图3-2纯C3B结构示意图Figure3-2PureC3Bstructurediagram接下来，我们分别检查了C3.6B和C3B的电子性质。如图3-3所示，纯C3B是一种带隙为0.76eV的半导体材料，这与查阅文献所了解到的以往的理论研究带隙为0.66eV至0.73eV基本一致[69-70]，由于当C1原子掺杂之后，缺陷状态出现在了费米能级附近，C3.6B的磁矩约为0.56μB，结果表明，C3B的电子性质在C1原子掺杂后发生了从半导体到金属的变化。为了进一步了解C3.6B中缺陷态的起源，我们绘制了相应的自旋密度图，如图3-4所示，发现自旋密度主要积聚在掺杂的C1原子上，该原子可能更容易与不成对电子(如NO和NO2)通过形成强化学键与外来分子发生反应。


本文编号：2927969