半导体纳米复合物电极构筑及其在电化学传感中的应用
发布时间：2020-12-30 06:57
在生物体中不可缺失某些化学分子又称信号分子,其结构和功能的研究直接关系到人类在疾病早期诊断、临床治疗和药物筛选等领域的发展。近年来,生物传感器因其简单方便的优越性成为了人们关注的焦点,并且随着对传感器性能要求的逐渐提高,以及对简便设备的不断需求,纳米材料特别是具有独特的物理或化学性能的半导体金属氧化物得到了广泛应用。同时,纸芯片具有低成本、易折叠和亲水性等优势,对纸基材料进行改性功能化处理,构筑便携式的传感器件,可实现医学、食品、环保等领域的现场快速监控。本文基于纳米材料优良的光电转化特质,设计新型的半导体纳米复合物作为电极,通过光电化学原理,构建多功能电化学传感器,实现对肿瘤的预测、诊断与治疗过程的快速监控。具体的研究工作如下:（1）基于纸材料的可折叠和多孔结构,制作具有亲疏水特性的可控流体分离器作为生物分子传输通道,通过在纸基光电化学传感器的工作区生长氧化铜纳米花/石墨烯复合物作为电极以及在反应区设计生物分子的依次反应,避免光敏材料上因多重修饰所产生的空间位阻现象,实现输出信号的级联放大,进而获得高强度电流响应。（2）利用水热法在氟掺杂氧化锡玻璃上（FTO）合成制备高性能的镍:羟基...
【文章来源】：济南大学山东省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光电化学生物传感器构建过程原理图
半导体纳米复合物电极构筑及其在电化学传感中的应用4光照射下窄带隙半导体纳米材料CdS发生电荷分离，导带的光生电子有效迁移到TiO2上，而空穴被溶液中供体所消耗，电子传向电极表面获得更强的光电流（图1.2）[41]。图1.2CdS/TiO2在光照下的反应机理图1.2.2半导体纳米复合物与生物分子相互作用的研究通过对纳米材料在光激发下的电化学表现和光电转换性能的全面研究，具有光敏活性的半导体纳米材料相比其体相材料呈现出更加优异的光学、电学、催化及气敏特质，成为了目前的研发热点[42,43]。其中，半导体纳米复合物的发展涉及到物理、化学、生物和材料等多门学科，尤其是与生物学领域相结合的研究，引起了国内外学者们的广泛兴趣。由于半导体纳米复合物的高生物相容性，可以与生物分子如DNA、酶、抗原/抗体等独特结构进行选择性识别结合，构筑具有协同功能和性质的半导体纳米生物复合体系，实现目标物的高强度监控。一般来说，单一纳米粒子是不稳定的，可以通过特有的技术将两种能带结构相匹配的半导体耦合获得新型的纳米材料，再利用共价或非共价的方法将生物分子与半导体纳米复合物缀合在一起[44,45]。Parak等人制备了表面硅烷化的CdSe/ZnO纳米粒子，使其表现带有不同极性的电荷，可以与多种生物官能团（-COOH，-NH2，-SH）结合，拥有很好的水溶性和生物兼容性[46]。袁若团队制备了由锑化镉量子点（CdTeQDs）和二氧化铈（CeO2）纳米材料构建的光敏半导体复合物（CdTe/CeO2），所负载金纳米粒子可以与含巯基的发夹DNA连接，通过DNA杂交前后电子传递情况实现对目标物miRNA-141的测定[47]。由于生物分子的氧化还原反应发生在结构内部，与传导界面直接完成电子转移不是那么简单，具有独特电子性质的半导体纳米复合物作为中间电子传递媒介被引入
半导体纳米复合物电极构筑及其在电化学传感中的应用6物测定的性能[55-57]。另外，由于纸的毛细管作用，可驱动液体沿着亲水通道发生流动而不需要外部泵或其他电源辅助，并且基于纸张本身的质地轻雹易折叠、便于保存和运输，微流控纸芯片作为良好的一次性纸基分析设备在食品检测[58]、环境监控[59]、临床诊断[60]等领域展现出广阔的应用前景。1.3.2微流控纸芯片的发展趋势关于纸芯片的发展历程基本上可以追溯到1949年，Müller课题组通过热熔蜡的特殊手段处理滤纸，构建了能够实现混合颜料洗脱的纸基薄层色谱。从此纸基即时诊断装置开始陆续出现，最具代表性的是首个家用早孕检测盒被发明并应用于市常但由于对样品的需求量大、稳定性不高、精度低等缺陷限制了其在纸基分析领域的进一步发展。直到2007年，Martinez等人运用光刻胶手段在滤纸特定区域构建疏水隔离带，形成了具有亲疏水通道的二维（2D）纸基检测设备，成为纸芯片发展进程中的一块里程碑（图1.3A）[61]。随后该课题组设计了首个高通量三维（3D）纸芯片，利用双面胶叠加法在两层纸张之间设计流体传输通道，并与移动设备相结合，同时进行葡萄糖和蛋白质的快速且定量监测，为发展中国家的环境样品测定奠定了坚实的基础（图1.3B）[62]。图1.3（A）光刻胶技术制备2D纸芯片的流程图，（B）双面胶叠加法制备3D纸芯片的流程图2011年，Crook课题组基于折纸原理制作了一种3D纸微流控装置（oPADs）。整个设备是在一张平整的纸上，沿着用单一的光刻法定义的框架折叠组装而成[63]。该设计的优势在于可以通过简单地手工操作折叠每一层并随时还原为初始结构状态，过程中不需要胶带辅助，为设备的组装节省了时间，以及避免了实验中样品间交叉污染和非特异性
本文编号：2947207
【文章来源】：济南大学山东省
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
光电化学生物传感器构建过程原理图
半导体纳米复合物电极构筑及其在电化学传感中的应用4光照射下窄带隙半导体纳米材料CdS发生电荷分离，导带的光生电子有效迁移到TiO2上，而空穴被溶液中供体所消耗，电子传向电极表面获得更强的光电流（图1.2）[41]。图1.2CdS/TiO2在光照下的反应机理图1.2.2半导体纳米复合物与生物分子相互作用的研究通过对纳米材料在光激发下的电化学表现和光电转换性能的全面研究，具有光敏活性的半导体纳米材料相比其体相材料呈现出更加优异的光学、电学、催化及气敏特质，成为了目前的研发热点[42,43]。其中，半导体纳米复合物的发展涉及到物理、化学、生物和材料等多门学科，尤其是与生物学领域相结合的研究，引起了国内外学者们的广泛兴趣。由于半导体纳米复合物的高生物相容性，可以与生物分子如DNA、酶、抗原/抗体等独特结构进行选择性识别结合，构筑具有协同功能和性质的半导体纳米生物复合体系，实现目标物的高强度监控。一般来说，单一纳米粒子是不稳定的，可以通过特有的技术将两种能带结构相匹配的半导体耦合获得新型的纳米材料，再利用共价或非共价的方法将生物分子与半导体纳米复合物缀合在一起[44,45]。Parak等人制备了表面硅烷化的CdSe/ZnO纳米粒子，使其表现带有不同极性的电荷，可以与多种生物官能团（-COOH，-NH2，-SH）结合，拥有很好的水溶性和生物兼容性[46]。袁若团队制备了由锑化镉量子点（CdTeQDs）和二氧化铈（CeO2）纳米材料构建的光敏半导体复合物（CdTe/CeO2），所负载金纳米粒子可以与含巯基的发夹DNA连接，通过DNA杂交前后电子传递情况实现对目标物miRNA-141的测定[47]。由于生物分子的氧化还原反应发生在结构内部，与传导界面直接完成电子转移不是那么简单，具有独特电子性质的半导体纳米复合物作为中间电子传递媒介被引入
半导体纳米复合物电极构筑及其在电化学传感中的应用6物测定的性能[55-57]。另外，由于纸的毛细管作用，可驱动液体沿着亲水通道发生流动而不需要外部泵或其他电源辅助，并且基于纸张本身的质地轻雹易折叠、便于保存和运输，微流控纸芯片作为良好的一次性纸基分析设备在食品检测[58]、环境监控[59]、临床诊断[60]等领域展现出广阔的应用前景。1.3.2微流控纸芯片的发展趋势关于纸芯片的发展历程基本上可以追溯到1949年，Müller课题组通过热熔蜡的特殊手段处理滤纸，构建了能够实现混合颜料洗脱的纸基薄层色谱。从此纸基即时诊断装置开始陆续出现，最具代表性的是首个家用早孕检测盒被发明并应用于市常但由于对样品的需求量大、稳定性不高、精度低等缺陷限制了其在纸基分析领域的进一步发展。直到2007年，Martinez等人运用光刻胶手段在滤纸特定区域构建疏水隔离带，形成了具有亲疏水通道的二维（2D）纸基检测设备，成为纸芯片发展进程中的一块里程碑（图1.3A）[61]。随后该课题组设计了首个高通量三维（3D）纸芯片，利用双面胶叠加法在两层纸张之间设计流体传输通道，并与移动设备相结合，同时进行葡萄糖和蛋白质的快速且定量监测，为发展中国家的环境样品测定奠定了坚实的基础（图1.3B）[62]。图1.3（A）光刻胶技术制备2D纸芯片的流程图，（B）双面胶叠加法制备3D纸芯片的流程图2011年，Crook课题组基于折纸原理制作了一种3D纸微流控装置（oPADs）。整个设备是在一张平整的纸上，沿着用单一的光刻法定义的框架折叠组装而成[63]。该设计的优势在于可以通过简单地手工操作折叠每一层并随时还原为初始结构状态，过程中不需要胶带辅助，为设备的组装节省了时间，以及避免了实验中样品间交叉污染和非特异性
本文编号：2947207
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/zidonghuakongzhilunwen/2947207.html
