CVD石墨烯传感器的制备及其性能研究
发布时间：2021-03-23 15:12
石墨烯是世界上首次被成功制备出的二维单原子层材料,其独特的二维结构和优异的性能在过去的十多年间引起了科学界的广泛关注,并取得了令人瞩目的成就。制备石墨烯有很多种方法,相比于其他合成方法,利用化学气相沉积法（CVD）制备出的石墨烯薄膜,具有层数可控（单层或少层）、面积大、缺陷少等优点。本文首先通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）设计和制备镍/石墨烯（Ni/G）电极,用于D-苯丙氨酸和L-苯丙氨酸的超灵敏识别。通过PECVD工艺,Ni/G电极可以获得更好的亲水性和更大的催化表面积,有利于其对生物物体的电化学识别。在用β-环糊精进行表面修饰后,β-CD/Ni/G电极可以根据差分脉冲伏安法测试中的0.09V峰位移将D-苯丙氨酸与L-苯丙氨酸区分开。而且,该β-CD/Ni/G电极对L-苯丙氨酸的检测限低至1 nM,线性范围从1 nM至10 mM,具有良好的储存稳定性和工作稳定性。然后通过化学气相沉积法在铜箔上制备石墨烯薄膜,利用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）法转移石墨烯。选取电学性能优良的样品制备石墨烯传感器件,探究血液组分（血清、血红细胞、生理盐水、微量的DNA）对石墨烯传感器的影响,结果...
【文章来源】：河南工业大学河南省
【文章页数】：48 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a-c）石墨烯中碳原子的成键形式[4]
河南工业大学硕士学位论文13图2-1电化学对映体识别电极的制备原理图Ni/G电极修饰β-CD的过程中用到的化学试剂的名称、纯度和生产厂家见表2-2表2-2Ni/G电极修饰β-CD的过程中所用的化学试剂名称规格生产厂家β-环糊精（β-CD）分析纯国药集团化学试剂有限公司苯丙氨酸（D-Phe）分析纯上海阿拉丁生物科技股份有限公司苯丙氨酸（L-Phe）分析纯上海阿拉丁生物科技股份有限公司银胶美国SPI在镍/石墨烯电极上修饰β-CD的具体步骤如下：（1）将用PECVD制得的镍/石墨烯电极固定在塑料基板上，并用银胶将其连接到铜线上。（2）将镍/石墨烯电极浸入0.1Mβ-CD溶液中6分钟，在这个过程中利用了范德华力进行β-CD的表面吸附，然后用氮气将电极吹干。最后，我们将制备的电极表示为β-CD/Ni/G。2.2.3电极的结构表征电极的结构表征过程中所用的仪器的名称、型号和生产厂家见表2-3表2-3电极的结构表征中所用的仪器仪器名称型号生产厂家场发射扫描电镜FEIQuantaFEG250美国FEI共聚焦显微拉曼光谱仪RenishawinViaReflexRenishaw接触角测量仪DCAT21宁波金茂进出口有限公司原子力显微镜Dimension3100美国Vecco
2β-环糊精固定化的镍/石墨烯电极对苯丙氨酸对映体的电化学识别14通过SEM图像可以得到纳米材料的形貌。如图2-2（a）所示，在石墨烯生长之前可以观察到均匀的镍膜表面，但是，在PECVD工艺制备石墨烯后，Ni/G电极的表面上出现了许多微米级的颗粒，表面不再均匀平坦，如图2-2（b）。同时，由观测知，具有不同等离子体功率的Ni/G电极具有相似的表面形貌。此外，在图2-2（b）中的同一区域中以映射扫描模式执进行能量色散光谱（EDS）分析，其中C和Ni元素的结果如图2-2c，d所示，C和Ni元素的分布通常与SEM图像一致。图2-2（a）沉积的镍层的SEM图；（b）Ni/G电极的SEM图；（c，d）（b）图中C和Ni的能量色散光谱映射通过拉曼光谱法表征制备的石墨烯层的质量。图2-3（a）显示了以不同等离子功率在Ni层顶部生长的石墨烯薄膜的拉曼光谱。所有光谱在1350cm-1（D波段），1581cm-1（G波段）和2695cm-1（2D波段）处均表现出三个特征峰[43-46]。D波段归因于石墨烯结构中的晶格无序。G波段是由SP2碳原子的拉伸振动形成的，而2D波段是由两个双声子的非弹性散射引起的。2D波段的半峰宽较窄（37.8–42.1cm-1）表明所形成的石墨烯层数小于5[47]。Ni/G-50W石墨烯的拉曼光谱非常接近于常规高温CVD合成的单层石墨烯，这是因为其D波段很小，2D波段很强[48]。D波段与G波段的峰值强度比（ID/IG）对应于石墨烯的缺陷程度，而2D波段和G波段的峰值强度比（I2D/IG）可以反映石墨烯的厚度。ID/IG比和I2D/IG比的变化在图2-3（b）中进行了计算和总结。随着等离子功率从50W上升到200W，Ni/G电极的ID/IG比从0.13逐渐增加到0.99，而I2D/IG比从1.74降低到0.77。因此，以更大的等离子体功率合成的石墨烯不仅具有更多的缺陷，而且具有更多的层数。这可以归因于在PECVD过程中等离子体的两个主
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型传感材料与器件研究进展[J]. 屠海令,赵鸿滨,魏峰,张青竹,樊彦艳,杜军. 稀有金属. 2019(01)
[2]石墨烯/壳聚糖电化学传感器对色氨酸对映体的选择性识别[J]. 张金萍,范景彪,黄艳,米红宇,耿建新. 影像科学与光化学. 2018(05)
[3]石墨烯材料的结构、性质及表征解析[J]. 胡忠良,李雪锋,刘伟健,梁耀华,冷琪. 湖南工业大学学报. 2016(03)
[4]纳米石墨烯复合材料的制备及应用研究进展[J]. 任芳,朱光明,任鹏刚. 复合材料学报. 2014(02)
[5]石墨烯复合材料的研究进展[J]. 匡达,胡文彬. 无机材料学报. 2013(03)
[6]化学气相沉积法合成石墨烯的转移技术研究进展[J]. 黄曼,郭云龙,武斌,刘云圻,付朝阳,王帅. 化学通报. 2012(11)
[7]电化学DNA生物传感器定量检测根癌农杆菌终止子基因片段[J]. 许凯,叶尊忠,应义斌. 分析化学. 2008(08)
[8]荧光定量PCR技术检测DNA疫苗在生殖腺和血液中的残留[J]. 胡斌,莫国玉,刘燕,蔡颖鹏,程钢,何蕴韶. 热带医学杂志. 2006(09)
[9]原位分子杂交检测肺癌组织MRP基因表达及意义[J]. 单根法,钟竑,张辅贤,李国庆,隆桂麟,顾鹤定,戚晓敏. 中华肿瘤杂志. 2000(01)
博士论文
[1]超精密磨削衬底生长无转移石墨烯应用及机理研究[D]. 郭梁超.大连理工大学 2019
硕士论文
[1]石墨烯表面修饰DNA用于化学传感器[D]. 李小晴.中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所) 2018
[2]基于化学气相沉积法制备的石墨烯薄膜在K+传感器中的应用[D]. 刘湘祁.昆明理工大学 2018
本文编号：3096010
【文章来源】：河南工业大学河南省
【文章页数】：48 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a-c）石墨烯中碳原子的成键形式[4]
河南工业大学硕士学位论文13图2-1电化学对映体识别电极的制备原理图Ni/G电极修饰β-CD的过程中用到的化学试剂的名称、纯度和生产厂家见表2-2表2-2Ni/G电极修饰β-CD的过程中所用的化学试剂名称规格生产厂家β-环糊精（β-CD）分析纯国药集团化学试剂有限公司苯丙氨酸（D-Phe）分析纯上海阿拉丁生物科技股份有限公司苯丙氨酸（L-Phe）分析纯上海阿拉丁生物科技股份有限公司银胶美国SPI在镍/石墨烯电极上修饰β-CD的具体步骤如下：（1）将用PECVD制得的镍/石墨烯电极固定在塑料基板上，并用银胶将其连接到铜线上。（2）将镍/石墨烯电极浸入0.1Mβ-CD溶液中6分钟，在这个过程中利用了范德华力进行β-CD的表面吸附，然后用氮气将电极吹干。最后，我们将制备的电极表示为β-CD/Ni/G。2.2.3电极的结构表征电极的结构表征过程中所用的仪器的名称、型号和生产厂家见表2-3表2-3电极的结构表征中所用的仪器仪器名称型号生产厂家场发射扫描电镜FEIQuantaFEG250美国FEI共聚焦显微拉曼光谱仪RenishawinViaReflexRenishaw接触角测量仪DCAT21宁波金茂进出口有限公司原子力显微镜Dimension3100美国Vecco
2β-环糊精固定化的镍/石墨烯电极对苯丙氨酸对映体的电化学识别14通过SEM图像可以得到纳米材料的形貌。如图2-2（a）所示，在石墨烯生长之前可以观察到均匀的镍膜表面，但是，在PECVD工艺制备石墨烯后，Ni/G电极的表面上出现了许多微米级的颗粒，表面不再均匀平坦，如图2-2（b）。同时，由观测知，具有不同等离子体功率的Ni/G电极具有相似的表面形貌。此外，在图2-2（b）中的同一区域中以映射扫描模式执进行能量色散光谱（EDS）分析，其中C和Ni元素的结果如图2-2c，d所示，C和Ni元素的分布通常与SEM图像一致。图2-2（a）沉积的镍层的SEM图；（b）Ni/G电极的SEM图；（c，d）（b）图中C和Ni的能量色散光谱映射通过拉曼光谱法表征制备的石墨烯层的质量。图2-3（a）显示了以不同等离子功率在Ni层顶部生长的石墨烯薄膜的拉曼光谱。所有光谱在1350cm-1（D波段），1581cm-1（G波段）和2695cm-1（2D波段）处均表现出三个特征峰[43-46]。D波段归因于石墨烯结构中的晶格无序。G波段是由SP2碳原子的拉伸振动形成的，而2D波段是由两个双声子的非弹性散射引起的。2D波段的半峰宽较窄（37.8–42.1cm-1）表明所形成的石墨烯层数小于5[47]。Ni/G-50W石墨烯的拉曼光谱非常接近于常规高温CVD合成的单层石墨烯，这是因为其D波段很小，2D波段很强[48]。D波段与G波段的峰值强度比（ID/IG）对应于石墨烯的缺陷程度，而2D波段和G波段的峰值强度比（I2D/IG）可以反映石墨烯的厚度。ID/IG比和I2D/IG比的变化在图2-3（b）中进行了计算和总结。随着等离子功率从50W上升到200W，Ni/G电极的ID/IG比从0.13逐渐增加到0.99，而I2D/IG比从1.74降低到0.77。因此，以更大的等离子体功率合成的石墨烯不仅具有更多的缺陷，而且具有更多的层数。这可以归因于在PECVD过程中等离子体的两个主
【参考文献】：
期刊论文
[1]新型传感材料与器件研究进展[J]. 屠海令,赵鸿滨,魏峰,张青竹,樊彦艳,杜军. 稀有金属. 2019(01)
[2]石墨烯/壳聚糖电化学传感器对色氨酸对映体的选择性识别[J]. 张金萍,范景彪,黄艳,米红宇,耿建新. 影像科学与光化学. 2018(05)
[3]石墨烯材料的结构、性质及表征解析[J]. 胡忠良,李雪锋,刘伟健,梁耀华,冷琪. 湖南工业大学学报. 2016(03)
[4]纳米石墨烯复合材料的制备及应用研究进展[J]. 任芳,朱光明,任鹏刚. 复合材料学报. 2014(02)
[5]石墨烯复合材料的研究进展[J]. 匡达,胡文彬. 无机材料学报. 2013(03)
[6]化学气相沉积法合成石墨烯的转移技术研究进展[J]. 黄曼,郭云龙,武斌,刘云圻,付朝阳,王帅. 化学通报. 2012(11)
[7]电化学DNA生物传感器定量检测根癌农杆菌终止子基因片段[J]. 许凯,叶尊忠,应义斌. 分析化学. 2008(08)
[8]荧光定量PCR技术检测DNA疫苗在生殖腺和血液中的残留[J]. 胡斌,莫国玉,刘燕,蔡颖鹏,程钢,何蕴韶. 热带医学杂志. 2006(09)
[9]原位分子杂交检测肺癌组织MRP基因表达及意义[J]. 单根法,钟竑,张辅贤,李国庆,隆桂麟,顾鹤定,戚晓敏. 中华肿瘤杂志. 2000(01)
博士论文
[1]超精密磨削衬底生长无转移石墨烯应用及机理研究[D]. 郭梁超.大连理工大学 2019
硕士论文
[1]石墨烯表面修饰DNA用于化学传感器[D]. 李小晴.中国科学院大学(中国科学院宁波材料技术与工程研究所) 2018
[2]基于化学气相沉积法制备的石墨烯薄膜在K+传感器中的应用[D]. 刘湘祁.昆明理工大学 2018
本文编号：3096010
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