基于生物质碳复合材料的电化学传感器的研究与应用
发布时间：2021-03-25 01:51
生物质材料作为可再生资源中的唯一碳源,同样也是碳质材料的重要前驱体,近几年来,以生物质材料为原料开发可控的高性能碳质材料已成为研究热点。自然界中的天然物质通常具有独特的功能结构,是合成生物质碳的优良原料,因此以这些天然生物材料为前驱体通过碳化和活化等步骤可以得到具有独特结构的多孔碳材料。进一步以其为模板导入无机或有机客体材料可以组装出具有独特复杂多级形貌结构的复合材料,这类生物质复合材料因其具有较大的比表面积、快速的电子传导能力、较高的导电性和良好的生物相容性等优点可以用于电极修饰,改善电极界面形貌和结构,提高电极性能。进而可以应用于电化学活性小分子的检测、氧化还原蛋白质（酶）的固定,建立相应的电化学传感器检测方法。本论文包括以下内容:（1）采用水热法制备了一种铂（Pt）纳米粒子修饰面粉生物质多孔碳（BPC）复合材料,进一步修饰在碳离子液体电极（CILE）表面制备电化学传感器并用于木犀草素的测定。在Pt-BPC/CILE上出现了木犀草素的一对氧化还原峰,与裸电极相比峰电流的增加和峰电位的正向移动证明了Pt-BPC纳米复合材料的电催化活性。结果可以归因于BPC的多孔结构,Pt纳米颗粒的催...
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Fe2O3/rGO修饰玻碳电极检测亚硝酸盐的示意图[13]
基于生物质碳复合材料的电化学传感器的研究与应用4图1-2通过使用自组装的hemin/GquadruplexDNAzyme纳米线进行信号放大来检测Hg2+的DNA生物传感器的示意图[14]Figs.1-2SchematicillustrationoftheDNAbiosensorforHg2+detectionbyusingtheautonomouslyassembledhemin/GquadruplexDNAzymenanowiresforsignalamplification[14]1.1.3.2电催化电催化也是化学修饰电极研究的重要领域之一。化学修饰电极的电催化作用主要具有以下两个功能：第一是降低基体的过电势，最大程度地减少可能存在的干扰和背景、增加电流响应、并降低检测限；第二是防止被测物质及其产物吸附于电极表面[15]。例如Karyakin课题组通过聚合作用将亚甲基蓝修饰于玻碳电极表面，并研究了该修饰电极对葡萄糖的电催化作用[16]。Mousavi等人在碱性溶液中通过电聚合方法制备镍-姜黄素复合物修饰电极并用于葡萄糖的电催化研究，葡萄糖的扩散系数和催化氧化速率常数分别为6.7×10-6cm2/s和6.5×103M-1s-1，结果表明，通过使用镍-姜黄素修饰电极测定葡萄糖具有良好的响应和较低的检测限[17]。1.1.3.3药物分析随着修饰电极的不断发展，具有各种各样功能的电极也相继而出，极大地满足了日益复杂的测试需求。近几年,化学修饰电极在药物分析中的应用取得很大的进步。例如Manokaran等人通过将多巴胺聚合在SiO2颗粒上，然后通过硼氢化钠（NaBH4）还原法负载Pt纳米颗粒制备Pt-PDA@SiO2复合材料，涂覆于GCE上构建电化学传感器，并将其应用于黄酮类小分子槲皮素的检测，其线性范围为0.05mmol/L~0.383mmol/L，检测限为16nmol/L[18]。Xing等人通过固相反应合
青岛科技大学研究生学位论文5成钯酞菁（PdPc）混合多壁碳纳米管（MWCNT）制备了PdPc-CNTs复合材料，然后用Nafion作分散剂构建电化学传感器（PdPc-MWCNTs-Nafion/GCE），将其用于芦丁的检测中具有灵敏度高和稳定性好的优点[19]。Sun课题组通过水热和冷冻干燥法制备三维还原氧化石墨烯气凝胶（3D-rGA），此3D-rGA具有独特的孔结构、大的比表面积和优良的导电性，将3D-rGA分散液修饰于CILE表面构建电化学传感器（3D-rGA/CILE）用于槲皮素的电化学检测，其线性范围在0.1μmol/L~100.0μmol/L内，检测限为0.065μmol/L[20]。1.2生物质碳1.2.1生物质碳材料的简介碳材料的合成与应用有着较悠久的历史。富勒稀和碳纳米管分别在1985年和1991年出现，他们的出现在科学研究领域中已经掀起了一股碳材料研究的热潮。在这些碳材料中，生物质多孔碳材料作为一种新型碳材料而备受研究者的关注[21]。生物质（biomass）是指通过光合作用而形成的各种有机体，包括所有的动植物、微生物以及它们的代谢产物。生物质在自然界资源丰富、分布广泛、成本低且可再生。生物质碳是以生物质为原料在绝氧或缺氧条件下经过高温碳化和活化而制备的一类富含碳元素、高度芳香化和稳定性高的固体碳材料，因此，它具有丰富的孔道结构、较大的比表面积、优异的吸附能力，并且表面含有较多的含氧活性官能团[22]。近几年，各种生物质已被用做碳源来制备生物质碳材料（图1-3），这些生物质包括鱼鳞，坚果壳，鸡蛋壳，西瓜皮，螃蟹壳，平菇，小麦粉，农作物秸秆和椰子壳等。图1-3生物质碳的发展历程Figs.1-3Developmentmapofbiomasscarbon1.2.2生物质碳材料的制备方法生物质碳材料的制备方法主要包括四个步骤：原料的前处理、原料的碳化和
本文编号：3098800
【文章来源】：青岛科技大学山东省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
Fe2O3/rGO修饰玻碳电极检测亚硝酸盐的示意图[13]
基于生物质碳复合材料的电化学传感器的研究与应用4图1-2通过使用自组装的hemin/GquadruplexDNAzyme纳米线进行信号放大来检测Hg2+的DNA生物传感器的示意图[14]Figs.1-2SchematicillustrationoftheDNAbiosensorforHg2+detectionbyusingtheautonomouslyassembledhemin/GquadruplexDNAzymenanowiresforsignalamplification[14]1.1.3.2电催化电催化也是化学修饰电极研究的重要领域之一。化学修饰电极的电催化作用主要具有以下两个功能：第一是降低基体的过电势，最大程度地减少可能存在的干扰和背景、增加电流响应、并降低检测限；第二是防止被测物质及其产物吸附于电极表面[15]。例如Karyakin课题组通过聚合作用将亚甲基蓝修饰于玻碳电极表面，并研究了该修饰电极对葡萄糖的电催化作用[16]。Mousavi等人在碱性溶液中通过电聚合方法制备镍-姜黄素复合物修饰电极并用于葡萄糖的电催化研究，葡萄糖的扩散系数和催化氧化速率常数分别为6.7×10-6cm2/s和6.5×103M-1s-1，结果表明，通过使用镍-姜黄素修饰电极测定葡萄糖具有良好的响应和较低的检测限[17]。1.1.3.3药物分析随着修饰电极的不断发展，具有各种各样功能的电极也相继而出，极大地满足了日益复杂的测试需求。近几年,化学修饰电极在药物分析中的应用取得很大的进步。例如Manokaran等人通过将多巴胺聚合在SiO2颗粒上，然后通过硼氢化钠（NaBH4）还原法负载Pt纳米颗粒制备Pt-PDA@SiO2复合材料，涂覆于GCE上构建电化学传感器，并将其应用于黄酮类小分子槲皮素的检测，其线性范围为0.05mmol/L~0.383mmol/L，检测限为16nmol/L[18]。Xing等人通过固相反应合
青岛科技大学研究生学位论文5成钯酞菁（PdPc）混合多壁碳纳米管（MWCNT）制备了PdPc-CNTs复合材料，然后用Nafion作分散剂构建电化学传感器（PdPc-MWCNTs-Nafion/GCE），将其用于芦丁的检测中具有灵敏度高和稳定性好的优点[19]。Sun课题组通过水热和冷冻干燥法制备三维还原氧化石墨烯气凝胶（3D-rGA），此3D-rGA具有独特的孔结构、大的比表面积和优良的导电性，将3D-rGA分散液修饰于CILE表面构建电化学传感器（3D-rGA/CILE）用于槲皮素的电化学检测，其线性范围在0.1μmol/L~100.0μmol/L内，检测限为0.065μmol/L[20]。1.2生物质碳1.2.1生物质碳材料的简介碳材料的合成与应用有着较悠久的历史。富勒稀和碳纳米管分别在1985年和1991年出现，他们的出现在科学研究领域中已经掀起了一股碳材料研究的热潮。在这些碳材料中，生物质多孔碳材料作为一种新型碳材料而备受研究者的关注[21]。生物质（biomass）是指通过光合作用而形成的各种有机体，包括所有的动植物、微生物以及它们的代谢产物。生物质在自然界资源丰富、分布广泛、成本低且可再生。生物质碳是以生物质为原料在绝氧或缺氧条件下经过高温碳化和活化而制备的一类富含碳元素、高度芳香化和稳定性高的固体碳材料，因此，它具有丰富的孔道结构、较大的比表面积、优异的吸附能力，并且表面含有较多的含氧活性官能团[22]。近几年，各种生物质已被用做碳源来制备生物质碳材料（图1-3），这些生物质包括鱼鳞，坚果壳，鸡蛋壳，西瓜皮，螃蟹壳，平菇，小麦粉，农作物秸秆和椰子壳等。图1-3生物质碳的发展历程Figs.1-3Developmentmapofbiomasscarbon1.2.2生物质碳材料的制备方法生物质碳材料的制备方法主要包括四个步骤：原料的前处理、原料的碳化和
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