基于偶氮衍生物的铀比色传感器设计、性能及应用研究
发布时间：2021-06-08 17:55
作为一种从矿石中提取的放射性元素,铀已广泛应用于能源生产和军工领域中。凭借其较高的能源热值及较低的原料成本,铀能源与天然气和煤作为大规模发电领域的三大巨头在今后很长一段时间仍然具有绝对的统治地位。但随着核工业飞速发展,铀在开采,生产,后处理过程中所带来的一系列污染问题愈发凸显。不受管控的铀一旦迁移到环境中,将对其周围的土壤和水样等自然环境系统造成严重污染,从而给生物体带来不可逆的损害。因此,亟需研发一类能用于实际环境中放射性核素监测的技术来实现对环境样品中铀的快速,灵敏,高效的监测。当前,大多数铀传感器通过荧光法,伏安法,表面增强拉曼光谱法等方法实现对铀的检测。尽管这些技术在检测铀酰离子方面具有很高的灵敏度和选择性,但是高成本和复杂的仪器操作和样品制备限制了这些技术应用于现场的在线检测。由于比色法操作简便快捷,仪器价格低廉且检测现象易于观察,因此在现场和实时检测铀酰离子方面引起了极大的兴趣。但是,目前已开发的比色铀酰比色技术的灵敏度和选择性相对较低,不符合在环境中检测痕量铀酰离子的标准。因此,设计能有效提高铀酰灵敏度的比色传感器一直是学者研究的一个重要方向。本论文以偶氮衍生物结构为基础...
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：145 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a，b）C1和C2的结构和主要应用；（c）C3与铀酰离子结合的过程[88]；（d）基于铀酰特异性DNAzyme的两种不同传感方法的示意图[93]；（e）基于AuNPs和DNAzyme设计的UO22+检测机理图
10总之，铀酰比色传感器可以归结为三种方法：显色配体比色法，金纳米颗粒聚集比色法和活性氧介导的TMB氧化比色法。显色配体比色法具有快速响应时间和固定的铀酰离子识别结构，但其选择性不佳。AuNPs聚集比色法通过引入铀酰特异性基团解决了一部分金属离子选择性的问题，但是额外物质的修饰延长了响应时间和制备价格。最后一种方法利用过氧化物酶活性来实现检测过程，并且在大多数情况下表现出比前两种比色法更好的灵敏度和选择性。但该方法没有良好的显色效果，通常需要添加额外的染料来增强比色过程。表1.1不同ROS产生方法的分析参数和检测效果的比较。Table1.1ThecomparisonofanalyticalparametersanddetectioneffectsofthedifferentROSproducedmethod.产生方法线性范围(mol·L-1)裸眼检测限(mol·L-1)UV检测限(mol·L-1)干扰离子文献BSA-AuNCs催化H2O21.2×10-5-1.6×10-35.0×10-51.86×10-6Hg2+,Ag+[97]过氧化物酶催化H2O2(a)7.4×10-11-5.6×10-87.4×10-117.0×10-12Fe3+[98]过氧化物酶催化H2O2(b)1.85×10-9-5.56×10-89.25×10-93.3×10-10无干扰*[99]过氧化物酶催化H2O2(c)7.4×10-11-3.7×10-87.4×10-113.7×10-12Ca2+[100]SG光催化溶解氧1.85×10-9-1.85×10-62.1×10-93.3×10-10无干扰[101]*文献中所研究的金属离子不产生干扰。图1.2UO22+的TMB比色检测机制：使用A）BSA-AuNCs[97]；B）HRP催化H2O2产生羟基
择性的 Nafion 膜[123]也已用于制造光极。 虽然直接法有效地解决了响应时间长的问题，但它们的灵敏度并不好。基于这种方法，一些学者在膜中添加另一种协同作用物质，以提高铀酰离子结合的效率。迄今已报道的协同组合包括 C24+C25[126]，C15+C26[127]和 C27+C28[128]。与其他光极相比，这些传感器的响应时间显着缩短，灵敏度也得到了提高。然而，由于这些方法通过两种协同物质同时作用于铀酰离子，因此在检测过程中存在许多竞争性金属离子干扰（表 1.2）。
【参考文献】：
期刊论文
[1]某铀矿周边土壤典型重金属污染特征及植物筛选[J]. 薛清泼,魏浩,张国瑞,张有军,李霄,汪敬忠,刘卓. 中国矿业. 2019(06)
[2]G-quadruplex-assisted enzyme strand recycling for amplified label-free fluorescent detection of UO22+[J]. Paijin Zhu,Yiying Zhang,Shuxia Xu,Xinfeng Zhang. Chinese Chemical Letters. 2019(01)
[3]贫铀的体内外毒性及流行病学研究进展[J]. 岳永超,李明华,冀楠,王时雨,何炜. 现代生物医学进展. 2018(14)
[4]华东某铀矿区地表水中放射性核素铀含量特征分析[J]. 向龙,刘平辉,张淑梅. 地球与环境. 2016(04)
[5]染料对人体健康和生态环境的危害[J]. 周琪,赵由才. 环境与健康杂志. 2005(03)
[6]致癌染料──芳香胺的致癌机理[J]. 钱崇濂. 染整技术. 1996(02)
[7]重氮盐晒图纸所用化工原料的变迁[J]. 邵鸿基. 上海造纸. 1984(04)
博士论文
[1]基于DNA扩增信号放大检测环境重金属离子适体生物传感器研究[D]. 刘光鹏.西南大学 2015
硕士论文
[1]基于双极双齿配合物发射光谱法测定铀和ATP[D]. 许丽.南华大学 2017
[2](纳米MCM-41)-（偶氮胂-Ⅲ）主-客体纳米复合材料及烷基化纳米MCM-41材料研究[D]. 李晓东.长春理工大学 2008
本文编号：3218915
【文章来源】：南华大学湖南省
【文章页数】：145 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a，b）C1和C2的结构和主要应用；（c）C3与铀酰离子结合的过程[88]；（d）基于铀酰特异性DNAzyme的两种不同传感方法的示意图[93]；（e）基于AuNPs和DNAzyme设计的UO22+检测机理图
10总之，铀酰比色传感器可以归结为三种方法：显色配体比色法，金纳米颗粒聚集比色法和活性氧介导的TMB氧化比色法。显色配体比色法具有快速响应时间和固定的铀酰离子识别结构，但其选择性不佳。AuNPs聚集比色法通过引入铀酰特异性基团解决了一部分金属离子选择性的问题，但是额外物质的修饰延长了响应时间和制备价格。最后一种方法利用过氧化物酶活性来实现检测过程，并且在大多数情况下表现出比前两种比色法更好的灵敏度和选择性。但该方法没有良好的显色效果，通常需要添加额外的染料来增强比色过程。表1.1不同ROS产生方法的分析参数和检测效果的比较。Table1.1ThecomparisonofanalyticalparametersanddetectioneffectsofthedifferentROSproducedmethod.产生方法线性范围(mol·L-1)裸眼检测限(mol·L-1)UV检测限(mol·L-1)干扰离子文献BSA-AuNCs催化H2O21.2×10-5-1.6×10-35.0×10-51.86×10-6Hg2+,Ag+[97]过氧化物酶催化H2O2(a)7.4×10-11-5.6×10-87.4×10-117.0×10-12Fe3+[98]过氧化物酶催化H2O2(b)1.85×10-9-5.56×10-89.25×10-93.3×10-10无干扰*[99]过氧化物酶催化H2O2(c)7.4×10-11-3.7×10-87.4×10-113.7×10-12Ca2+[100]SG光催化溶解氧1.85×10-9-1.85×10-62.1×10-93.3×10-10无干扰[101]*文献中所研究的金属离子不产生干扰。图1.2UO22+的TMB比色检测机制：使用A）BSA-AuNCs[97]；B）HRP催化H2O2产生羟基
择性的 Nafion 膜[123]也已用于制造光极。 虽然直接法有效地解决了响应时间长的问题，但它们的灵敏度并不好。基于这种方法，一些学者在膜中添加另一种协同作用物质，以提高铀酰离子结合的效率。迄今已报道的协同组合包括 C24+C25[126]，C15+C26[127]和 C27+C28[128]。与其他光极相比，这些传感器的响应时间显着缩短，灵敏度也得到了提高。然而，由于这些方法通过两种协同物质同时作用于铀酰离子，因此在检测过程中存在许多竞争性金属离子干扰（表 1.2）。
【参考文献】：
期刊论文
[1]某铀矿周边土壤典型重金属污染特征及植物筛选[J]. 薛清泼,魏浩,张国瑞,张有军,李霄,汪敬忠,刘卓. 中国矿业. 2019(06)
[2]G-quadruplex-assisted enzyme strand recycling for amplified label-free fluorescent detection of UO22+[J]. Paijin Zhu,Yiying Zhang,Shuxia Xu,Xinfeng Zhang. Chinese Chemical Letters. 2019(01)
[3]贫铀的体内外毒性及流行病学研究进展[J]. 岳永超,李明华,冀楠,王时雨,何炜. 现代生物医学进展. 2018(14)
[4]华东某铀矿区地表水中放射性核素铀含量特征分析[J]. 向龙,刘平辉,张淑梅. 地球与环境. 2016(04)
[5]染料对人体健康和生态环境的危害[J]. 周琪,赵由才. 环境与健康杂志. 2005(03)
[6]致癌染料──芳香胺的致癌机理[J]. 钱崇濂. 染整技术. 1996(02)
[7]重氮盐晒图纸所用化工原料的变迁[J]. 邵鸿基. 上海造纸. 1984(04)
博士论文
[1]基于DNA扩增信号放大检测环境重金属离子适体生物传感器研究[D]. 刘光鹏.西南大学 2015
硕士论文
[1]基于双极双齿配合物发射光谱法测定铀和ATP[D]. 许丽.南华大学 2017
[2](纳米MCM-41)-（偶氮胂-Ⅲ）主-客体纳米复合材料及烷基化纳米MCM-41材料研究[D]. 李晓东.长春理工大学 2008
本文编号：3218915
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