镍基复合材料的设计及电化学生物传感性能研究
发布时间：2021-10-10 00:25
经历了半个世纪的发展,生物传感器已经得到了巨大的发展。其中电化学生物传感器由于具有灵敏度高、易微型化、能在浑浊溶液中操作等优势,而被广泛研究。从前人的研究结果看,电化学生物传感器的传感性能仍需提高。因此,开发高性能葡萄糖传感器是非常有必要的,而高性能的功能材料的开发逐渐成为人们研究的热点。近来,过渡金属材料由于具有价格低、低电位下的高活性和有效电子转移已被广泛研究用于非酶葡萄糖传感应用中。其中,由于镍基材料具有成本低,资源丰富,且具有良好的生物相容性[1]等特点引起人们更多的研究兴趣。但是在电化学反应过程中镍电极的表面会逐渐钝化,且镍电极对葡萄糖的选择性差。为改良这一缺陷,本文对镍基纳米材料进行了多方面的改性研究。研究成果如下:（1）氮化镍修饰的氮掺杂碳球（Ni3N/NCS）的制备及葡萄糖传感性能研究。利用尿素作为氮源,采用同步氮化的方法制备了Ni3N/NCS。结果显示,Ni3N和NCS的复合显著提高了Ni3N的电催化活性。其对葡萄糖传感在1μM-3000μM线性范围具有2024.18μA·m M<...
【文章来源】：杭州电子科技大学浙江省
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
生物传感器原理的简单示意图
杭州电子科技大学硕士学位论文8酶葡萄糖传感器。表1.2基于合金的电化学非酶葡萄糖传感器列表催化剂形态电极基质敏感度μAmM-1cm-2线性范围mM检测限μM文献Pt-Au/npFilmC-powder/GCEN/A0.2-5.40.5[79]Pt-Cd/npFilmGCE146.210-1050[80]Ni-Cu/ThinfilmAudiskN/A1-90.8[81]Pd-Cu-Pt/NCAuwire5531-101.29[63]Pt-Cu/NSdGCE230.1-1925[82]Pt-Cu/NChGCE1350.01-172.5[83]Pt-Ni/NClMWCNT/GCE9400-150.3[84]Pt-Pb/NStAudisk10.710-128.4[77]Pt-Pb/NWarrayPtdisk11.250-118[11]Pt-Pb/NPMWCNT/Taplate180-57[78]Pt-Te/MTPtdisk522.6162.450.1-1.1-29100[85]Co@Pt/NPVC/GCE2.261-30300[86]Pt-Bi/Bi/PtNGCE230-0.30.43[87]基于过渡金属的双金属系统也广泛被研究[79-81]。Zhao等[84]，通过在MWCNT上电沉积形成花状PtNi纳米颗粒（请参见图1.2）。在0.1M磷酸盐缓冲溶液（pH7.4）中，当Pt和Ni的比例为3:7时，PtNi电极产生最大的阳极电流。Pt3Ni7电极具有出色的催化性能，线性范围高达15mM，灵敏度为940μAcm-2mM-1，检测极限为0.0003mM，并且对葡萄糖具有良好的选择性，能够在一个月的连续测量中表现出出色的稳定性。图1.2Nafion涂层3DPtxNi1-x/MWCNT的合成过程示意图（a）及其TEM图（b）
杭州电子科技大学硕士学位论文10属泡沫骨架上形成的广泛的孔网络的分层结构。图1.3（a）Ni@C/Ni泡沫塑料合成过程的示意图；（b）典型的SEM图像；（c）含和不含葡萄糖的0.1MNaOH中的裸露的Ni泡沫和Ni@C/Ni泡沫的CV。目前，已经开发了多种形式的基于铜的葡萄糖传感器，例如，Cu、Cu2O、CuO和Cu@CuO。Yuan等[34]，通过金属铜纳米片和纳米线网的水热氧化和干式氧化，报道了分级的Nafion/Cu@Cu2O纳米线网状电极。在线性范围（0.0007-2.0mM）方面，Cu@Cu2O电极劣于在含0.15MNaCl的0.1MNaOH溶液中的铜纳米线对应物。但是，它的灵敏度提高了3倍（1420μA·mM-1·cm-2），检测极限降低了100倍（40nM），响应时间（0.0276s）加快了80倍，并且具有很强的抗干扰能力，在稀释的人血清中具有很高的稳定性和准确性。作者将这种高性能归功于在铜网上形成的催化活性Cu2O纳米针/片的超支化结构，以及来自高质量Cu@Cu2O异质结的快速电子转移。钴基催化剂也普遍用作葡萄糖传感器材料。Co的电化学与之前的两种过渡金属完全不同，后者在碱性溶液中存在多种形式的各种氧化态，包括CoIIO，CoII(OH)2，Co3O4（II，III氧化物；也称为CoOCo2O3或CoIICo2IIIO4），CoIIIOOH，CoIVO2。这就是为什么在碱性溶液中钴的循环伏安图中观察到许多涉及Co（0）/Co（II），Co（II）/Co（III），Co（III）/Co（IV）跃迁的氧化还原峰的原因。原则上，相应的Co（II）/Co（III）氧化还原峰应出现在循环伏安图中。然而，在文献中，该氧化峰不存在或难以辨别。在强氧化碱性条件下，Co3O4可能被氧化为CoOOH。一些研究组坚持认为，峰强度低的原因是尖晶石结构的四面体部位比八面体的Co3+相对难于氧化/还原Co2+阳离子[93,94]。相反，其他人则认为，该峰被多种含
本文编号：3427281
【文章来源】：杭州电子科技大学浙江省
【文章页数】：80 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
生物传感器原理的简单示意图
杭州电子科技大学硕士学位论文8酶葡萄糖传感器。表1.2基于合金的电化学非酶葡萄糖传感器列表催化剂形态电极基质敏感度μAmM-1cm-2线性范围mM检测限μM文献Pt-Au/npFilmC-powder/GCEN/A0.2-5.40.5[79]Pt-Cd/npFilmGCE146.210-1050[80]Ni-Cu/ThinfilmAudiskN/A1-90.8[81]Pd-Cu-Pt/NCAuwire5531-101.29[63]Pt-Cu/NSdGCE230.1-1925[82]Pt-Cu/NChGCE1350.01-172.5[83]Pt-Ni/NClMWCNT/GCE9400-150.3[84]Pt-Pb/NStAudisk10.710-128.4[77]Pt-Pb/NWarrayPtdisk11.250-118[11]Pt-Pb/NPMWCNT/Taplate180-57[78]Pt-Te/MTPtdisk522.6162.450.1-1.1-29100[85]Co@Pt/NPVC/GCE2.261-30300[86]Pt-Bi/Bi/PtNGCE230-0.30.43[87]基于过渡金属的双金属系统也广泛被研究[79-81]。Zhao等[84]，通过在MWCNT上电沉积形成花状PtNi纳米颗粒（请参见图1.2）。在0.1M磷酸盐缓冲溶液（pH7.4）中，当Pt和Ni的比例为3:7时，PtNi电极产生最大的阳极电流。Pt3Ni7电极具有出色的催化性能，线性范围高达15mM，灵敏度为940μAcm-2mM-1，检测极限为0.0003mM，并且对葡萄糖具有良好的选择性，能够在一个月的连续测量中表现出出色的稳定性。图1.2Nafion涂层3DPtxNi1-x/MWCNT的合成过程示意图（a）及其TEM图（b）
杭州电子科技大学硕士学位论文10属泡沫骨架上形成的广泛的孔网络的分层结构。图1.3（a）Ni@C/Ni泡沫塑料合成过程的示意图；（b）典型的SEM图像；（c）含和不含葡萄糖的0.1MNaOH中的裸露的Ni泡沫和Ni@C/Ni泡沫的CV。目前，已经开发了多种形式的基于铜的葡萄糖传感器，例如，Cu、Cu2O、CuO和Cu@CuO。Yuan等[34]，通过金属铜纳米片和纳米线网的水热氧化和干式氧化，报道了分级的Nafion/Cu@Cu2O纳米线网状电极。在线性范围（0.0007-2.0mM）方面，Cu@Cu2O电极劣于在含0.15MNaCl的0.1MNaOH溶液中的铜纳米线对应物。但是，它的灵敏度提高了3倍（1420μA·mM-1·cm-2），检测极限降低了100倍（40nM），响应时间（0.0276s）加快了80倍，并且具有很强的抗干扰能力，在稀释的人血清中具有很高的稳定性和准确性。作者将这种高性能归功于在铜网上形成的催化活性Cu2O纳米针/片的超支化结构，以及来自高质量Cu@Cu2O异质结的快速电子转移。钴基催化剂也普遍用作葡萄糖传感器材料。Co的电化学与之前的两种过渡金属完全不同，后者在碱性溶液中存在多种形式的各种氧化态，包括CoIIO，CoII(OH)2，Co3O4（II，III氧化物；也称为CoOCo2O3或CoIICo2IIIO4），CoIIIOOH，CoIVO2。这就是为什么在碱性溶液中钴的循环伏安图中观察到许多涉及Co（0）/Co（II），Co（II）/Co（III），Co（III）/Co（IV）跃迁的氧化还原峰的原因。原则上，相应的Co（II）/Co（III）氧化还原峰应出现在循环伏安图中。然而，在文献中，该氧化峰不存在或难以辨别。在强氧化碱性条件下，Co3O4可能被氧化为CoOOH。一些研究组坚持认为，峰强度低的原因是尖晶石结构的四面体部位比八面体的Co3+相对难于氧化/还原Co2+阳离子[93,94]。相反，其他人则认为，该峰被多种含
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