基于Cu及CuNi纳米材料自支撑电极构筑的无酶葡萄糖传感器

发布时间：2017-07-08 02:12

  本文关键词：基于Cu及CuNi纳米材料自支撑电极构筑的无酶葡萄糖传感器

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【摘要】：糖尿病属于一种慢性代谢性疾病,它会引起多种并发症,从而危害人类健康,但是这些并发症可以通过个人严格控制血糖浓度而得到大幅降低。因此,发展快速、精确、稳定的葡萄糖检测技术是非常重要的。过去几十年,人们在无酶葡萄糖电化学传感器领域取得了较大进展,但大部分用于葡萄糖无酶检测的工作电极是将活性物质通过粘结剂粘在玻碳电极表面制备的化学修饰电极。这种方式制备的电极有很多缺点,如制备繁琐、活性物质易脱落、电极的重现性和稳定性不好。而通过电沉积等方法直接将金属或金属氧化物沉积于基体表面或者用化学腐蚀的方法在金属表面制造微结构所制备的自支撑电极能够在一定程度上克服化学修饰电极本身存在的一些缺陷,如沉积在基体表面的活性物质不易脱落;电极的重现性、稳定性较好;使用寿命较长等。本文通过恒电位电沉积的方法制备了钛基Cu以及CuNi合金两种自支撑电极,并进一步构建了电化学葡萄糖生物传感器,以下是本文的主要研究结果:(1)通过恒电位电沉积的方法制备了钛基Cu纳米线自支撑电极,并对该电极构筑的无酶检测葡萄糖的性能进行了研究探索。结果表明,在0.1 mol·L-1 NaOH电解质溶液、0.7 V工作电压的测试条件下,该电极检测葡萄糖的灵敏度高达4984.6μA·mM-1·cm-2(R2=0.9965);线性范围为1.0μmol·L-1~6.053 mmol·L-1;检出限为0.33μmol·L-1;响应时间小于4 s;多巴胺、抗坏血酸、尿酸等常见干扰物质对检测的干扰非常小使该电极对葡萄糖具有良好的选择性;此外,该无酶葡萄糖传感器在实际检测人体血清中葡萄糖时具有较高的准确度。(2)在电化学工作站中采用恒电位电沉积的方法制备了自支撑钛基枝晶状CuNi合金电极,这种枝晶状的CuNi合金具有较大的比表面积和贯通结构,有利于电子传递,加之该双金属体系所具有的协同催化效应,该电极在电氧化葡萄糖方面表现出很高的催化活性。在0.1 mol·L-1 NaOH电解质溶液、0.55 V测试电压条件下,该自支撑钛基CuNi合金电极无酶检测葡萄糖的灵敏度高达到6598.5μA·mM-1·cm-2(R2=0.9965);线性范围较宽(5.0μmol·L-1~2.2 mmol·L-1);检出限较低(1.67μmol·L-1);响应速度较快(小于4 s);稳定性较好;此外,该葡萄糖传感器在实际检测人体血糖方面具有很高的可行性。
【关键词】：无酶葡萄糖传感器 恒电位沉积 自支撑电极 Cu纳米线 CuNi合金
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O657.1;TP212
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 绪论10-24
• 1.1 课题研究的背景和意义10-11
• 1.2 电化学生物传感器简介11-12
• 1.3 酶电化学葡萄糖生物传感器的发展历程12-15
• 1.3.1 第一代酶电化学葡萄糖传感器13-14
• 1.3.2 第二代酶电化学葡萄糖传感器14-15
• 1.3.3 第三代酶电化学葡萄糖传感器15
• 1.4 无酶电化学葡萄糖生物传感器15-22
• 1.4.1 无酶电化学葡萄糖传感器的分类16-17
• 1.4.2 无酶电化学葡萄糖传感器电催化葡萄糖机理17-18
• 1.4.3 纳米材料在无酶葡萄糖传感器中的应用18-21
• 1.4.4 自支撑电极在无酶葡萄糖传感器中的应用21-22
• 1.5 课题的主要研究内容和创新点22-24
• 1.5.1 主要研究内容22-23
• 1.5.2 课题创新点23-24
• 第2章 实验部分24-28
• 2.1 实验主要试剂和仪器设备24-25
• 2.1.1 实验主要试剂24
• 2.1.2 实验主要设备24-25
• 2.2 表征方法25
• 2.2.1 扫描电子显微镜（SEM）25
• 2.2.2 透射电子显微镜（TEM）25
• 2.2.3 X-射线衍射仪（XRD）25
• 2.3 电化学测试方法25-28
• 2.3.1 恒电位电沉积26
• 2.3.2 循环伏安法26-27
• 2.3.3 电流-时间曲线27-28
• 第3章 自支撑钛基Cu纳米线电极的制备及其在无酶检测葡萄糖中的应用28-44
• 3.1 引言28-29
• 3.2 工作电极的制备29-32
• 3.2.1 自支撑钛基Cu纳米线电极的制备29
• 3.2.2 影响自支撑钛基Cu纳米线电极制备的因素29-32
• 3.3 形貌与结构表征32-33
• 3.3.1 自支撑钛基Cu纳米线电极的XRD表征32
• 3.3.2 自支撑钛基Cu纳米线电极的TEM表征32-33
• 3.4 自支撑钛基Cu纳米线电极用于无酶检测葡萄糖的研究33-43
• 3.4.1 无酶检测葡萄糖原理及基体钛片的影响33-34
• 3.4.2 无酶检测葡萄糖扫描速度的研究34-35
• 3.4.3 不同葡萄糖浓度下循环伏安曲线的研究35-36
• 3.4.4 无酶检测葡萄糖最佳工作电位的研究36-37
• 3.4.5 无酶检测葡萄糖电流-时间曲线的研究37-38
• 3.4.6 自支撑钛基Cu纳米线电极对葡萄糖的选择性考察38-39
• 3.4.7 自支撑钛基Cu纳米线电极的重现性考察39-40
• 3.4.8 自支撑钛基Cu纳米线电极的稳定性考察40-41
• 3.4.9 自支撑钛基Cu纳米线电极用于人体血糖浓度的测定41-42
• 3.4.10 自支撑钛基Cu纳米线电极测定人体血糖的加标回收率考察42
• 3.4.11 该传感器与其它有关文献工作对比42-43
• 3.5 本章小结43-44
• 第4章 自支撑钛基CuNi合金电极的制备及其在无酶检测葡萄糖中的应用44-59
• 4.1 引言44-45
• 4.2 自支撑钛基CuNi合金工作电极的制备45-46
• 4.3 形貌及结构表征46-48
• 4.3.1 自支撑钛基CuNi合金电极的XRD表征46-47
• 4.3.2 自支撑钛基CuNi合金电极的SEM表征47-48
• 4.4 自支撑钛基CuNi合金电极用于无酶葡萄糖检测的研究48-58
• 4.4.1 基体钛片对无酶检测活性影响的研究49-50
• 4.4.2 无酶检测葡萄糖扫描速度的研究50
• 4.4.3 不同葡萄糖浓度下循环伏安曲线的研究50-51
• 4.4.4 无酶检测葡萄糖最佳工作电位的研究51-52
• 4.4.5 无酶检测葡萄糖电流-时间曲线的研究52-53
• 4.4.6 自支撑钛基CuNi合金电极对葡萄糖的选择性研究53-54
• 4.4.7 自支撑钛基CuNi合金电极的重现性研究54-55
• 4.4.8 自支撑钛基CuNi合金电极的稳定性研究55-56
• 4.4.9 自支撑钛基CuNi合金电极用于人体血糖浓度的测定56-57
• 4.4.10 自支撑钛基CuNi合金电极测定人体血糖的加标回收率考察57
• 4.4.11 该传感器与其它有关文献工作对比57-58
• 4.5 本章小结58-59
• 结论59-60
• 参考文献60-70
• 致谢70

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1 李冉冉;基于Cu及CuNi纳米材料自支撑电极构筑的无酶葡萄糖传感器[D];哈尔滨工业大学;2016年

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本文编号：532683