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具有水稳定性的发光稀土金属有机骨架的构建及其对小分子/离子的检测

发布时间:2024-03-29 20:59
  人体含有众多的离子和小分子,它们在生命活动中发挥着重要作用,然而其含量偏高或偏低与多种疾病的发生密切相关。例如多巴胺(DA)是哺乳动物中枢神经系统中一种重要的神经递质,与学习和记忆等精神活动相关,DA可以作为一些疾病的生物标志物,如帕金森病、精神分裂症等。铁离子(Fe3+)和抗坏血酸(AA)是人体内重要的两种物质,但是Fe3+和AA在人体中的含量异常与一些严重的全身性疾病有关。此外,Fe3+和AA共存会通过金属催化氧化还原反应产生自由基,并可能进一步诱导血小板活化导致心血管疾病。PO43-在体内信号转导、能量存储和基因构建中起着至关重要的作用,然而,高浓度的PO43-会引发严重的高磷血症,另一方面,Al3+对人体的健康有害,体内PO43-和Al3+形成的AlPO4不仅不会被人体吸收,还会因磷酸盐的缺失而引起低磷酸血症。因此,构建能够对这些小分子/离子进行检测的功能材料对早期检测和预防相关疾病具有重要意义。本课题采用季铵盐型多羧酸构筑了三个具有良好水稳定性和发光性能的镧系金属有机骨架(Metal-Organic Framework,MOF),并将其运用于多巴胺的检测,以及Fe3+和抗坏血...

【文章页数】:110 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

图1.1?MOF在各个领域的应用??Figure?1.1?Multifunctional?applications?for?MOFs.??

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从单?态的激发态跃迁到三重态的激发态,然后再转移至镧系金属离子较高的??激发态上,最终处于较高激发态的镧系金属离子把能量以辐射的形式跃迁回基??态,就会得到镧系元素特有的荧光[73 ̄741,其机理如下如图1.2所示。由于镧系金??5??


图1.2光的吸收和发射过程的机理图

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Figure?1.2?A?Jablonski?diagram?illustrating?light?absorption?and?emission?processes.??1.3发光镧系金属有机骨架在金属离子和生物小分子的检测方面的??应用??自1999年,美国Yaghi教授首次....


图13(a){IEu(L)(SPDC)l:(NO3)]H30}.、的二维网状至,‘i构;

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配位的吡啶基中的N原子可作为金属离子的结合位点,从而实现对金属离子的??选择性检测(如图1.3所示)。加入Fe3+后使得MOF荧光产生淬灭的原因主要为??有机配体的电荷向金属转移(LMCT)机制。具体表现为:H2L配体两个吡啶基??上未配位的N原子为Fe3+提供结合位点,使得MO....


图1.4?(a.)?Fe3+对FRJ-13a-Eu荧光淬灭机理的简化示意图;(b)?F〗U-13a-Eu和F\JU-13a-Tb的??

图1.4?(a.)?Fe3+对FRJ-13a-Eu荧光淬灭机理的简化示意图;(b)?F〗U-13a-Eu和F\JU-13a-Tb的??

此外,这两个醚键能够在孔道中形成富氧条件,可作为结合位点与??金属离子进行结合,从而引起MOF荧光发生淬灭以达到检测金属离子的目的(如??图1.4所示)。作者通过实验发现Fe3+的紫外吸收光谱与MOF的激发光谱有很大??的重叠,而其他金属离子的紫外吸收光谱与MOF的激发光谱却没有....



本文编号:3941298

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