硫对稻田土壤中汞形态的影响

发布时间：2020-06-10 10:50

【摘要】：汞是一种有很强毒性的全球性污染物,水稻可以富集汞,而在汞污染地区通过食用大米是居民汞暴露的主要方式之一,因此针对汞污染稻田土壤了解汞的地球化学循环过程,对于控制稻田生态系统汞污染,保护生态系统及食品安全具有重要意义。汞是亲硫元素,其生物地球化学行为与硫状态密切相关。本论文首先通过稻田土壤室内淹水,施加不同硫素,研究稻田生态系统中汞硫的协同转化。进一步探究Hg2+与稻田土壤主要成分之间的吸附、解吸过程,以及环境因素如pH、盐度、有机质等对吸附、解吸过程的影响。研究得到以下主要结果:(1)用连续逐级提取法研究不同时间段,添加硫处理淹水土壤中各汞的地球化学形态,结果表明:硫的添加可以促使土壤中有机结合态汞减少、残渣态汞增加,而且硫代硫酸钠处理组的效果更加明显;可交换态汞和碳酸盐结合态汞的转化与pH、Eh等有密切关系;用同步辐射X荧光研究了土壤胶体中铁、锰、汞的元素的分布,分析了各元素的荧光计数相关性,结果表明:外源性硫影响了铁锰汞等的微区分布,抑制了汞和铁、锰之间的结合;测定了硫的K边吸收谱,结果表明随着时间的延长土壤中的硫逐渐由高价态向低价态硫转化,S2-与土壤汞结合,从而促进了土壤中其它形态汞向残渣态汞的转化;通过对不同时间点土壤中硫连续提取,表明随着时间的延长土壤中水溶态硫和盐酸可提取态硫逐渐向吸附态硫转化。(2)研究环境因素(p H、盐度、腐殖酸浓度)对Hg2+在单一矿物质上的吸附解吸的影响。结果表明:Hg2+在蒙脱土和高岭土的吸附与pH有关,Hg2+在蒙脱土上pH从4升高到6,吸附率升高,pH从6升高到8,吸附率减小,在高岭土上pH从4升高到8,吸附率减小。高浓度的背景电解质抑制Hg2+的吸附;腐殖酸可促进高岭土对Hg2+的吸附。此外腐殖酸也可以促进高岭土吸附汞的解吸。腐殖酸HA对高岭土吸附汞的解吸过程与pH有关,pH从4升高到5,其解吸率减小,pH从5升高到8其解析率升高;添加硫化钠和硫代硫酸钠均可促进高岭土吸附汞的解吸,硫化钠的解吸效果更好。(3)研究了 pH、腐殖酸浓度等因素对铁氧化物吸附Hg2+的影响,结果表明:在酸性范围内(pH4～7),Hg2+在铁氧化物上的吸附随pH的升高而升高;在酸性体系中,浓度低于200mg/kg的腐殖酸可促进Hg2+的吸附,当腐殖酸浓度大于100mg/kg时,会对Hg2+的吸附产生抑制作用。
【图文】：

严重的依赖性，而这些过程都可以改变污染物在体系中的毒性，此外ｐＨ变化同样可以逡逑改变微生物活性从而改变污染物的毒性。逡逑图２－１－ａ、２－１－ｂ为贵州汞污染稻田土壤渍水过程ｐＨ、Ｅｈ变化。土壤在淹水条件下，逡逑水中的Ｅｈ（相对于氢标准电极电位）、ｐＨ等物理参数的变化能够反映土壤氧化还原的动逡逑态变化过程。在淹水的的０？３０天内，各处理组溶液中ｐＨ从初始的５．２２迅速升高到６．９７，逡逑而从３０？９０天，各处理组溶液中ｐＨ基本保持不变，达到平衡，Ｋｈａｏｋａｅｗ等［｜５６］人指出逡逑—般在淹水３０天左右的时间内体系可以达到一种平衡的状态，我们的实验结果与其相逡逑似。而在９０？１５０天ｐＨ逐渐变小，ＣＫ在厌氧条件下，通过呼吸作用微生物或细菌释放逡逑出Ｃ０２，溶于水生成碳酸，使得溶液的ｐＨ变小。淹水条件下土壤溶液体系表现为还原逡逑条件，而其它三组测试土壤均为添加不同价态的硫，在还原条件下土壤体系中的硫素主逡逑要以硫的还原反应为主，土壤中的ＳＯ】＿在ｐＨ＝５．５￣８．５的范围内｜｜丨被还原为Ｈ２Ｓ［１５７］，使逡逑得溶液ｐＨ降低。还原态Ｓ在环境中通过生物氧化发生如（２）反应

Ｆｉｇ邋２－４邋Ｗｉａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｉｉｏｎ邋ａｎｄ邋ｍａｎｇａｎｅｓｅ邋ｏｘｉｄｅ邋ｃｏｍｂｉｎｉｎｇ邋ｍｅｒｃｕｉ＊ｙ邋ｗｉｔｈ邋ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ邋ｓｕｌｆｕｒ邋ｔｒｅａｔｍｅｎｔ逡逑ｗｉｔｈ邋ｆｌｏｏｄｉｎｇ邋ｔｉｍｅ逡逑图２－４为Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ随淹水时间的变化。从图中可以看出在１？６０天这一时间段内四逡逑处理组随着淹水时间的延长Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ的比例基本呈现出逐渐升高的趋势，，６０－１５０天逡逑着时间的延长也表现出减小的趋势。在土壤环境中的氧化汞主要与具有还原性的铁锰逡逑化物结合［１５３］，随着时间的推移土壤水溶液的Ｅｈ逐渐降低呈还原性条件，还原能力增逡逑，土壤中的氧化态的汞与高活性的铁锰氧化物吸附结合［１６吣使得在这一时间段内的逡逑例逐渐升高，但是添加硫素处理组Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ所占的比例小于对照组，１￣６０天添加硫逡逑处理组所占比例小于对照组，因此在１？６０天通过添加硫素抑制了邋Ｆｅ／Ｍｎ－Ｈｇ的形成；逡逑０？１５０天添加硫素处理组所占的比例小于对照组，因此在这一时间段施硫组促进了逡逑ｅ／Ｍｎ－Ｈｇ向其它形态的转化。逡逑000／逦⑨空白逡逑／0逦有机结合态邋■邋ｌＯＯＯｐｐｍ单质硫逡逑ＪＴ邋Ｔ逦＝邋１０００ｐｐｍ邋硫酸钠逡逑＾邋８０％逦｜￡；＾；逦：：逦＾邋ｌＯＯＯｐｐｍ邋硫代硫酸钠逡逑
【学位授予单位】：山西农业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：X53;S153

【参考文献】

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本文编号：2706186