预测有机碳-水分配系数pp-LFERs模型的改进研究

发布时间：2023-05-05 21:37

　　土壤或沉积物对有机物的吸附是影响其迁移与转化等环境行为的主要因素,准确测定或估算有机化合物的吸附系数对评价其在环境中的归宿具有重要意义。但是,如果对进入环境中的每一种化合物进行实验室测定分配系数,其工作量之大是难以想象的,利用多参数线性自由能关系模型(pp-LFERs)预测有机物的吸附/分配系数是一种高效经济的估算方法。由于不同学者对该模型的各分子结构参数的认识存在差异,因此,本文在综合分析了前人关于pp-LFERs模型研究成果的基础上,通过对pp-LFERs模型的各分子结构参数(E、S、A、B、V、L)进行了对比分析研究,并构建了两个适合预测多种类有机物Log Koc(其中包括高氟类化合物和硅氧烷类化合物)的pp-LFERs模型:EV模型和V模型。主要成果如下:(1)pp-LFERs模型中,S是表征化合物极性/极化率的分子结构参数。在以往文献中对于S是属于特异性作用参数还是非特异性作用参数存在争议。本文的分析表明它归属于非特异性作用参数。首先,在概念上区分,S属于范德华力中的取向作用力和诱导作用力,范德华力属于非特异性作用参数;其次,根据649种化合物的主成分分析,S和参数E、L、V...

【文章页数】：67 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 土壤有机碳标化分配系数概述
        1.1.1 土壤有机碳标化分配系数的定义及应用
        1.1.2 土壤有机碳标化分配系数的实验测定与估算方法
    1.2 线性自由能关系模型概述
        1.2.1 线性自由能关系模型的发展及应用
        1.2.2 建立线性自由能关系模型的步骤
    1.3 研究内容及意义
        1.3.1 研究内容
        1.3.2 研究意义
第2章 线性自由能关系模型结构参数研究
    2.1 pp-LFERs模型简述
    2.2 pp-LFERs模型分子结构参数介绍
        2.2.1 过量摩尔折射率参数E
        2.2.2 极性/极化率参数S
        2.2.3 McGowan分子体积参数V
        2.2.4 十六甲烷-气分配参数L
        2.2.5 氢键作用A/B
    2.3 模型参数讨论
        2.3.1 非特异性作用参数S
        2.3.2 L和V的自相关性
    2.4 V模型的建立
    2.5 小结
第3章 基于pp-LFERs模型预测多种类有机物的Koc
    3.1 材料与方法
        3.1.1 Koc数据的收集
        3.1.2 结构描述符的收集
        3.1.3 pp-LFERs模型建立
        3.1.4 pp-LFERs模型表征与评价
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 EV模型与V模型拟合结果
        3.2.2 模型的验证及应用域表征
        3.2.3 pp-LFERs模型的吸附机理解释
        3.2.4 与文献中pp-LFERs模型比较
    3.3 小结
第4章pp-LFERs模型的影响因素
    4.1 Koc数据的差异性
        4.1.1 土壤对有机化合物Koc的影响
        4.1.2 环境因素对有机化合物Koc的影响
    4.2 分子结构参数的不确定性
    4.3 数理统计方法的多样性
    4.4 小结
第5章 结论及建议
    5.1 结论
    5.2 建议
致谢
参考文献
附录
    作者简介
    论文发表情况
    参加科研项目



本文编号：3808404