西江流域河流化学风化及其碳汇效应研究

发布时间：2020-05-30 19:26

【摘要】：河流化学风化过程中所产生的“碳汇效应”是全球大气遗漏汇的主要组成之一,也是全球碳循环研究的重要内容。对西江流域主要支流、干流及两个子流域作为研究对象,通过对研究区定期、高频水化学和同位素组成、功能细菌进行取样、测试分析,重点针对水循环(河流风化碳汇主控因子)、惰性有机碳(岩溶碳汇稳定性)等制约碳汇效应因素进行研究。最终结合不同模型估算西江流域化学风化碳汇的来源比例、最终通量。得到了以下主要研究成果:(1)不同降雨-水文过程中河流化学风化过程受控因素不同,但以水循环控制为主,动态变化过程相似。1)在三个不同的监测期内,无机碳来源主要来源于CCW,CSW及SCW,在较大降雨和流量、低水温情况下,水生植物的碳泵效应可以忽略不计。2)通过研究不同来源无机碳动态贡献率发现,大雨-洪水过程中,DIC源自CSW较低,始终维持在2.6%左右,碳酸参与碳酸盐岩风化和外源酸参与的碳酸盐岩风化对总无机碳的贡献率呈明显的负相关,前者平均为后者的三倍。暴雨-极端洪水过程中,三个断面的CSW对DIC贡献率除了洪峰时段有较大幅度上升,其余时段变幅较小,指示碳酸参与的硅酸盐岩风化产生的无机碳相对而言较为稳定;CCW对DIC贡献率变化趋势总体类似,呈现出贡献速率随着流量的增加而变大,并在洪峰前速率达到最大,显示研究区岩溶发育强烈,降雨通过各种形式进入岩溶管道、裂隙中并快速的反应进而达到最大值的阈值。SCW与CCW贡献率变化趋势较为类似。小雨-平水过程中CCW对DIC动态贡献率的变幅明显要大,指示碳酸可能受到水循环、脱气作用、生物光合作用所影响。3)通过质量平衡法计算无机碳通量动态贡献率和无机碳通量。三个不同的降雨-水文过程中,由于水循环的影响,CCW、CSW、SCW所产生的DIC通量的贡献率变化趋势总体类似,特殊时间段呈现不同变化。CSW所产生的DIC通量的贡献率在三个降雨-水文过程中变化规律基本一致,除了在暴雨-极端洪水过程中出现随着流量增大出现小幅上升外,基本上都较为平稳,说明流量增大对于硅酸盐岩化学风化的强度影响不大。CCW、SCW所产生的DIC通量的贡献率在两个洪水过程中变化规律大致和流量保持一致,指示水循环作用是影响碳酸盐岩风化所强度主要因素;当中部分样点与整体变化规律不一致,说明除了水循环导致的稀释和活塞效应外,外源酸来源不一及HCO3-浓度变化也是较为明显的影响因素。大雨-洪水过程和暴雨-极端洪水过程中,三个断面CCW、CSW及SCW所产生的无机碳通量差别不大,监测期内总三个来源产生的无机碳通量占全年的无机碳通量总量占据较大比例(2.68%～6.63%);小雨-平水过程则侧面证明水循环是影响碳酸盐岩风化的主要因素。(2)首次岩溶区水体惰性有机碳测试方法,并分析功能细菌AAPB特性及对惰性有机碳影响。1)研究区水体的氧化还原电位(Eh)、溶解氧和叶绿素对细菌及AAPB丰度总体趋势起促进作用。此外,研究区细菌丰度不同季节表现出受不同环境因素影响。从垂直方向上看,各季节采样点水体细菌丰度均表现为-5 m处最高。2)建立适用于岩溶区的惰性有机碳测试方法,发现随时间研究区水体在细菌的作用下,有机碳含量不断地波动下降,逐渐趋于平稳,培养后期均趋近于2 mg·L-1。随培养时间增长,降解速率不断降低,第一个月培养期间,计算得到水体有机碳降解速率6月及12月平均约0.05 mg C·day-1,9月约为0.27 mg C·day-1。随着培养时间增长,降解速率逐渐降低。3)研究区水体中惰性有机碳阈值约为2 mg.L-1 左右,当水体中有机碳大于这一阈值,水体细菌通过代谢降解有机碳,直至其含量达到阈值范围;相反,当研究区水体有机碳小于阈值范围时,细菌作用会通过自身的调节使水体的有机碳维持在这个阈值内。有机碳降解与AAPB的相对丰度结果显示,AAPB相对丰度越大,细菌对有机碳的降解就越慢,说明AAPB的存在减慢了细菌对有机碳的降解速率,使更多的有机碳滞留在水体中,增加了岩溶水体有机碳的循环周期。(3)分析西江流域水文地球化学特征并计算化学风化产生的无机碳通量1)为建立西江流域锶及其同位素与各物质来源的空间关系,从空间特征上把握由于物质来源的不同所造成锶及其同位素的差异;进一步探索锶及其同位素与各物质来源的关系,选取半方差模型及路径模型模拟进行对应研究。2)半方差模型及路径模型研究结果显示:丰水期主要受到结构性因素作用,而枯水期Sr元素及其同位素受结构性因素和随机性因素的双重作用。Sr及其同位素在丰水期和枯水期的物质来源有所差异,丰水期结构性因素以硅酸岩的风化溶解起主导作用,而枯水期在结构性因素和随机性因素双重作用下白云岩的风化溶解起主导作用。4)选取改进型反演模型进行通量及端元计算。此方法可以较好避免人类活动影响,并对各组分端元进行细分,适用于复杂的地层岩性区域CO2通量及端元组分计算。5)通过对改进型反演模型降水端灵敏性探讨发现(1)研究区河水虽在一定程度上受到海洋运动的影响,但影响Sr及其同位素空间变化的主要因素为结构性因素,降雨端元单纯考虑海洋因素的影响,则容易忽略当地环境的作用;(2)研究区内具有水热同期的气候特点,丰枯两季物质含量有一定的差异性,采用均值进行计算,容易把差异性忽略。此外灵敏度测试涉及到两种不同硅酸盐岩端元组成成分的情况发现,当反演模型赋予端元组成部分被更大的范围时,所获得的结果越优;如果是过于狭小范围的端元组成成分,可能产生虚假的结果。6)模型运行结果显示,研究区碳酸盐岩在丰水期和枯水期的基本元素比值与Sr同位素值几乎没有差异,而硅酸盐岩的Sr同位素值却有了较大的偏差。西江流域在丰水期与枯水期的阳离子物质来源有一定的差异。(1)丰水期期间,降雨贡献占总溶解阳离子摩尔量约15%(0-62%),枯水期的为5%;(2)白云岩在丰水期占总溶解阳离子摩尔量仅为5%(0-37%),而枯水期的为27%(0-54%);(3)灰岩在丰水期和枯水期对西江河水的阳离子输入分别为66%(22%-95%)和54%(37%-85%);(4)硅酸盐岩的阳离子输入均为14%(4%-21%和5%-15%)。灰岩是西江河水阳离子的主要物质来源,硅酸盐岩的物质输入相较稳定,降雨端元和白云岩端元在丰水期和枯水期的阳离子输入有了较大的差异。7)最终通过计算得到丰水期 ФCO2 为 5306.21(0.00-54058.12)·103mol/km2/yr,枯水期的为 1096.61(12.31-10694.45)·103mol/km2/yr,丰水期的 ФCO2约为枯水期的 5 倍。而δ的假定平均值与φCO2值约有15%的差异,这说明西江河水系统主要受到碳酸风化的影响,硫酸则起到了次要作用,即最佳硅酸盐岩的风化率为7.264-35.551·103mol/km2/yr,并确定碳酸是风化的主要因素。8)根据本文实际情况,确定硅酸盐岩和碳酸盐岩通量计算方法、惰性有机碳通量计算,并计算出最终碳汇通量和各端元比例。在研究期内西江流域岩石化学风化所消耗的C02通量为171.21×109mol/yr,其中丰水期与枯水期分别为120.84及50.37×109 mol,分别占总通量的70.58%和29.42%。这种通量上的差距与本研究在漓江流域研究相似,通量之比与流量之比类似(丰水期的月流量均值为9879.47 km3,而枯水期的是2813.62 km3,前者是后者3.51倍),因此水循环在西江流域碳汇效应中为主控因子。惰性有机碳通量占全部通量的11.99%,指示生物作用在碳汇效应中起到重要组成部分。SCW产生CO2通量为23.23×109 mol CO2/yr,减汇效应明显。与前人对比可知,最终通量、CCW和CSW所产生的碳通量均在一个数量级。论文的主要创新体现在:首次建立适用于岩溶区地表河惰性有机碳监测的方法;岩溶地表河不同降雨-水文过程中无机碳来源确定及对应比例,计算不同来源所产生通量动态变化比例及最终通量。利用西江流域不同子流域水化学指标、Sr及其同位素,结合不同模型综合探讨运用人为活动影响岩石风化的误差并细化河流化学风化各个端元来源,尝试阐明大型流域中碳元素由“无机碳→有机碳→内源有机碳”过程,量化通过Sr同位素校正过的C02通量,甄别源于化学风化的碳通量中不同端元来源比例。
【图文】：

自然成因,含碳化合物,δ13C值,稳定碳同位素

10中国地质大学博士学位论文淡水水体当中溶解无机碳（DIC）主要由 HCO3-、溶解 CO2、CO32-三部分组成，在 pH 值 4.3-8.2 范围内，天然水体中 DIC 以 HCO3-为绝对主导。DIC 来源主要来自化学风化过程中碳酸盐及硅酸盐矿物溶解、土壤有机质分解、水生植物呼吸作用以及大气中 CO2。现代大气 CO2的 δ13C 为-6～-8‰平均为-7‰[94]。其余来源如图 1.1 所示[95]，海相沉积碳酸盐岩的稳定碳同位素均值为 0%；土壤有机质分解产生的 CO2的碳同位素值主要与当地植被的光合作用类型有关，通常 C3 植物和 C4 植物稳定碳同位素两端范围约-30‰和-10‰。

技术路线图

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【学位授予单位】：中国地质大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：P342

【参考文献】