大气层中超细气溶胶团簇生长的热力学性质研究

发布时间：2024-02-06 22:15

　　观测表明,宇宙射线(GCR)强度的改变与地球云覆盖率存在较强的关联。其可能的机制是GCR可以影响大气成分的离子浓度,从而影响大气气溶胶的形成,进而通过改变低云覆盖率,影响地球能量的收支平衡。从本质上理解GCR对大气电离作用导致云量变化的微观过程,是解决GCR能否影响地球气候之争的关键。本文通过分子动力学和量子化学相结合的方法,初步模拟了在氨和二甲胺存在情况下硫酸分子及其离子从单体逐步生长为超细气溶胶团簇的过程,重点以刚性谐振子(Rigid-rotor harmonic-oscillator, RRHO)近似为基础,计算了二聚体及个别三聚体生长的自由能,为进一步从分子层次理解GCR与地球云覆盖的关联提供了基础。具体成果如下：1.在计算方法方面,本论文在密度泛函理论(DFT)、混合密度泛函理论(Hybrid DFT)以及缀加密度矩阵(ADMM)三种量子化学精度下,对二聚体H2SO4·HSO4-的研究表明Hybrid-DFT方法的计算精度最为可靠。2.在团簇生长热力学性质计算方面,对H2SO4·HSO4-二聚体在不同高度形成的热力学性质的计算结果显示,在硫酸和硫酸根离子实际分压较高的对流层上...

【文章页数】：68 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１－１?ＧＣ民各向均匀地进入日球层，受到太阳风携带的磁场调制（左）；ＧＣ民穿越地球??大气层，产生次级粒子雨１１’?２３??

凝结核形成的微观图像，为全面揭示ＧＣＲ与气候的关联提供一定的理论基础。??１．１研究背景及意义??ＧＣ民作为最典型的宇宙射线，目前认为其主要的来源可能是太阳系外的??超新星爆发Ｗ。ＧＣ民主要由质子（８７％），?ａ粒子（１２％）和少量其它重元素（０，??■?＊?Ｉ．?；朗！泌ｉｃＣ....

图１－２?—个太阳周期内低云覆盖量、总的太阳福照度和宇宙射线的强度变化ｗ??１９世纪初，人们就观测到太阳活动和气候的关联１９９７年Ｓｖｅｎｓｍａｒｋ??－

?Ｆｅ等）组成，能量范围高达ｌＯ＾ｅＶ。高能ＧＣＲ在进入日球层后，可穿透磁??层、电离层，几乎不损失什么能量进入地球大气层（如图１－１）。在穿越大气层??的过程中，ＧＣ艮与大气层中的各成分发生多级碰撞反应，产生次级粒子雨，在??对流层６Ｋｍ高度下主要子为主这些粒子能够对大气成分产....

图１－３被太阳风调制的ＧＣＲ影响大气离化率，进而影响低云覆盖量并调节气候示意图ｔＷ

?Ｆｅ等）组成，能量范围高达ｌＯ＾ｅＶ。高能ＧＣＲ在进入日球层后，可穿透磁??层、电离层，几乎不损失什么能量进入地球大气层（如图１－１）。在穿越大气层??的过程中，ＧＣ艮与大气层中的各成分发生多级碰撞反应，产生次级粒子雨，在??对流层６Ｋｍ高度下主要子为主这些粒子能够对大气成分产....

图１－４?ＧＣ民影响低云覆盖量的＂离予－气溶胶－晴空＂假说示意图ｗ??但具体到每个微观环节，有很多问题仍不清楚

分别是外场观测、实验室研巧和模型模拟计算。目前广泛认可的主要有??两种假说，即Ｋ．Ｓ．Ｃａｒｓｌａｗ等巧匿出的＂寓子－气溶胶－晴空（ｉｏｎ－ａｅｒｏｓｏｌ?ｃｌｅａｒ－ａｉｒ）＂??假说（图１－４）和＂离子－气溶胶－近云（ｉｏｎ－ａｅｒｏｓｏｌ?ｎｅａｒ－ｃｌｏｕｄ）＂假说（如图....

本文编号：3896280