氚工艺系统中测氚电离室的基础问题研究

发布时间：2020-10-31 00:02

　　 氚工艺系统中氚在线测量是氚安全及工艺控制的重要内容,也是聚变堆DT燃料循环系统中的关键技术之一,而电离室是实现工艺系统氚在线测量的主要手段。但目前工艺级测氚电离室中的能量沉积过程、复合损失、记忆效应等基础问题尚未解决,甚至He(H2)气氛下的电离增强效应的机理尚不明确,还不能很好地满足大规模氚操作工艺系统对氚在线测量的需求。本论文针对氚工艺系统的应用场景,结合聚变堆DT燃料循环系统,对工艺级电离室测氚技术开展研究工作,重点解决工艺级测氚电离室中的基础问题,包括：氚的β射线在电离室内的能量沉积、高电离离子浓度下的复合损失、电离室中的电离增强效应、高浓度氚下电离室的记忆效应等,并结合理论研究和工艺条件,开展了适用于工艺级氚测量的微型电离室结构设计研究。依据氚在圆柱形电离室内的分布特点,基于一维模型建立了氚的β射线在电离室内能量沉积的理论计算方法。该理论可用于定量计算多种参数对能量沉积的影响,包括：电离室内气体压力、电离室几何尺寸、室壁材料、电离室内工作气体温度等。计算结果表明,电离室参数及工作条件均对电离室内能量沉积有较大影响,尤其是在低压、小尺寸情况下。对于灵敏体积为1L的电离室,在100kPa时,能量沉积率约为100%;然而当压力降低至5kPa时,空气作为电离室介质的能量沉积率为81.9%,而相同条件下氢气作为载气时能量沉积率仅为50.2%；相比于铝、铁、铜等作为室壁,金作为室壁有更高的能量沉积率,在压力为5kPa时,镀金电离室内的能量沉积率比铝壁电离室高11.3%。虽然基于该一维模型的计算理论能有效快速定量计算β射线在电离室内的能量沉积,但仅适用于氚的β射线在电离室内气体中的射程小于电离室的几何尺度的情况。为了弥补基于一维模型建立的计算理论的不足,采用蒙卡模拟程序MCNP5建立了电离室内能量沉积的定量计算方法。使用抽样方法代替解析计算方法,通过模拟β射线在电离室内的输运过程计算氚的β射线在电离室内的能量沉积。计算结果表明,对于1mL的电离室,在0.1kPa压强下的能量沉积率仅为0.8%,即绝大多数β射线的能量均沉积在电离室的室壁上,对电离室输出信号无贡献。10L电离室在0.1kPa压强下的能量沉积率比1mL电离室高1个数量级。通过分析氚在电离室内的分布特点及电离室自身的结构特点提出了基于二维模型的电离室内离子复合损失计算方法,在近似处理基础上得出可用于定量计算的公式,并将二维模型下的计算理论推广到三维情况。利用建立的公式,结合实验数据,得到干燥空气离子复合系数为6.9x10--6 cm3/ion·s,与最新发表的文献中的实验结果在误差范围内很好地吻合。此外,研究结果表明,在相同氚浓度情况下,低电压情况下电离室内同一位置的离子浓度远高于高电压时该位置的离子浓度。通过增加电压可有效减小电离室内的离子浓度,从而减小复合损失。该方法还可推广到其它气体和一些难以直接实验测量复合系数的场景。从p射线与物质的电离、激发物理过程出发,推导了He(H2)和H2(He)气氛下电离室内电离增强效应(Jesse效应)的计算公式,建立了定量计算方法。研究表明,Penning电离不足以支撑实验中获得的信号增强,除Penning电离外,亚激发态电子也对信号增强产生重要贡献,Jesse效应是Penning电离和亚激发态电子共同作用的结果。对于He+H2气氛,1.0%的H2含量引起电离增强因子K可高达1.44;随着H2含量的增加,K逐渐达到饱和。此外,对于储氚体系(T2/H2/D2),随着贮存时间的增加,氚衰变产生的He量增加,从而导致电离增强因子K逐渐增大。在H2(99.9%)+T2(0.1%)情况,储存120m(10a)后,衰变产生的He导致的信号增强仅为0.08%,可忽略不计；对于H2(90%)+T2(10%)情况,储存60m(5a),增强因子K约为1.05;当储存到148m以后,产生的He气将可引起高达10%的信号增强。本文中所建立的Jesse效应分析方法完全适用于其它气体体系,如He+CxHx,He+COx等。从材料吸氚实验及电离室结构设计两方面开展了电离室记忆效应研究。在相同氚污染条件下,316L不锈钢和聚四氟乙烯吸氚量较少,紫铜、黄铜及铝合金吸氚量较大；材料表面粗糙度将显著影响氚在材料中的吸附。在氚浓度为2.8×1010Bq/m3条件下污染4h后,对于灵敏体积为1L的电离室,当内表面粗糙度好于0.5μm时,采用不锈钢(包括304和316L)及铝合金作为室壁所产生的记忆效应均不足以影响电离室的正常工作。然而,当表面粗糙度大于1.0μm时,吸附的氚所产生的信号将比电离室探测下限高一个数量级以上。从电离室结构设计方面考虑,研制出补偿型电离室系统和丝壁电离室可有效降低电离室在测量高浓度氚后的记忆效应。在1010Bq/m3量级以上的氚浓度下工作6h后,两种结构电离室本底均未升高,具有较好的记忆效应抑制效果。针对氚操作工艺特点,设计出“十字交叉型”微型电离室。其中,灵敏体积为1.9mL的微型电离室探测下限为2.0×108Bq/m3;刀口密封及焊接结构能实现0.9×10-7 Pa.L/s的泄漏率；记忆效应较低,在6.7×1011Bq/m3的氚浓度下工作6h后能保持本底不变。通过以上研究,基本解决了氚工艺系统中测氚电离室存在的基础问题,建立了电离室内能量沉积、高浓度下的离子复合及电离增强效应(Jesse效应)的定量计算方法,加深了对氚的p射线在电离室内形成最终电流输出信号过程的认识和理解,并结合工艺系统的特点提出了适用于工艺系统的电离室结构。这些均可为工艺级电离室的研制和工程应用提供技术支撑。
【学位单位】：中国工程物理研究院
【学位级别】：博士
【学位年份】：2016
【中图分类】：TL811.1
【部分图文】：

内吸附剂表面上的吸附力、色敌力、诱导力等的差异，通过分析不同先后顺序进入检测??器的氨同位素组分所产化的响应差异，对被分析组分进行定性和定量分析。色谱分析的??一般流程图如图１．２所示。其关键技术包括分离系统、检测系统、气流系统及其定量方??法。??载气气滿??？巧合小室??？色谱柱??？检测器?——？后巧化巧??样品气巧??图１．２气相色谱基本流程图??在氨同位素分析方面，德園的ＴＬＫ实验查建立了相关的微色酌分析氨问位素气体??系统，此系统一共装有４台ＧＣ?（?—台低温、一台常规和两台低温Ｍｉｃｒｏ?ＧＣ）?Ｗ完成必??要的分析任务，确定取样气体中的氨、気、氣浓度Ｗ及其它可能存在的杂质的浓度。利??用常规填充色谱和微色谱分析氨同位素得到色谱圈的最大差别在于保留时间的不同，用??常规填充柱时，〇２峰保留时间约为２８ｍｍ，而利用毛细管柱时约为２０化，约快８倍的时??间。円本Ｙｏｓｈｉｎｏｒｉ?Ｋ等人印ｊ用涂覆了?ＭｎＣｋ的Ａｋ〇３作为填充杜的微色谱在－１９６??°Ｃ下分析氨同位素气体，实验中Ｗ?Ｎｅ作为载气，吊、ＨＤ、〇２的保留时间分别达到８５ｓ、??１０化和１３０ｓ，检测限为１００一ＯＯｍｇ／Ｌ。随后，他们进一少改进了分析条件，换用内壁??涂有膜厚０．０８ｍｍ的ＭｎＣ］２／Ａｌ２〇３毛细脊化

曼光谱法分析氨同位素是一种无损化零排放的分析方法，芙国、应用于氨同位素分巧的可行性进行了大量硏究，成功地利用激光现了氨同位素气体的无损在线定性和定量分析，包括在氧同位素为学、热循坏吸收过程等研究中均得到了很好的应用２０世Ｈ和Ｏ’ｈｉｒａ?Ｓ将拉曼光谱技术用于氨同位素分离系统（Ｉｓｏｔｏｐｅ）的在线监测这套系统主要包括真空系统、进样系统、激仪器和数据处理等。近年来，ＴＬＫ针对ＫＡＴＲＩＮ?（ＫａｒｌｓｒｕｈｅＴｒｉｔｉ）建立了一套激光拉曼原位分析系统，并巧细研究了系统定量测题ｆＷ。该系统如图１．５所示。??（ｂ）?ＳＲＭ?２２４２?ｉｎ?ａｃｔｉｏｎ??

ｈ?Ｉ?Ｉ?Ｉ?＇?Ｉ?＇?Ｉ?＾??２５００?３０００?３５００?４０００??Ｒａｍａｎ?ｓｈｉｆｔ?（ｃｍ—ｉ）??图１．４典型氧同位素组份拉曼散射峰ＩＷ??于拉曼光谱法分析氨同位素是一种无损化零排放的分析方法，芙国、德国光谱应用于氨同位素分巧的可行性进行了大量硏究，成功地利用激光拉曼室实现了氨同位素气体的无损在线定性和定量分析，包括在氧同位素分离、应动为学、热循坏吸收过程等研究中均得到了很好的应用２０世纪９０ａｎ?Ｒ?Ｈ和Ｏ’ｈｉｒａ?Ｓ将拉曼光谱技术用于氨同位素分离系统（Ｉｓｏｔｏｐｅ?Ｓ巧ｅ，?ＩＳＳ）的在线监测这套系统主要包括真空系统、进样系统、激光系、光谱仪器和数据处理等。近年来，ＴＬＫ针对ＫＡＴＲＩＮ?（ＫａｒｌｓｒｕｈｅＴｒｉｔｉｕｍ?Ｎｅｍｅｎｔ）建立了一套激光拉曼原位分析系统，并巧细研究了系统定量测量氨准问题ｆＷ。该系统如图１．５所示。??
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本文编号：2863182