TBP溶剂萃取体系的辐照稳定性研究

发布时间：2021-06-23 22:39

　　在Purex乏燃料后处理工艺流程中，TBP溶剂萃取体系会受到辐射损伤及化学试剂的作用而发生辐射和化学降解，从而产生一系列暂时性辐解产物及永久性辐解产物，前者通常可用碱洗除去，而后者不易碱洗除去。这些辐解产物会产生各种物理化学效应，从而降低溶剂的萃取性能，使得相分离变差，铀和钚的传质系数减小，裂变产物滞留在铀和钚的产品液流中。为了控制和优化核燃料后处理工艺条件，降低TBP溶剂萃取体系的辐照损伤，本论文以Co-60为辐照源，Pu-238为α辐照源，分别研究了TBP-正十二烷溶剂萃取体系的辐照稳定性和α辐照稳定性。采用气相色谱-质谱联用分析技术检测到了体系中的主要辐解产物磷酸二丁酯（DBP）和磷酸一丁酯（MBP），采用测定钚保留值的方法检测了体系的辐解程度，并研究了辐照剂量、预平衡酸度、累积辐照剂量、金属离子对体系萃取行为的影响。实验结果表明：（1）经过辐照的溶剂体系，在所考察的吸收剂量范围内，体系中的辐解产物DBP、MBP产额和钚保留值均随着吸收剂量增大而增加；预平衡酸度对于DBP的产额及钚保留值影响较大，对MBP的产额影响较小；累积循环辐照次数越多，钚保留越大，且在同一吸收剂量下，经过累... 

【文章来源】：哈尔滨工程大学黑龙江省 211工程院校

【文章页数】：64 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

Purex流程示意图

胺的乙醇溶液，使其产生化学反应，产生 2236,23p25ONNOCHCHNCHCCHOHKOH 部通入高纯 N2载带反应产物重氮甲烷，并基化样品中的 HDBP 和 H2MBP 进行甲基明溶液中已有过量的重氮甲烷，即甲酯化品进行气相色谱-质谱分析。C8H18O3-OH + CH2N2= C8H18O3-OCH3+4H9O2-(OH)2+ CH2N2= C4H9O2-(OCH3)2

利用经过 γ 辐照吸收剂量为 1×106Gy 的样品，甲基化后标记为 1 号样品，在四种条件下进行了气相色谱分析，图 2.2 为不同分析条件下，样品的气相色谱。(1) 进样口温度：300℃；分流比：50:1；载气流速：1.0mL/min；程序升温条0℃，8℃/min 升至 150℃，保持 1min，10℃/min 升至 300℃，保持 10min；将稀释 10 倍，进样量：2μL。(2) 进样口温度：300℃；分流比：50:1；载气流速：1.0mL/min；程序升温条0℃，8℃/min 升至 150℃，保持 1min，10℃/min 升至 300℃，保持 10min；将稀释 1 倍，进样量：1μL。(3) 程序升温条件：110℃，13℃/min 升至 180℃，保持 10 min；将样品稀释，进样量：1μL。其他同(2)。(4) 程序升温条件：110℃，8℃/min 升至 180℃，保持 5 min，5℃/min 升至 ，保持 10 min；将样品稀释 1 倍，进样量：1μL。其他同(2)。


本文编号：3245793