以膨润土为基材的集成缓冲材料对铀的长期阻滞效应研究
发布时间：2021-08-29 04:16
缓冲材料作为高放废物处置库中多重屏障体系的最后一道人工屏障,其对放射性核素的阻滞性能将直接影响放射性核素随地下水进入天然地质屏障后重返生物圈的能力,进而影响到处置库的长期稳定性和安全性。用具有低渗透性和良好膨胀自愈性的膨润土作为集成缓冲材料的基材,以凹凸棒石为辅料,用黄铁矿为添加剂,三者按质量比为63∶27∶10均匀混合构成集成缓冲材料B7AP,采用恒定源扩散实验分析了铀在干密度为1.70 g/cm3试样中的扩散特性。结果表明,B7AP缓冲材料对铀具有良好的阻滞性能,其表观扩散系数为4.07×10-12 m2/s。同时,根据多孔介质污染物迁移理论,建立了铀在B7AP中迁移的对流-弥散-吸附简化方程,并用Matlab软件模拟分析了不同时间尺度、渗流速度、表观扩散系数和阻滞因子条件下,铀在B7AP中的迁移距离,为提高放废物处置库料缓冲材料阻滞性能、筛选及优化缓冲材料配方设计提供了科学依据。
【文章来源】：矿物岩石地球化学通报. 2020,39(02)北大核心CSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
恒定源扩散实验装置
Muurinen(1990)采用扩散池法,测得铀在干密度为0.6～1.6 g/cm3 的美国MX-80钠基膨润土中的表观扩散系数Da值为8.4×10-13～4.8×10-12 m2/s;Idemitsu等(1995)采用背向背扩散法,分析了铀在干密度为0.8～2.0 g/cm3的日本Kunigel Vl 压实钠基膨润土中的迁移扩散特征,结果表明氧化条件下其Da值为10-12～10-13 m2/s;García-Gutiérrez等(2003)采用恒定源扩散池法,获得了铀在干密度为1.65 g/cm3的西班牙FEBEX膨润土中的Da值为4×10-14～1×10-13 m2/s;Korichi等(2014)采用恒定源扩散实验,开展了铀在阿尔及利亚膨润土及其NaCl活化膨润土中的迁移扩散研究,结果表明当压实样片干密度为1.4、1.8和2.4 g/cm3时,其Da 值为1.1×10-12～5.5×10-12 m2/s和3.6×10-13～8.3×10-13 m2/s;Chen等(2015, 2016)和牛利辉(2018)等选取元素La模拟锕系元素,通过5组试验得到 La3+在不同干密度和不同 pH下的扩散系数:La3+的表观扩散系数随着GMZ膨润土干密度(13～1.7 g/cm3)和溶液pH值(3.6～8.9)的增加而减小,其Da值为2×10-12～16×10-12 m2/s;王哲等(2015)和刘艳等(2010)开展了新疆膨润土、新疆沸石、安徽明光凹凸棒石和四川江油黄铁矿4 种单一矿物材料对铀的吸附性能的对比实验研究,并在此基础上构建了以新疆膨润土(B)为基材、新疆沸石(Z)与安徽明光凹凸棒石(A)为辅料及四川江油黄铁矿(P)作为添加剂的B-Z、B-Z-P、B-A 及B-A-P 四种类型集成缓冲材料,对这4种材料的吸附性能及迁移扩散特性的对比分析表明,B-A-P对放射性核素铀的吸附性能优于其他纯膨润土及其他3种类型集成缓冲材料,并且铀在B7AP 型集成缓冲材料(膨润土∶凹凸棒石=63∶27∶10)中的Da=4.07×10-12 m2/s最小。综上,根据国内外关于铀在膨润土中的迁移扩散特性研究成果,表明以新疆天然钠基膨润土为基材,以安徽明光凹凸棒石和黄铁矿为辅料与添加剂构成的B7AP型集成缓冲材料对核素铀的阻滞性能优于或相当于单一膨润土,可作为高放废物深地质处置库用缓冲材料筛选备选方案之一。表1 铀在集成缓冲材料B7AP上的扩散实验结果Table 1 The experimental result of uranium diffusion in the integrated buffer material(B7AP) 样品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) K/(1/d) t/d De/(m2/s) α Da/(m2/s) B7AP U 75 1.70 0.0014 11.86 4.54×10-12 1.116 4.1×10-12
表2 铀在集成缓冲材料B7AP中的迁移参数Table 2 The migration coefficient of uranium in the integrated buffer material(B7AP) 样品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) v/(m/a) k/(m/s) e Da/(m2/a) α Rd B7AP U 75 1.70 3.15×10-5 1.0×10-12 0.32 1.29×10-4 1.116 3.49图4 渗流速度对铀在B7AP中迁移程度的影响
【参考文献】：
期刊论文
[1]镧离子(La3+)在GMZ膨润土中的扩散特性研究[J]. 牛利辉. 勘察科学技术. 2018(S1)
[2]集成缓冲材料对锶的长期阻滞效应[J]. 王哲,易发成. 核化学与放射化学. 2017(03)
[3]以膨润土为基材的集成缓冲材料对铀的阻滞特性研究[J]. 王哲,易发成,李海峰. 非金属矿. 2015(05)
[4]我国矿物材料研究进展（2000-2010）[J]. 廖立兵,汪灵,董发勤,彭同江,白志民. 矿物岩石地球化学通报. 2012(04)
[5]放射性核素Cs在被压实回填材料中的迁移和扩散预测[J]. 邓家福,易发成,王哲. 原子能科学技术. 2011(03)
[6]混合型缓冲回填材料膨胀变形试验研究[J]. 崔素丽,张虎元,刘吉胜,梁健. 岩土力学. 2011(03)
[7]几个常用地球化学模拟软件的比较[J]. 刘杰安,冯孝贵. 核化学与放射化学. 2011(01)
[8]砂-膨润土混合屏障材料渗透性影响因素研究[J]. 陈永贵,叶为民,王琼,陈宝. 工程地质学报. 2010(03)
[9]缓冲/回填材料——砂-膨润土混合物研究进展[J]. 叶为民,王琼,陈永贵,陈宝. 铀矿地质. 2010(02)
[10]膨润土对铀的吸附研究[J]. 刘艳,易发成,王哲. 非金属矿. 2010(01)
硕士论文
[1]缓冲/回填材料的导热性能研究及预测分析[D]. 王茂丽.西南科技大学 2015
[2]低碳钢在模拟深地质处置环境中的腐蚀行为[D]. 文怀梁.中国科学技术大学 2014
[3]239Pu在膨润土中的吸附行为研究[D]. 宿吉龙.成都理工大学 2014
本文编号：3369888
【文章来源】：矿物岩石地球化学通报. 2020,39(02)北大核心CSCD
【文章页数】：10 页
【部分图文】：
恒定源扩散实验装置
Muurinen(1990)采用扩散池法,测得铀在干密度为0.6～1.6 g/cm3 的美国MX-80钠基膨润土中的表观扩散系数Da值为8.4×10-13～4.8×10-12 m2/s;Idemitsu等(1995)采用背向背扩散法,分析了铀在干密度为0.8～2.0 g/cm3的日本Kunigel Vl 压实钠基膨润土中的迁移扩散特征,结果表明氧化条件下其Da值为10-12～10-13 m2/s;García-Gutiérrez等(2003)采用恒定源扩散池法,获得了铀在干密度为1.65 g/cm3的西班牙FEBEX膨润土中的Da值为4×10-14～1×10-13 m2/s;Korichi等(2014)采用恒定源扩散实验,开展了铀在阿尔及利亚膨润土及其NaCl活化膨润土中的迁移扩散研究,结果表明当压实样片干密度为1.4、1.8和2.4 g/cm3时,其Da 值为1.1×10-12～5.5×10-12 m2/s和3.6×10-13～8.3×10-13 m2/s;Chen等(2015, 2016)和牛利辉(2018)等选取元素La模拟锕系元素,通过5组试验得到 La3+在不同干密度和不同 pH下的扩散系数:La3+的表观扩散系数随着GMZ膨润土干密度(13～1.7 g/cm3)和溶液pH值(3.6～8.9)的增加而减小,其Da值为2×10-12～16×10-12 m2/s;王哲等(2015)和刘艳等(2010)开展了新疆膨润土、新疆沸石、安徽明光凹凸棒石和四川江油黄铁矿4 种单一矿物材料对铀的吸附性能的对比实验研究,并在此基础上构建了以新疆膨润土(B)为基材、新疆沸石(Z)与安徽明光凹凸棒石(A)为辅料及四川江油黄铁矿(P)作为添加剂的B-Z、B-Z-P、B-A 及B-A-P 四种类型集成缓冲材料,对这4种材料的吸附性能及迁移扩散特性的对比分析表明,B-A-P对放射性核素铀的吸附性能优于其他纯膨润土及其他3种类型集成缓冲材料,并且铀在B7AP 型集成缓冲材料(膨润土∶凹凸棒石=63∶27∶10)中的Da=4.07×10-12 m2/s最小。综上,根据国内外关于铀在膨润土中的迁移扩散特性研究成果,表明以新疆天然钠基膨润土为基材,以安徽明光凹凸棒石和黄铁矿为辅料与添加剂构成的B7AP型集成缓冲材料对核素铀的阻滞性能优于或相当于单一膨润土,可作为高放废物深地质处置库用缓冲材料筛选备选方案之一。表1 铀在集成缓冲材料B7AP上的扩散实验结果Table 1 The experimental result of uranium diffusion in the integrated buffer material(B7AP) 样品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) K/(1/d) t/d De/(m2/s) α Da/(m2/s) B7AP U 75 1.70 0.0014 11.86 4.54×10-12 1.116 4.1×10-12
表2 铀在集成缓冲材料B7AP中的迁移参数Table 2 The migration coefficient of uranium in the integrated buffer material(B7AP) 样品 核素 C0/(mg/L) ρd/(g/cm3) v/(m/a) k/(m/s) e Da/(m2/a) α Rd B7AP U 75 1.70 3.15×10-5 1.0×10-12 0.32 1.29×10-4 1.116 3.49图4 渗流速度对铀在B7AP中迁移程度的影响
【参考文献】：
期刊论文
[1]镧离子(La3+)在GMZ膨润土中的扩散特性研究[J]. 牛利辉. 勘察科学技术. 2018(S1)
[2]集成缓冲材料对锶的长期阻滞效应[J]. 王哲,易发成. 核化学与放射化学. 2017(03)
[3]以膨润土为基材的集成缓冲材料对铀的阻滞特性研究[J]. 王哲,易发成,李海峰. 非金属矿. 2015(05)
[4]我国矿物材料研究进展（2000-2010）[J]. 廖立兵,汪灵,董发勤,彭同江,白志民. 矿物岩石地球化学通报. 2012(04)
[5]放射性核素Cs在被压实回填材料中的迁移和扩散预测[J]. 邓家福,易发成,王哲. 原子能科学技术. 2011(03)
[6]混合型缓冲回填材料膨胀变形试验研究[J]. 崔素丽,张虎元,刘吉胜,梁健. 岩土力学. 2011(03)
[7]几个常用地球化学模拟软件的比较[J]. 刘杰安,冯孝贵. 核化学与放射化学. 2011(01)
[8]砂-膨润土混合屏障材料渗透性影响因素研究[J]. 陈永贵,叶为民,王琼,陈宝. 工程地质学报. 2010(03)
[9]缓冲/回填材料——砂-膨润土混合物研究进展[J]. 叶为民,王琼,陈永贵,陈宝. 铀矿地质. 2010(02)
[10]膨润土对铀的吸附研究[J]. 刘艳,易发成,王哲. 非金属矿. 2010(01)
硕士论文
[1]缓冲/回填材料的导热性能研究及预测分析[D]. 王茂丽.西南科技大学 2015
[2]低碳钢在模拟深地质处置环境中的腐蚀行为[D]. 文怀梁.中国科学技术大学 2014
[3]239Pu在膨润土中的吸附行为研究[D]. 宿吉龙.成都理工大学 2014
本文编号：3369888
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