锂陶瓷微球释氘行为及其与辐照缺陷的相关性研究
发布时间：2022-05-08 17:23
氚增殖剂是聚变堆产氚包层的核心功能材料,其在中子场下的氚释放行为和辐照性能是氘氚燃料循环工艺、包层工程设计所关心的重要内容。中国已开展了20余年的固态氚增殖剂制备工作,如LiAlO2、Li2ZrO3.Li2TiO3和Li4SiO4等,但对这些材料性能,尤其是辐照产氚性能研究得较少,缺乏对材料辐照效应和氚相关基础问题的认识,无法满足聚变工程设计的要求。针对目前的研究需求,在缺少聚变中子源的实验条件下,本文采用裂变反应堆辐照锂陶瓷氚增殖剂,在堆外热解吸（TDS）实验平台上系统研究材料的氚释放行为及其影响因素,掌握氚释放过程的速控步骤；运用伽玛射线、电子束和中子辐照产生增殖剂材料的体相缺陷,比较研究辐照前后的微观组织变化,采用电子自旋共振实验技术研究辐照缺陷的顺磁特征；利用加热退火的方法加速体相缺陷的恢复速度,研究辐照缺陷湮灭的动力学行为；分析氚释放行为和体相辐照缺陷演变的相关性,建立氚与缺陷的相互作用模型；通过离子注入的方式将氘引入增殖剂材料,研究表面辐照缺陷与氢同位素热解吸行为的关系。以不同升温速率进行堆外热解吸实验,研究结果表明,以LiOH为原料、冷冻成型工艺制备出的Li4SiO4陶瓷...
【文章页数】：136 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 固态氚增殖剂辐照产氚与缺陷研究现状
1.1 研究背景
1.2 固态氚增殖剂辐照环境下的性能研究
1.2.1 材料结构与物相组成
1.2.2 电导性
1.2.3 热力学性能
1.2.4 中子活化性能
1.3 固态氚增殖剂辐照产氚行为研究
1.3.1 中子注量对氚释放的影响
1.3.2 磁场对释氚行为的影响
1.3.3 温度及升温速率对氣释放的影响
1.3.4 载气组成对释氣行为的影响
1.3.5 晶粒尺寸对氚扩散的影响
1.3.6 杂质对氚输运行为的影响
1.3.7 活性元素对氚释放行为的影响
1.3.8 实验系统对氚释放行为的影响
1.4 固态氚增殖剂辐照缺陷及其对氚行为的影响
1.4.1 固态氚增殖剂辐照缺陷研究
1.4.2 与氚相关的缺陷
1.4.3 与氧相关的缺陷
1.4.4 与锂相关的缺陷
1.4.5 辐照缺陷对氚释放的影响
1.4.6 辐照缺陷与氚的相互作用
1.5 小结
第二章 锂陶瓷氚增殖剂的制备与表征
2.1 三元锂陶瓷微球
2.1.1 材料制备
2.1.2 材料性能
2.2 M/Li_xMO_y
2.2.1 材料制备
2.2.2 物相表征
2.3 中子活化分析
2.4 小结
第三章 锂陶瓷微球堆外氚释放基本行为
3.1 堆外氚释放实验
3.1.1 实验方法
3.2 氚释放动力学数理解析方法
3.2.1 程序热解吸
3.2.2 等温热解吸
3.3 锂陶瓷微球程序热解吸动力学
3.3.1 Li_4SiO_4热解吸
3.3.2 LiAlO_2热解吸
3.4 锂陶瓷等温解吸动力学
3.4.1 中子辐照Li_4SiO_4氚扩散动力学
3.4.2 Li_4SiO_4氚释放简化模型
3.4.3 中子辐照LiAlO_2氚扩散动力学
3.5 载气对氚释放的影响
3.5.1 载气对Li_4SiO_4氚释放行为的影响
3.5.2 载气对LiAlO_2氚释放行为的影响
3.6 Li_4SiO_4微球表面氢同位素交换性能
3.6.1 H_2-D_2O氢同位素交换实验
3.6.2 结果与讨论
3.7 小结
第四章 锂陶瓷辐照缺陷及其演变行为
4.1 电子自旋磁共振波谱(ESR)理论
4.1.1 电子自旋磁共振基本原理
4.1.2 辐照缺陷的Lande因子
4.1.3 超精细分裂
4.1.4 辐照缺陷色心
4.1.5 锂陶瓷辐照色心电子态与ESR谱解析
4.2 Li_4SiO_4微球辐照缺陷
4.2.1 实验方法
4.2.2 表面辐照效应
4.2.3 辐照缺陷的ESR波谱
4.2.4 缺陷色心产生机制
4.3 Li_4SiO_4中子辐照缺陷退火演化行为
4.3.1 等速升温退火行为
4.3.2 等温退火动力学机制
4.4 中子注量对氚扩散的影响
4.4.2 中子注量对氚释放形态的影响
4.5 辐照缺陷退火行为与氚释放行为的相关性
4.6 氧空位缺陷与氚的作用模型
4.7 辐照缺陷与高温区氚释放行为的相关性
4.8 小结
第五章 锂陶瓷表面辐照缺陷对氘释放行为的影响
5.1 氘离子注入实验
5.2 Li_4SiO_4注氘氢同位素解吸行为
5.3 Li_4SiO_4注氘前后表面XPS分析
5.4 Li_4SiO_4注氘后表面FT-IR分析
5.5 小结
第六章 结论
6.1 主要结论
6.2 创新点
6.3 展望
致谢
参考文献
附录—1 发表论文
附录—2 学术活动、会议情况
附录—3 获奖情况
【参考文献】：
期刊论文
[1]D+注入Li4SiO4的表面化学状态及其热解吸行为[J]. 肖成建,陈晓军,高小铃,罗阳明,胡胜,王和义,汪小琳. 原子能科学技术. 2012(12)
[2]锂陶瓷氚增殖剂的中子辐照性能与产氚行为[J]. 肖成建,陈晓军,康春梅,汪小琳. 化学进展. 2011(09)
[3]正硅酸锂陶瓷小球离线释氚实验研究[J]. 肖成建,陈晓军,康春梅,高小玲,刘浚,古梅,罗阳明,汪小琳. 核聚变与等离子体物理. 2011(03)
[4]Li4SiO4陶瓷微球的间接湿法制备工艺与表征[J]. 高小铃,陈晓军,古梅,杨通在,王和义,彭述明. 原子能科学技术. 2010(09)
[5]储锂硅材料的ESR谱研究[J]. 周晓荣,刘小波,庄林,陆君涛. 波谱学杂志. 2009(02)
[6]固体氚增殖剂的制备及性能综述[J]. 朱德琼,陈晓军,彭述明. 材料导报. 2008(09)
[7]ITER实验包层计划综述[J]. 冯开明. 核聚变与等离子体物理. 2006(03)
[8]微波烧结偏铝酸锂陶瓷的可行性研究[J]. 姜作中,白新德,凌云汉,林伟,谢志鹏,马文军,任永刚. 核技术. 2003(12)
[9]辐照对锂陶瓷材料电导率的影响[J]. 毛世奇,Ａ．Ｎ．Ｋｒｕｔｉａｋｏｖ,Ｅ．Ｉ．Ｓａｕｎｉｎ,Ｖ．Ｖ．Ｇｒｏｍｏｖ. 原子能科学技术. 1998(05)
[10]溶胶-凝胶法制备锆酸锂陶瓷微球[J]. 王和义,孙颖,赵君科,傅依备. 高技术通讯. 1997(08)
博士论文
[1]石英玻璃及原料中羟基的研究[D]. 周永恒.中国建筑材料科学研究院 2002
本文编号：3652066
【文章页数】：136 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 固态氚增殖剂辐照产氚与缺陷研究现状
1.1 研究背景
1.2 固态氚增殖剂辐照环境下的性能研究
1.2.1 材料结构与物相组成
1.2.2 电导性
1.2.3 热力学性能
1.2.4 中子活化性能
1.3 固态氚增殖剂辐照产氚行为研究
1.3.1 中子注量对氚释放的影响
1.3.2 磁场对释氚行为的影响
1.3.3 温度及升温速率对氣释放的影响
1.3.4 载气组成对释氣行为的影响
1.3.5 晶粒尺寸对氚扩散的影响
1.3.6 杂质对氚输运行为的影响
1.3.7 活性元素对氚释放行为的影响
1.3.8 实验系统对氚释放行为的影响
1.4 固态氚增殖剂辐照缺陷及其对氚行为的影响
1.4.1 固态氚增殖剂辐照缺陷研究
1.4.2 与氚相关的缺陷
1.4.3 与氧相关的缺陷
1.4.4 与锂相关的缺陷
1.4.5 辐照缺陷对氚释放的影响
1.4.6 辐照缺陷与氚的相互作用
1.5 小结
第二章 锂陶瓷氚增殖剂的制备与表征
2.1 三元锂陶瓷微球
2.1.1 材料制备
2.1.2 材料性能
2.2 M/Li_xMO_y
2.2.1 材料制备
2.2.2 物相表征
2.3 中子活化分析
2.4 小结
第三章 锂陶瓷微球堆外氚释放基本行为
3.1 堆外氚释放实验
3.1.1 实验方法
3.2 氚释放动力学数理解析方法
3.2.1 程序热解吸
3.2.2 等温热解吸
3.3 锂陶瓷微球程序热解吸动力学
3.3.1 Li_4SiO_4热解吸
3.3.2 LiAlO_2热解吸
3.4 锂陶瓷等温解吸动力学
3.4.1 中子辐照Li_4SiO_4氚扩散动力学
3.4.2 Li_4SiO_4氚释放简化模型
3.4.3 中子辐照LiAlO_2氚扩散动力学
3.5 载气对氚释放的影响
3.5.1 载气对Li_4SiO_4氚释放行为的影响
3.5.2 载气对LiAlO_2氚释放行为的影响
3.6 Li_4SiO_4微球表面氢同位素交换性能
3.6.1 H_2-D_2O氢同位素交换实验
3.6.2 结果与讨论
3.7 小结
第四章 锂陶瓷辐照缺陷及其演变行为
4.1 电子自旋磁共振波谱(ESR)理论
4.1.1 电子自旋磁共振基本原理
4.1.2 辐照缺陷的Lande因子
4.1.3 超精细分裂
4.1.4 辐照缺陷色心
4.1.5 锂陶瓷辐照色心电子态与ESR谱解析
4.2 Li_4SiO_4微球辐照缺陷
4.2.1 实验方法
4.2.2 表面辐照效应
4.2.3 辐照缺陷的ESR波谱
4.2.4 缺陷色心产生机制
4.3 Li_4SiO_4中子辐照缺陷退火演化行为
4.3.1 等速升温退火行为
4.3.2 等温退火动力学机制
4.4 中子注量对氚扩散的影响
4.4.2 中子注量对氚释放形态的影响
4.5 辐照缺陷退火行为与氚释放行为的相关性
4.6 氧空位缺陷与氚的作用模型
4.7 辐照缺陷与高温区氚释放行为的相关性
4.8 小结
第五章 锂陶瓷表面辐照缺陷对氘释放行为的影响
5.1 氘离子注入实验
5.2 Li_4SiO_4注氘氢同位素解吸行为
5.3 Li_4SiO_4注氘前后表面XPS分析
5.4 Li_4SiO_4注氘后表面FT-IR分析
5.5 小结
第六章 结论
6.1 主要结论
6.2 创新点
6.3 展望
致谢
参考文献
附录—1 发表论文
附录—2 学术活动、会议情况
附录—3 获奖情况
【参考文献】：
期刊论文
[1]D+注入Li4SiO4的表面化学状态及其热解吸行为[J]. 肖成建,陈晓军,高小铃,罗阳明,胡胜,王和义,汪小琳. 原子能科学技术. 2012(12)
[2]锂陶瓷氚增殖剂的中子辐照性能与产氚行为[J]. 肖成建,陈晓军,康春梅,汪小琳. 化学进展. 2011(09)
[3]正硅酸锂陶瓷小球离线释氚实验研究[J]. 肖成建,陈晓军,康春梅,高小玲,刘浚,古梅,罗阳明,汪小琳. 核聚变与等离子体物理. 2011(03)
[4]Li4SiO4陶瓷微球的间接湿法制备工艺与表征[J]. 高小铃,陈晓军,古梅,杨通在,王和义,彭述明. 原子能科学技术. 2010(09)
[5]储锂硅材料的ESR谱研究[J]. 周晓荣,刘小波,庄林,陆君涛. 波谱学杂志. 2009(02)
[6]固体氚增殖剂的制备及性能综述[J]. 朱德琼,陈晓军,彭述明. 材料导报. 2008(09)
[7]ITER实验包层计划综述[J]. 冯开明. 核聚变与等离子体物理. 2006(03)
[8]微波烧结偏铝酸锂陶瓷的可行性研究[J]. 姜作中,白新德,凌云汉,林伟,谢志鹏,马文军,任永刚. 核技术. 2003(12)
[9]辐照对锂陶瓷材料电导率的影响[J]. 毛世奇,Ａ．Ｎ．Ｋｒｕｔｉａｋｏｖ,Ｅ．Ｉ．Ｓａｕｎｉｎ,Ｖ．Ｖ．Ｇｒｏｍｏｖ. 原子能科学技术. 1998(05)
[10]溶胶-凝胶法制备锆酸锂陶瓷微球[J]. 王和义,孙颖,赵君科,傅依备. 高技术通讯. 1997(08)
博士论文
[1]石英玻璃及原料中羟基的研究[D]. 周永恒.中国建筑材料科学研究院 2002
本文编号：3652066
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hkxlw/3652066.html
