结构调控对磷灰石结构发光材料中稀土离子间能量传递的影响

发布时间：2020-04-03 22:56

【摘要】：发光材料也称荧光粉。单相多色荧光粉近年来获得了广泛关注,获取途径通常包括结构调控和能量传递。为研究结构调控对能量传递的影响,通过传统高温固相法合成了一系列磷灰石结构单相多色荧光粉A_2B_3(MO_4)_3C:Tb~(3+),Eu~(3+)(A=Ba~(2+),Sr~(2+),Ca~(2+);B=La~(3+),Y~(3+);M=Si~(4+),Ge~(4+);C=F~-,Cl~-),并详细研究荧光粉的晶体学特征、光学特征以及能量传递的特点。主要成果包括:(1)通过二价阳离子替换进行结构调控,合成了A_2La_3(SiO_4)_3F:x Tb~(3+),yEu~(3+)(A=Ba~(2+),Sr~(2+),Ca~(2+))荧光粉,研究了荧光粉的结构和发光性能,以及二价阳离子调控对Eu~(3+)/Tb~(3+)间能量传递的影响。结果表明,二价阳离子半径减小,晶胞常数随之减小。通过调节Eu~(3+)/Tb~(3+)的掺杂比例,这三种荧光粉的发光颜色可以由绿色调节到黄色、橙色,最后到红色,能量传递机制均为四极—四极作用,具有良好的热稳定性。通过密度泛函理论计算获得Ba_2La_3(SiO_4)_3F、Sr_2La_3(SiO_4)_3F的能带结构,其导带均由三价阳离子La-5d轨道组成。随着二价阳离子半径增大,Eu~(3+)/Tb~(3+)间能量传递效率升高。因Ba_2La_3(SiO_4)_3F荧光粉的能量传递效率较高,故选其为其他结构调控研究的基质,探索结构调控对Eu~(3+)/Tb~(3+)能量传递的影响。(2)用Y~(3+)替换La~(3+),进行三价阳离子结构调控,研究了三价阳离子调控对Eu~(3+)/Tb~(3+)间能量传递的影响。结果表明,Y~(3+)替换La~(3+),晶胞常数明显变小。Ba_2Y_3(SiO_4)_3F系列荧光粉的激发光谱峰值为370 nm,能量传递机制仍为四极-四极作用。Ba_2Y_3(SiO_4)_3F系列荧光粉的发光颜色可以从绿色调变到黄色、橙色、红色,Ba_2Y_3(SiO_4)_3F:0.15Tb~(3+),0.24Eu~(3+)发射强度最高,423 K时发光保持率为71.53%。与Ba_2La_3(SiO_4)_3F系列相比,Tb~(3+)发射峰与Eu~(3+)激发峰的光谱重叠面积减小,能量传递效率整体降低,降低幅度大于二价阳离子结构调控。(3)用(GeO_4)~(4-)替换(SiO_4)~(4-),进行络阴离子结构调控,研究了络阴离子调控对Eu~(3+)/Tb~(3+)间能量传递的影响。结果表明,(GeO_4)~(4-)替换(SiO_4)~(4-),晶胞常数明显变大。Ba_2La_3(GeO_4)_3F系列荧光粉的激发光谱峰值为375 nm,能量传递机制仍为四极-四极作用。Ba_2La_3(GeO_4)_3F系列荧光粉的发光颜色可以从绿色调变到黄色、橙色、红色,Ba_2La_3(GeO_4)_3F:0.15Tb~(3+),0.24Eu~(3+)发射强度最高,423 K时发光保持率为66.86%。与Ba_2La_3(SiO_4)_3F系列相比,Tb~(3+)发射峰与Eu~(3+)激发峰的光谱重叠面积减小,能量传递效率整体降低,但降低幅度小于三价阳离子结构调控,大于二价阳离子结构调控。(4)用Cl~-替换F~-,进行通道阴离子结构调控,研究了通道阴离子调控对Eu~(3+)/Tb~(3+)间能量传递的影响。结果表明,Cl~-替换F~-,晶胞常数变大。Ba_2La_3(SiO_4)_3Cl系列荧光粉的激发光谱峰值为376 nm,能量传递机制仍为四极-四极作用。Ba_2La_3(SiO_4)_3Cl系列荧光粉的发光颜色可以从绿色调变到黄色、橙色、红色,Ba_2La_3(SiO_4)_3Cl:0.15Tb~(3+),0.22Eu~(3+)发射强度最高,423 K时发光保持率为72.89%。与Ba_2La_3(SiO_4)_3F系列相比,Tb~(3+)发射峰与Eu~(3+)激发峰的光谱重叠面积减小,能量传递效率整体降低,但降低幅度小于三价阳离子结构调控,大于二价阳离子结构调控,略小于络阴离子结构调控。
【图文】：

储量位居世界首位，中国的稀土开发研究利用具有得Falconnet, 1993)。拥有如此宝贵的资源，我们国家也越上万种新型稀土功能材料被开发出来，以最大限度发2011）。固态照明领域是稀土的重要应用领域(Song, emitting diodes, LED）以其环保低碳、使用寿命长、光了广泛的应用，市场覆盖了显示展览、市政交通、装D 在白色发光二极管（w-LED）中的应用尤为引人注目，并被誉为第四代光源(Zhang, 2019)。除固态照明以工业、冶金精炼等行业，具有“工业维生素”与“工业黄LED 的方式主要有 3 种:(1)通过不同颜色 LED 芯片的混发发光材料，也就是荧光粉，荧光粉发出黄光，芯片的(3)通过近紫外光激发不同荧光粉，荧光粉发出不同颜光），，多种发射光混合获得白光(Du, 2018)。

5图 1-2 磷灰石结构发光材料结构调控对能量传递影响研究的技术路线图Figure 1-2 A technical roadmap for exploring the effects of structure regulation of apatite structure luminescematerials on energy transfer
【学位授予单位】：中国地质大学(北京)
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ422

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本文编号：2613807