高分子右旋糖酐的氧化、接枝改性及其絮凝活性的研究

发布时间：2020-05-13 18:18

【摘要】：天然高分子多糖改性絮凝剂在水处理领域受到越来越多的关注。右旋糖酐是一种由重复的α-D-吡喃葡萄糖单元组成,主要通过以蔗糖为底物的右旋糖酐蔗糖酶催化反应产生的中性多糖。本研究在采用酶催化反应制备高分子量右旋糖酐的基础上,对右旋糖酐进行氧化、接枝等改性修饰以满足制药过程废水处理中絮凝剂的要求。具体的研究结果如下所示:(1)首先采用2-(甲基丙烯酰氧基)-乙基三甲基氯化铵(METAC)与高分子右旋糖酐进行接枝共聚改性反应,获得具有高絮凝活性的阳离子型右旋糖酐衍生物类絮凝剂,并对接枝产物进行了结构表征分析和絮凝检测实验。实验结果表明,当反应摩尔比为METAC/右旋糖酐=3:1,反应浓度为60 g/L,反应时间为3h,反应温度为60℃,反应pH值为7时,所得右旋糖酐接枝产物的接枝度可达到94%,相应的电荷密度为3.0 meq/g,对高岭土悬浮液的絮凝效率为97.8%。絮凝过程中起主导作用的絮凝机理为电荷中和作用和电荷贴片效应。(2)其次采用微波引发聚合技术,通过右旋糖酐和壳聚糖的共聚反应合成了一种新型高效絮凝剂。通过元素分析、核磁共振谱图、傅立叶变换红外光谱、X射线衍射图谱和场发射扫描电子显微镜的结构表征证实了接枝反应的成功发生。考察了絮凝pH值、絮凝温度和絮凝剂用量对絮凝效果的影响。在实际废水处理中,该絮凝剂在低用量下表现出良好的絮凝性能,能去除废水中93.6%的高岭土固体悬浮颗粒。絮凝机理研究表明,絮凝过程包括吸附桥接、电荷中和和清洗絮凝机理。改进修饰后的右旋糖酐有助于处理生活污水和工业废水,也为设计新型高性能絮凝剂提供了广阔的前景。(3)最后通过H_2O_2氧化改性高分子右旋糖酐合成一种生态环保、可生物降解的食品级多糖絮凝剂。通过反应条件的优化,确定H_2O_2氧化高分子右旋糖酐的最佳反应条件为:右旋糖酐反应液浓度为50 g/L,反应温度为40℃,反应时间为3h。右旋糖酐氧化产物对高岭土悬浮液的最高絮凝效率为96.4%,对赤铁矿悬浮液的最高絮凝效率为93.4%。而当絮凝剂投加量为70 mg/L,絮凝pH为6时,对甘蔗汁的最佳去浊度可达到80.1%。氧化改性过程主要发生在右旋糖酐的非结晶区,其主要絮凝机理则包括吸附架桥和网捕卷扫作用。综上,本课题研究为高分子量右旋糖酐的改性修饰提供了一定的参考价值,为新型生物多糖絮凝剂的合成和应用打下了坚实的基础。
【图文】：

结构图,右旋糖酐,结构图

合肥工业大学学术硕士研究生学位论文糖酐的糖链上含有大量的活性羟基[9]，可以通过化学修饰方法对其进行改性，增强多糖链的水溶性和带电性从而获得具有良好絮凝性能的生物多糖絮凝剂，对医药工业的废水和生活污水中的悬浮杂质颗粒进行絮凝凝集使其形成较大的絮体，从而通过重力沉降作用进行固液分离。

结构图,葡聚糖蔗糖酶,结构图

图 1.2 葡聚糖蔗糖酶结构图[12]Fig 1.2 Structure of glucansucrases[12]GH70 家族与 GH13 和 GH77 等家族同属于 -淀粉酶家族，，虽然这些酶催化不同类型糖苷键连接的 -葡萄糖聚合物的转糖基化和水解反应[13]，但它们使用相同的关键氨基酸残基来催化它们反应的进行。这些残基的作用和反应机理已经在GH13 酶如 B. circulans 251 环糊精葡聚糖转移酶中进行了广泛的研究。如下图 1.3所示，在葡聚糖蔗糖酶催化反应的双置换机制中首先在底物的-1 和+1 位点之间切割底物的糖苷键，从而产生共价 β-葡糖基酶中间体；其次在之后的反应中，葡糖基部分转移到受体上并保留其端基异头构型[14]。葡萄糖基部分连接到进入的受体的非还原端或还原端从而导致这些机制将分别需要一个或两个活性位点来执行完整的反应循环[15]。在 GH13 家族酶中，最重要的催化残基是具有亲核功能的天冬氨酸。基于 -淀粉酶家族的序列同源性，从而确定了 GH70 家族酶中相应的催化残基[16]，并提出了类似的催化机制。目前可用的晶体结构证实，同一组残基催化反应，其反应
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ421

【相似文献】