刚玉—铯榴石复合陶瓷固化体结构及性能研究

发布时间：2020-05-29 03:00

【摘要】：铯榴石能够实现~(137)Cs的高容量(理论上超过40wt%)和稳定晶格固化,同时由于其具备相对较高的水热/高温热稳定性,因而被提出作为放射性废物中核素~(137)Cs的固体宿主。然而,纯相铯榴石合成及制备对设备要求严格且工艺难度较高,因此目前多采用复合化技术获得~(137)Cs铯榴石固化体。基于铯榴石(CsAlSi_2O_6)与白榴石(KAlSi_2O_6)和方沸石(NaAlSi_2O_6)组成/结构的相似性,本论文首先利用地聚合物前驱体法制备了理论化学组成为(K/Na)_(1-x)Cs_x AlSi_2O_6?wH_2O的载Cs地聚合物凝胶;然后通过热处理载Cs地聚合物凝胶获得了铯榴石型陶瓷固化体。为了保证载Cs地聚合物凝胶和铯榴石型陶瓷固化体力学性能和热处理过程整体性,以高稳定性的刚玉为填料,制备了刚玉-载Cs地聚合物凝胶复合材料,进而通过热处理获得了刚玉-铯榴石复合陶瓷固化体。考察了Cs含量对载Cs地聚合物凝胶、铯榴石型陶瓷固化体、刚玉-载Cs地聚合物凝胶复合材料和刚玉-铯榴石复合陶瓷固化体组成、结构和性能影响。主要研究结果如下:(1)Cs等量替代K制得的K_(1-x)Cs_x AlSi_2O_6?wH_2O地聚合物凝胶(x=0,0.1,0.2,0.3,0.37)经过1100℃热处理后,K_(1-x)Cs_xAlSi_2O_6晶体结构由四方相白榴石转变为立方相白榴石或铯榴石(x≥0.2),证明了一定量的Cs可稳定白榴石立方相至室温,同时晶格间距的增大表明最终生成的陶瓷化产物并不是单一的白榴石或铯榴石,而是掺杂型白榴石或铯榴石。(2)Cs等量替代Na制得的Na_(1-x)Cs_xAlSi_2O_6?wH_2O地聚合物凝胶(x=0,0.1,0.2,0.3,0.37),热处理时凝胶首先晶化为钠霞石,随着Cs含量的增加,钠霞石向方沸石转变。但是Cs很难进入方沸石结构中取代Na,所得陶瓷化产物为方沸石和铯榴石两相产物。(3)刚玉粉的掺入能够大幅提升地聚合物凝胶力学性能和高温稳定性,且经热处理后,能够获得整体性较好的刚玉-铯榴石复合陶瓷固化体。所制得刚玉-铯榴石复合陶瓷固化体具有高力学性能、高温稳定性、低浸出性和高导热性能,有望成为含Cs放射性废物固化材料的理想选择。
【图文】：

[31-33]报道了使用地聚合物固定城市固体废物、重金属和放射性废物的研究。其中Li[34]等人研究了粉煤灰基地聚合物中 Cs+浸出行为，其实验结果表明地聚合物的热稳定性（耐高温和抗冻融性）和耐酸性都优于水泥且浸出量远低于普通硅酸盐水泥固化体。由于粉煤灰产生前经历了高温熔融阶段，其内部结构相对致密，不易参与水化反应，而 Cs 的浸出行为又与地聚合物凝胶相相关。为进一步优化含Cs 地聚合物固化体配方及制备工艺，史克油[35]等人设计了七因素三水平的正交实验综合考量其粉煤灰含量、矿渣含量、偏高岭土含量、粉煤灰粒度、碱激发剂模数、碱固比及水固比对地聚合物固化体性能的影响，最终得到该地聚合物固化体的最优配合比，并证实环境温度确定时，Cs+在浸出液中的浓度与浸泡时间表现出正向性的关系。基于以上结果，地聚合物固化体可被认为是固定放射性核素铯的一种低成本和高效材料。但同水泥固化相似，地聚合物对137Cs 或其他核素的固化还是以吸附和物理固封为主，其固化体仍以无定形凝胶形式存在，未能实现更稳定的晶格固化。1.2.3 铯榴石型固化体研究进展

西南科技大学硕士学位论文化学组成为Csx(K/Na)1-xAlSi2O6 wH2O的载Cs地究 Cs 取代（K/Na）对固化体力学性能、热演变采用 PCT 浸出实验研究 Cs+在不同组成固化体中s 地聚合物-刚玉复合材料及刚玉-铯榴石转变设计的实验配方为基础，通过添加陶瓷填料刚玉玉复合材料及刚玉-铯榴石复合陶瓷，，分析该类复的演变，并揭示模拟核素137Cs 在固化体中的存
【学位授予单位】：西南科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ317

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本文编号：2686285