稀土掺杂纳米颗粒与有机分子复合体系的光学性质研究

发布时间：2020-08-03 11:47

【摘要】：光子能量传递广泛存在于发光材料之间,而量子点与有机分子之间的能量传递能实现不同激子转换,因而在光电子、光伏领域备受关注。稀土离子作为优异的激活剂离子,具有丰富的覆盖可见到红外波段的4f能级,因而,不同的稀土离子也可以和不同形式的激子发生相互能量传递。本文针对稀土掺杂纳米颗粒与有机分子复合体系的能量传递及光学性能进行了下列两方面的研究:首先,通过共沉淀的方法合成了 NaYF4:20%Yb3+/1%Er3+纳米颗粒,并在此基础上配制了一系列NaYF4:20%Yb3+/1%Er3+纳米颗粒与红荧烯分子的复合溶液体系,探究了二者混合体系的能量传递机制及不同红荧烯浓度对能量传递和上转换发光性能的影响。研究发现,在近红外光激发下,NaYF4:20%Yb3+/1%Er3+纳米颗粒与红荧烯分子的混合溶液中产生了近红外到可见波段宽带发射的上转换发光,其中NaYF4:20%Yb3+/1%Er3+纳米颗粒与红荧烯分子之间的能量传递方式包括荧光再吸收和非辐射共振能量传递这两种机制,并且辐射能量传递占有主导地位。随着红荧烯浓度增加,发光效率升高,但当红荧烯浓度过高时,由于红荧烯自吸收引起的浓度淬灭效应,导致发光效率会有所下降。然后,同样用共沉淀的方法合成了 NaYF4:x%Nd3+(x = 0.5,1,2,5)纳米颗粒,采用液相超声辅助的方法实现纳米颗粒表面配体的交换,实现了有机分子OFBT对纳米颗粒表面的油酸配体的替换。进一步研究了表面修饰了 OFBT分子的NaYF4:x%Nd3+纳米颗粒系统的能量传递机制及Nd3+掺杂浓度对发光性能的影响。研究表明OFBT分子修饰的NaYF4:x%Nd3+中可实现高效的非辐射共振能量传递,并且Nd3+掺杂浓度对体系发光效率的影响与NaYF4:x%Nd3+自身浓度淬灭规律一致。进一步研究发现该体系的发光性能对温度、pH值都有较为明显的依赖性,可用作纳米尺度的光学温度传感器和pH值探针。
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2019
【分类号】：TQ422
【图文】：

示意图,发光能,发光中心,半导体

第一章绪论逡逑第一章绪论逡逑１．１发光材料简介逡逑光是十分常见的现象，比如阳光、火焰的火光、日光灯的灯光、手机屏幕上逡逑彩色的荧光、医疗诊断技术ＣＴ用的Ｘ射线、荧火虫的生物荧光、安全出口指示逡逑牌的长余辉荧光等。其中火焰的火光和普通钨丝灯的灯光是黑体辐射，与温度有逡逑关，属于热辐射，因此与这些相关的物质都不是发光材料。发光材料是在吸收各逡逑种形式能量之后，以电磁辐射的形式释放出能量的物质，该过程与物质自身特性逡逑密切g徆亍７⒐獠牧媳患し⒌男问接泻芏啵绶浼し⒌墓庵路⒐狻⒏吣艿缱觛?逡逑激发的阴极射线发光、电能激发的电致发光、化学能激发的化学发光等⑴。逡逑１．１．１无极发光材料逡逑—逦＊逦逦

示意图,能量传递,受主,施主

１．２发光材料中的能量传递逡逑发光材料中施主与受主之间的能量传递有辐射能量传递和非辐射能量传递逡逑两种方式［１＜）４］，如图１．２所示。顾名思义，辐射能量传递是指受主通过吸收施主逡逑发射的荧光获得能量从而实现的能量传递，也被称为僁光再吸收能量传递。因此，逡逑这种能量传递发生的前提是施主的发射光谱与受主的吸收光谱之间有重叠的部逡逑分，辐射能量传递的能量传递效率极大的依赖于施主附近受主的浓度和受主的吸逡逑收截面。非辐射能量传递是施主与受主之间发生直接的能量转移，该过程不涉及逡逑光子发射这一中间过程。这类能量传递存在两种机制：一个是Ｆｉｉｒｓｔｅｉ？共振能量逡逑传递，该机制是通过施主－受主对之间的偶极－偶极相互作用或者偶极－四极相互作逡逑用实现的，受施主－受主之间距离影响较大，可在距离ｌ0ｎｍ左右的施主－受主间逡逑发生另一种能量传递机制是Ｄｅｘｔｅｒ能量传递，这种能量传递机制是依赖于逡逑２逡逑

光谱重叠,能量传递,依赖关系,几率

关系基本吻合。Ｋｕｈｎ等［２４］使用已知厚度的多层脂肪酸来隔离蓝青素染料进行类逡逑似的实验，也验证了邋ｒ６依赖关系。Ｙｇｕｅｒａｂｉｄｅ和Ｓｔｒｙｅｒ［２６］进行了荧光寿命实验验逡逑证了共振能量传递几率ｗ与光谱重叠积分成正比的关系，如图１．３所示。逡逑１．２．２非福射能量传递一Ｄｅｘｔｅｒ能量传递逡逑对于施主－受主之间存在光谱重叠的能量传递，Ｆｏｓｔｅｒ理论已经可以很好的逡逑解释，例如稀土离子的上转换能量传递过程［２７，２８］。但是在“敏化发光”［２９，＃的能逡逑量传递体系中，有的体系中施主参与能量传递的相应能级受到自选禁戒规则［３１，３２］逡逑的限制无法发射荧光，即施主－受主没有光谱重叠，这种情况Ｆ６ｒＳｔｅｒ理论就无法逡逑４逡逑

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