多孔碳纳米纤维的制备及室温下对NO的吸附和催化研究
发布时间：2021-11-16 08:43
随着工业化进程的不断加快,人类生活中燃油机动车的保有量持续增加,造成大气污染物中的氮氧化物（NOx）的比例也逐年递增,对空气和人类健康将造成严重影响。因此,研究并制备出新型高效脱除NOx的材料有着十分重要的作用。本论文以聚丙烯腈（PAN）为原料,将其溶于N,N-二甲基甲酰胺（DMF）中形成均一稳定的高分子溶液,通过静电纺丝技术制备纳米纤维原丝,经后续处理获得碳纳米纤维。并以PAN为载体,与第二相材料氧化石墨烯（GO）和乙酰丙酮铁（AAI）分别制备石墨化复合多孔碳纳米纤维。确定碳纳米纤维的最佳制备浓度及其对室温下低浓度NO的催化氧化性能,同时确定复合碳纳米纤维的最佳制备条件。采用扫描电镜（SEM）、拉曼光谱仪（RAMAN）、物理吸附仪（BEL）、透射电镜（TEM）、氮氧化物分析仪等表征手段对纳米纤维的微观形态进行分析。在最佳制备浓度基础上,考察处理温度对NO催化氧化性能的影响。论文的主要研究结果如下:1、PAN的添加量占溶液的质量分数为15%时,经NH3碳化活化处理后获得多孔碳纳米纤维,其ID/IG值最小为0.94,故纳米纤维的石墨化度达到最大;经N2吸附脱附测试表明对N2的吸附量达到最...
【文章来源】：内蒙古农业大学内蒙古自治区
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２使用二氧化硅纳米纤维为模板制备的ＣＮＦ的形貌??（ａ）宏观形貌（ｂ）高分辨形貌??［５９］??．
?内蒙古农业大学硕士学位论文?７??域。静电纺丝的基本装置如（图３）所示。??ＴＩ??（?Ｔ—??ＪＬ??Ｌ二一一?Ｔ１?—二Ｆ??图３静电纺丝装置及过程示意图??Ｆｉｇ．３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏｓｔａｔｉｃ?ｓｐｉｎｎｉｎｇ?ｄｅｖｉｃｅ?ａｎｄ?ｐｒｏｃｅｓｓ??静电纺丝的工作原理Ｍ是：通过推进装置将前驱体溶液缓慢推出，在金属喷头末??端出现纺丝液滴，即形成“Ｔａｙｌｏｉ■锥”，将正高压接于金属喷头，将负高压接于接收板，??在液滴与接收板之间形成电压差，由于液滴带有正电荷，同种电荷相互排斥，随着调??节电压强度及两极板间的距离使得电场力可以克服液滴的表面张力，液滴被拉伸成多??根纤维丝以螺旋形的轨迹飞行到接收板上，得到纳米纤维的原丝。在此过程中，以下??因素［６７］对纳米纤维的形貌及直径有决定性影响：一、溶液性质（聚合物分子量、高分??子溶液的浓度和粘度、表面张力）；二、纺丝参数（纺丝电压和电场强度、喷丝口、喷??丝头与收集板间距）。该方法制备的纳米纤维具有直径孝比表面积孔隙率高、??良好的导电性、耐酸碱、低密度、高力学强度等优点，近年来被广泛应用于储氢材料、??电子器件、生物应用、催化剂载体等诸多领域。??１．４多孔碳纳米纤维室温下对Ｎ〇ｘ吸附和催化转化方面的研究进展??采用静电纺丝法制备纳米纤维原丝，后经预氧化、碳化热处理及不同气氛下进行??活化处理，获得具有高比表面积、可调控的物理化学性质、发达的浅层孔结构等优点??的一维多孔碳纳米纤维，基于其优良的结构和性能既可作为催化剂亦可作为催化剂的??载体用于大气污染物的吸附及催化转化性能的研宄。目前室温下ＮＯ
?内蒙古农业大学硕士学位论文?９??实验结果表明，当入口?Ｎ？浓度为２０ｐｐｍ时，ＰＣＮＦ脱除ＮＯ的效率高于６０％，而??ＮＯ浓度为２ｐｐｍ时，在２４ｈ内出口端未检测到ＮＯ和Ｎ０２的成分。因此ＮＯ除了被??吸附并催化氧化为Ｎ〇２，还有部分被还原成Ｎ２，这是由于其比表面积更大和含氮官??能团数量更多。其穿透曲线如（图５）所示。??ｆｉ：；?Ｉ＇５：?国??Ｉ?Ｊ??：?Ｊ?■?？?／?ｃｒｚ＾ｉ?Ｉ?广一???？?ｈ?；Ｉ１——??＜１?！Ｕ?．？－？?．州?？ｉｕ?ｖ，?＊＜１?＊?？＇?Ｊｉｔ?＇０?？〇?（？?ｇ?ｉｆｔ）?３０?４ｉ＞?６０?ｆ．Ｏ?７０??Ｐａｓｗｓｃ?？ｆ?ｒｉｍｅ?（ｈｒ）???Ｐａｔｓａｇｐ?ｏｆ?Ｕｍｖ?（ｌｉｒｉ??＞－?Ｆａ？＼ａ？ｔ－?ｏｆ?ｌｉｍｒ?（ｔ）ｒ?Ｉ?????图５不同质量的电纺ＰＣＮＦ对ＮＯ的催化氧化结果［７１］??（ａ）?４５?ｍｇ?（ｂ）?７５?ｍｇ?（ｃ）?１００?ｍｇ??Ｆｉｇ．５?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＮＯ?ｗｉｔｈ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｑｕａｌｉｔｙ?ｅｌｅｃｔｒｏｓｐｕｎ?ＰＣＮＦＣ７１３??（ａ）?４５?ｍｇ?（ｂ）?７５?ｍｇ?（ｃ）?１００?ｍｇ??Ｉ?⑷?Ｉ?１５５?１?（ｃ）?！：二??｜Ｉ５．?ｂｉｄ?｜?１１Ｓ．??ｉ?Ｉ?■＝??Ｊ７?ｙ＾ＨＴ＇／?，１５／?广??，〇?Ｊ?〇ｒｑ?＜ｘｙ＾ｉａ；）〇ｎ〇９ｉＱＱＣｉｙｃｔ：９〇ｏｏｑｃｃＣｆｙ＾???，????？：?■?．?，?．?１?ｕ????，＿??Ｐａｓｓａｇｅ?ｏｆ?ｔｉｍ
【参考文献】：
期刊论文
[1]静电纺丝法制备纳米纤维在水体污染治理中的应用与研究进展[J]. 涂舜恒,郑佳玲. 广东化工. 2019(16)
[2]利用烧结烟气中CO选择性催化还原NOx的研究[J]. 宋晓敏,杨家金. 四川化工. 2019(02)
[3]静电纺丝纳米纤维在吸附分离领域的应用进展[J]. 韩正意,赵欣,徐晓冬. 材料导报. 2018(S2)
[4]静电纺丝法合成新型VOCs吸附材料[J]. 刘欢,宫中昊,张健中,刘全桢. 应用化工. 2018(12)
[5]静电纺丝法制备碳纳米纤维的研究进展[J]. 董玉灿,史高峰,刘超,田浩杞,贾世铭. 广东化工. 2017(23)
[6]还原法脱除烟气中SOx和/或NOx的研究进展[J]. 武传朋,张晨昕,郭大为,毛安国. 化工进展. 2017(S1)
[7]活性炭研究进展及展望[J]. 刘铭轩. 内蒙古石油化工. 2017(03)
[8]高级氧化法在烟气脱硫脱硝脱汞中的应用研究进展[J]. 苑鹏,卢凤菊,梅雪,沈伯雄. 化工进展. 2016(10)
[9]活性炭纤维对NO气体吸附性能的研究进展[J]. 黄伟成,范家鑫,谈珍妮. 科技视界. 2016(21)
[10]氮氧化物（NOx）脱除技术的研究进展[J]. 黄蓓,许芳. 河南化工. 2014(09)
博士论文
[1]Cex/HBEA催化剂选择性催化还原NOx机制及其抗硫抗积炭特性[D]. 施赟.浙江大学 2017
[2]非沥青基煤质活性炭/焦的特性及其低温脱除NOx的研究[D]. 付亚利.太原理工大学 2016
[3]石墨烯（碳纳米管—连续碳纤维）增强环氧树脂复合材料力学及吸波性能研究[D]. 张东东.北京化工大学 2015
[4]有序性结构对碳材料NOx吸附及还原作用的机理研究[D]. 曹飞飞.浙江大学 2015
[5]PAN基碳纤维制备过程中表面处理关键技术研究[D]. 林治涛.山东大学 2014
[6]选择性催化还原NO低温催化剂的制备和表征[D]. 任丙南.中国矿业大学（北京） 2011
[7]NO的常温催化氧化及碱液吸收脱除NOx过程研究[D]. 刘华彦.浙江大学 2011
[8]PAN基碳纳米纤维杂化复合材料及其生物特性研究[D]. 刘海洋.北京化工大学 2010
[9]改性处理活性炭纤维吸附氧化脱除SO2/NOX/Hg的研究[D]. 许绿丝.华中科技大学 2007
[10]AAO模板法制备金属、金属合金纳米线及纳米管研究[D]. 左妍.吉林大学 2006
硕士论文
[1]Fe2+-EDTA络合吸收一氧化氮的性能研究[D]. 刘晖.南昌大学 2019
[2]改性活性碳纤维吸附氮氧化物的实验研究[D]. 都亚茹.太原理工大学 2019
[3]微波催化低温高效脱除NO的研究[D]. 彭康.湘潭大学 2018
[4]室内环境中一氧化氮的化学发光检测及其催化消除方法研究[D]. 李锋.江南大学 2017
[5]静电纺聚丙烯腈（PAN）基碳纤维预氧化过程中热反应速率控制的研究[D]. 张向蒙.北京化工大学 2017
[6]NaClO2/尿素复合吸收剂脱除SO2和NO实验及机理研究[D]. 弓辉.华东理工大学 2017
[7]活性碳纤维改性及其甲醛吸附特性研究[D]. 虞军伟.山东大学 2017
[8]聚丙烯腈基碳纳米纤维的电纺丝法制备及其性能研究[D]. 赵昱颉.重庆大学 2017
[9]碳纳米杂化材料改性环氧树脂力学性能及其在碳纤复材中的应用[D]. 吴俊青.江南大学 2015
[10]活性炭吸附脱除低浓度乙烷的研究[D]. 宫雨彤.大连理工大学 2015
本文编号：3498533
【文章来源】：内蒙古农业大学内蒙古自治区
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图２使用二氧化硅纳米纤维为模板制备的ＣＮＦ的形貌??（ａ）宏观形貌（ｂ）高分辨形貌??［５９］??．
?内蒙古农业大学硕士学位论文?７??域。静电纺丝的基本装置如（图３）所示。??ＴＩ??（?Ｔ—??ＪＬ??Ｌ二一一?Ｔ１?—二Ｆ??图３静电纺丝装置及过程示意图??Ｆｉｇ．３?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏｓｔａｔｉｃ?ｓｐｉｎｎｉｎｇ?ｄｅｖｉｃｅ?ａｎｄ?ｐｒｏｃｅｓｓ??静电纺丝的工作原理Ｍ是：通过推进装置将前驱体溶液缓慢推出，在金属喷头末??端出现纺丝液滴，即形成“Ｔａｙｌｏｉ■锥”，将正高压接于金属喷头，将负高压接于接收板，??在液滴与接收板之间形成电压差，由于液滴带有正电荷，同种电荷相互排斥，随着调??节电压强度及两极板间的距离使得电场力可以克服液滴的表面张力，液滴被拉伸成多??根纤维丝以螺旋形的轨迹飞行到接收板上，得到纳米纤维的原丝。在此过程中，以下??因素［６７］对纳米纤维的形貌及直径有决定性影响：一、溶液性质（聚合物分子量、高分??子溶液的浓度和粘度、表面张力）；二、纺丝参数（纺丝电压和电场强度、喷丝口、喷??丝头与收集板间距）。该方法制备的纳米纤维具有直径孝比表面积孔隙率高、??良好的导电性、耐酸碱、低密度、高力学强度等优点，近年来被广泛应用于储氢材料、??电子器件、生物应用、催化剂载体等诸多领域。??１．４多孔碳纳米纤维室温下对Ｎ〇ｘ吸附和催化转化方面的研究进展??采用静电纺丝法制备纳米纤维原丝，后经预氧化、碳化热处理及不同气氛下进行??活化处理，获得具有高比表面积、可调控的物理化学性质、发达的浅层孔结构等优点??的一维多孔碳纳米纤维，基于其优良的结构和性能既可作为催化剂亦可作为催化剂的??载体用于大气污染物的吸附及催化转化性能的研宄。目前室温下ＮＯ
?内蒙古农业大学硕士学位论文?９??实验结果表明，当入口?Ｎ？浓度为２０ｐｐｍ时，ＰＣＮＦ脱除ＮＯ的效率高于６０％，而??ＮＯ浓度为２ｐｐｍ时，在２４ｈ内出口端未检测到ＮＯ和Ｎ０２的成分。因此ＮＯ除了被??吸附并催化氧化为Ｎ〇２，还有部分被还原成Ｎ２，这是由于其比表面积更大和含氮官??能团数量更多。其穿透曲线如（图５）所示。??ｆｉ：；?Ｉ＇５：?国??Ｉ?Ｊ??：?Ｊ?■?？?／?ｃｒｚ＾ｉ?Ｉ?广一???？?ｈ?；Ｉ１——??＜１?！Ｕ?．？－？?．州?？ｉｕ?ｖ，?＊＜１?＊?？＇?Ｊｉｔ?＇０?？〇?（？?ｇ?ｉｆｔ）?３０?４ｉ＞?６０?ｆ．Ｏ?７０??Ｐａｓｗｓｃ?？ｆ?ｒｉｍｅ?（ｈｒ）???Ｐａｔｓａｇｐ?ｏｆ?Ｕｍｖ?（ｌｉｒｉ??＞－?Ｆａ？＼ａ？ｔ－?ｏｆ?ｌｉｍｒ?（ｔ）ｒ?Ｉ?????图５不同质量的电纺ＰＣＮＦ对ＮＯ的催化氧化结果［７１］??（ａ）?４５?ｍｇ?（ｂ）?７５?ｍｇ?（ｃ）?１００?ｍｇ??Ｆｉｇ．５?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＮＯ?ｗｉｔｈ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｑｕａｌｉｔｙ?ｅｌｅｃｔｒｏｓｐｕｎ?ＰＣＮＦＣ７１３??（ａ）?４５?ｍｇ?（ｂ）?７５?ｍｇ?（ｃ）?１００?ｍｇ??Ｉ?⑷?Ｉ?１５５?１?（ｃ）?！：二??｜Ｉ５．?ｂｉｄ?｜?１１Ｓ．??ｉ?Ｉ?■＝??Ｊ７?ｙ＾ＨＴ＇／?，１５／?广??，〇?Ｊ?〇ｒｑ?＜ｘｙ＾ｉａ；）〇ｎ〇９ｉＱＱＣｉｙｃｔ：９〇ｏｏｑｃｃＣｆｙ＾???，????？：?■?．?，?．?１?ｕ????，＿??Ｐａｓｓａｇｅ?ｏｆ?ｔｉｍ
【参考文献】：
期刊论文
[1]静电纺丝法制备纳米纤维在水体污染治理中的应用与研究进展[J]. 涂舜恒,郑佳玲. 广东化工. 2019(16)
[2]利用烧结烟气中CO选择性催化还原NOx的研究[J]. 宋晓敏,杨家金. 四川化工. 2019(02)
[3]静电纺丝纳米纤维在吸附分离领域的应用进展[J]. 韩正意,赵欣,徐晓冬. 材料导报. 2018(S2)
[4]静电纺丝法合成新型VOCs吸附材料[J]. 刘欢,宫中昊,张健中,刘全桢. 应用化工. 2018(12)
[5]静电纺丝法制备碳纳米纤维的研究进展[J]. 董玉灿,史高峰,刘超,田浩杞,贾世铭. 广东化工. 2017(23)
[6]还原法脱除烟气中SOx和/或NOx的研究进展[J]. 武传朋,张晨昕,郭大为,毛安国. 化工进展. 2017(S1)
[7]活性炭研究进展及展望[J]. 刘铭轩. 内蒙古石油化工. 2017(03)
[8]高级氧化法在烟气脱硫脱硝脱汞中的应用研究进展[J]. 苑鹏,卢凤菊,梅雪,沈伯雄. 化工进展. 2016(10)
[9]活性炭纤维对NO气体吸附性能的研究进展[J]. 黄伟成,范家鑫,谈珍妮. 科技视界. 2016(21)
[10]氮氧化物（NOx）脱除技术的研究进展[J]. 黄蓓,许芳. 河南化工. 2014(09)
博士论文
[1]Cex/HBEA催化剂选择性催化还原NOx机制及其抗硫抗积炭特性[D]. 施赟.浙江大学 2017
[2]非沥青基煤质活性炭/焦的特性及其低温脱除NOx的研究[D]. 付亚利.太原理工大学 2016
[3]石墨烯（碳纳米管—连续碳纤维）增强环氧树脂复合材料力学及吸波性能研究[D]. 张东东.北京化工大学 2015
[4]有序性结构对碳材料NOx吸附及还原作用的机理研究[D]. 曹飞飞.浙江大学 2015
[5]PAN基碳纤维制备过程中表面处理关键技术研究[D]. 林治涛.山东大学 2014
[6]选择性催化还原NO低温催化剂的制备和表征[D]. 任丙南.中国矿业大学（北京） 2011
[7]NO的常温催化氧化及碱液吸收脱除NOx过程研究[D]. 刘华彦.浙江大学 2011
[8]PAN基碳纳米纤维杂化复合材料及其生物特性研究[D]. 刘海洋.北京化工大学 2010
[9]改性处理活性炭纤维吸附氧化脱除SO2/NOX/Hg的研究[D]. 许绿丝.华中科技大学 2007
[10]AAO模板法制备金属、金属合金纳米线及纳米管研究[D]. 左妍.吉林大学 2006
硕士论文
[1]Fe2+-EDTA络合吸收一氧化氮的性能研究[D]. 刘晖.南昌大学 2019
[2]改性活性碳纤维吸附氮氧化物的实验研究[D]. 都亚茹.太原理工大学 2019
[3]微波催化低温高效脱除NO的研究[D]. 彭康.湘潭大学 2018
[4]室内环境中一氧化氮的化学发光检测及其催化消除方法研究[D]. 李锋.江南大学 2017
[5]静电纺聚丙烯腈（PAN）基碳纤维预氧化过程中热反应速率控制的研究[D]. 张向蒙.北京化工大学 2017
[6]NaClO2/尿素复合吸收剂脱除SO2和NO实验及机理研究[D]. 弓辉.华东理工大学 2017
[7]活性碳纤维改性及其甲醛吸附特性研究[D]. 虞军伟.山东大学 2017
[8]聚丙烯腈基碳纳米纤维的电纺丝法制备及其性能研究[D]. 赵昱颉.重庆大学 2017
[9]碳纳米杂化材料改性环氧树脂力学性能及其在碳纤复材中的应用[D]. 吴俊青.江南大学 2015
[10]活性炭吸附脱除低浓度乙烷的研究[D]. 宫雨彤.大连理工大学 2015
本文编号：3498533
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