高能混合体系组分间相互作用及性能研究

发布时间：2021-12-15 18:22

　　无论是在军事还是工业领域,单质含能化合物远不能满足现实中的需求,将多种含能化合物按照一定比例进行混合或者加入特定的添加剂得到具有特定性能的高能混合体系（high-energy hybrid system,HEHS）获得广泛的应用。固体推进剂（Solid Rocket Propellant,SRP）是一种典型的高能混合体系,其配方也日趋复杂多样化,随之而来的是组分之间相互作用的复杂化,不同组分之间相互作用对体系性能会产生较大的影响。另外为了进一步提高混合高能体系的性能,通过改善其中某些组分的品性来实现整体性能的提升。本文从两个方面展开研究:利用量子化学计算的方法研究了固体推进剂中几种常用氧化剂（RDX、HMX、CL-20、AP和ADN）与金属Al之间的相互作用,首次研究了三元体系（RDX-AP/Al）之间的相互作用;另外研究了两种含能离子盐（AP,ADN）与PDO形成共晶复合物的结构及稳定性,并对共晶复合物的性质进行研究。主要研究内容如下:1)借助密度泛函理论（DFT）研究了三种硝胺炸药（RDX、HMX和CL-20）与Al（11 1）表面之间的相互作用,分别从吸附结构、吸附能、电荷转移、... 

【文章来源】：中北大学山西省

【文章页数】：122 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

固体推进剂主要成分发展历程

善其性能，吡啶基-N-氧化物是一种良好的受体，比如[4"4"-联吡啶]1,1"-二氧化物（BPDO）、反式双（4-吡啶基）环氧乙烷（BPED）和PDO，它们都有可能与AP和ADN中的NH4+之间形成氢键，但是由于BPDO与BPED含有较大的碳骨架不利益共晶的形成，所以选择PDO作为双受体。然而，虽然在含能材料领域共晶技术愈发受到重视，但是由于先天的共晶设计困难和离子之间产生的强相互作用的影响，除了药物领域[52,62,63]，共晶技术在中性化合物和离子盐领域的研究尚未取得重大进展。又因为在共晶设计中缺乏超分子，使得这些问题在含能材料领域显得更加复杂。无论是对于含能化合物还是含能离子盐，共晶技术的发展与应用都十分迫切。目前研究的主要内容有：共晶前驱体的理论筛癣共晶结构的预测和共晶分子间作用力的研究、晶体成核生长机制以及大规模生产使用等，总之在含能共晶的道路上，我们任重道远，也期待能够更好的将其应用于高能混合体系。上述5种含能材料和PDO的分子结构式与如图1-2所示。图1-2RDX，HMX，CL-20，AP，ADN和PDO的分子结构式Fig.1-2ChemicalstructuresofRDX,HMX,CL-20,AP,ADNandPDO.1.3计算与分析的理论方法1.3.1密度泛函理论基于量子力学并根据密度泛函理论（densityfunctionaltheory,DFT）[64-67]，材料的10

函数的数值大小差异就可以将“原子核附近”和“分子边缘”区域去掉，由于“弱相互作用区域”和“化学键附近”的 RDG 函数值、|▽ρ(r)|值都比较小，不易区分，但是 ρ(r)存在一定的差异。因此，结合 RDG 函数和 ρ(r)函数，就可以确定分子中哪些区域涉及弱相互作用。还可以利用得到的可视化结果了解相互作用的类型和强度。实际上，该分析方法可以视为 AIM 方法的扩展，RDG 封闭的等值面一般包围着相应的临界点，如果某个弱相互作用在其临界点处 ρ(r)较大，由于 ρ(r)的连续性，一般在周围区域 ρ(r)也会较大。所以，将 ρ(r)的数值大小以不同的色彩映射到 RDG 等值面上，相互作用的强度就一目了然[78]。不同作用类型的 RDG 等值面颜色和相对应的特征数值如图 1-3 所示。

【参考文献】：
期刊论文
[1]The smart precursors of energetic–energetic cocrystals from eutectic precursors[J]. Hua-Rong Li,Yuan-Jie Shu,Chi Song,Ling Chen,Rui-Juan Xu,Xue-Hai Ju.  Chinese Chemical Letters. 2014(05)
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[3]基于质谱的六硝基六氮杂异伍兹烷热分解动力学[J]. 董林茂,李晓东,杨荣杰.  物理化学学报. 2008(06)
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本文编号：3536920