P改性钒基NH 3 -SCR催化剂的作用机理研究
发布时间：2021-12-22 15:38
伴随着现代工业的高速发展,氮氧化物（NOx）的排放量也日益增加,不仅对自然和生态环境造成破坏,也严重地影响了人类的生活健康。现如今NOx主要来源于工厂生产过程中的废气以及机动车的尾气排放,除了从源头上控制外,对NOx的排放治理也十分重要。目前为止,在各项NOx减排控制技术中,氨气选择性催化还原（NH3-SCR）被认为是脱除NOx最有效的技术之一,而V基催化剂作为成熟的商业催化剂已经广泛应用于相关工业领域,但依然存在活性温区窗口窄,碱金属易中毒等问题,为此普遍的做法是对该商业催化剂进行元素改性以提升其催化性能。在当前的认知中,磷及部分磷系化合物是导致SCR催化剂失活的一类毒性物质,但相关的机理研究还不够完善和准确。在本文中,我们分别采用不同的磷物种对V基催化剂进行改性,借助于催化剂的结构特点和物化性质,在分子层面调节催化剂中助剂与活性组分间的配位形式,揭示磷物种对反应物分子与催化剂间相互作用的影响,并阐明磷改性作用机理,为V基SCR催化剂的改性设计提供借鉴。...
【文章来源】：上海大学上海市 211工程院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
011-2015年全国NOx排放统计
上海大学硕士学位论文3图1.2SNCR技术工艺路线示意图[6]Figure1.2SchematicdiagramofSNCRtechnologyprocessroute[6]SNCR技术具有节省空间与成本、处理周期短等优点。但温度对此反应的影响很大，若反应温度过高，NH3会被直接氧化而无法参与NOx还原；反之反应温度不够，脱硝效率降低，NH3反应不完全导致尾气中氨浓度增加（氨逃逸），造成新的二次污染。此外，SNCR技术的脱硝效果还会受制于炉内停留时间、物料混合均匀度、NOx浓度等因素的影响，使其实际脱硝效率很难超过50%[7,8]。1.1.2.2SCR技术SCR技术是通过催化剂的作用，利用还原剂（氨等）将废气中的NOx还原为环境友好的N2和H2O的一项脱硝技术。自上世纪70年代日本首次开发应用以来，SCR技术发展迅速，在工业脱硝处理技术领域独领风骚[9]。如图1.3所示，SCR工艺基本流程主要包括：（1）氨的储存；（2）氨的汽化、预混；（3）氨气与烟气混合；（4）反应物在催化剂表面扩散与反应。
上海大学硕士学位论文4图1.3SCR技术工艺路线示意图[6]Figure1.3SchematicdiagramofSCRtechnologyprocessroute[6]当NH3作还原剂时（NH3-SCR），反应的主要方程式为[9]：43+4+2→42+62(标准反应)(1.2)43+22+2→32+62(反应)(1.3)但SCR反应温度一般不超过450°C，这主要是因为随着反应温度的升高会产生一些不利的诸如氨的非选择性还原以及过氧化等副反应[9]：43+4+32→42+62(1.4)43+52→4+62(1.5)23+22→42+32(1.6)43+32→22+62(1.7)另外，烟气中H2O和SO2的存在还会导致以下不利反应的发生[10]：22+2→23(1.8)3+3+2→44(1.9)23+3+2→(4)24(1.10)3+2→24(1.11)
【参考文献】：
期刊论文
[1]Si改性对V2O5/WO3-TiO2催化剂NH3-SCR活性和热稳定性的影响（英文）[J]. 刘雪松,吴晓东,许腾飞,翁端,司知蠢,冉锐. 催化学报. 2016(08)
[2]磷酸对二氧化铈催化剂氨选择性催化还原氮氧化物反应的促进作用(英文)[J]. 易婷,张一波,李经纬,杨向光. 催化学报. 2016(02)
本文编号：3546646
【文章来源】：上海大学上海市 211工程院校
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
011-2015年全国NOx排放统计
上海大学硕士学位论文3图1.2SNCR技术工艺路线示意图[6]Figure1.2SchematicdiagramofSNCRtechnologyprocessroute[6]SNCR技术具有节省空间与成本、处理周期短等优点。但温度对此反应的影响很大，若反应温度过高，NH3会被直接氧化而无法参与NOx还原；反之反应温度不够，脱硝效率降低，NH3反应不完全导致尾气中氨浓度增加（氨逃逸），造成新的二次污染。此外，SNCR技术的脱硝效果还会受制于炉内停留时间、物料混合均匀度、NOx浓度等因素的影响，使其实际脱硝效率很难超过50%[7,8]。1.1.2.2SCR技术SCR技术是通过催化剂的作用，利用还原剂（氨等）将废气中的NOx还原为环境友好的N2和H2O的一项脱硝技术。自上世纪70年代日本首次开发应用以来，SCR技术发展迅速，在工业脱硝处理技术领域独领风骚[9]。如图1.3所示，SCR工艺基本流程主要包括：（1）氨的储存；（2）氨的汽化、预混；（3）氨气与烟气混合；（4）反应物在催化剂表面扩散与反应。
上海大学硕士学位论文4图1.3SCR技术工艺路线示意图[6]Figure1.3SchematicdiagramofSCRtechnologyprocessroute[6]当NH3作还原剂时（NH3-SCR），反应的主要方程式为[9]：43+4+2→42+62(标准反应)(1.2)43+22+2→32+62(反应)(1.3)但SCR反应温度一般不超过450°C，这主要是因为随着反应温度的升高会产生一些不利的诸如氨的非选择性还原以及过氧化等副反应[9]：43+4+32→42+62(1.4)43+52→4+62(1.5)23+22→42+32(1.6)43+32→22+62(1.7)另外，烟气中H2O和SO2的存在还会导致以下不利反应的发生[10]：22+2→23(1.8)3+3+2→44(1.9)23+3+2→(4)24(1.10)3+2→24(1.11)
【参考文献】：
期刊论文
[1]Si改性对V2O5/WO3-TiO2催化剂NH3-SCR活性和热稳定性的影响（英文）[J]. 刘雪松,吴晓东,许腾飞,翁端,司知蠢,冉锐. 催化学报. 2016(08)
[2]磷酸对二氧化铈催化剂氨选择性催化还原氮氧化物反应的促进作用(英文)[J]. 易婷,张一波,李经纬,杨向光. 催化学报. 2016(02)
本文编号：3546646
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