负载杂多酸催化氧化萃取脱除柴油中硫化物的研究
发布时间：2022-01-04 08:27
随着环保意识的提高,世界各国规定生产和使用环境友好的超低硫柴油。传统的加氢脱硫工艺反应条件苛刻、成本高且难以实现深度脱硫。而氧化脱硫工艺因反应条件温和、脱硫率高且绿色环保,近些年得到广泛关注。由于氧化脱硫工艺中常用的磷钨酸催化剂比表面积小,均相反应中难分离,本文制备了负载型磷钨酸,得到了较好的脱硫效果,同时,负载型催化剂的回收利用降低了工业成本。本文采用浸渍法制备了磷钨酸/氧化锆（HPW/Zr O2）催化剂,利用XRD、FT-IR对催化剂进行结构表征分析。以HPW/Zr O2为催化剂,30%H2O2为氧化剂,十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为相转移剂,对模拟柴油中的硫化物进行催化氧化脱除。考察了氧化温度、氧化时间、催化剂用量、CTAB用量和H2O2用量对脱硫率的影响。同时考察了不同真实柴油、不同相转移剂和不同催化剂的脱硫效果。并对真实柴油的萃取剂进行了筛选,进一步考察了萃取温度、萃取时间、剂油比及萃取级数对脱硫效果的影响。最后,对催化剂和萃取剂进行了回收利用。实验结果表明:通过FT-IR和XRD表征得出,Zr O2是HPW的良好载体,HPW负载后仍可以很好的保持其原有的Keggin结构...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
柴油中典型的噻吩类硫化物[1]
图 1-2 萃取脱硫流程图[24]Fig. 1-2A scheme of extraction desulfurization[24]该过程可以在低温、低压甚至常温常压等温和条件下进行，能耗比较低，流程简单不需要氢气，且脱硫后油品的性质不会发生改变。在萃取脱硫技术中，寻找合适的萃溶剂是重点，一般萃取剂应满足如下特征[23]：① 对硫化物具有较高的选择性，但不过高，以便于萃取剂的脱硫后再生；② 萃取后的含硫萃取剂再生工艺简单、回收率高③ 对油品无污染，与油品不互溶；④ 低毒或者无毒，环保；⑤ 具有较高的热力学化学稳定性，生产廉价，易制备。当前，萃取溶剂常为碱性溶液，但脱硫效果不佳，可在碱液中加入一些胺类、酮或砜类有机溶剂，来提高有机含硫化合物在碱性溶剂和油中的分配系数，提高脱硫率与传统溶剂对比，离子液体溶液无蒸汽压，使用、运输和储藏过程中几乎无蒸发或蒸损失少；由于与油品不互溶，不会存在彼此相互污染问题；可减少汽油辛烷值的损失
图 1-3 使用离子液体的萃取脱硫流程图Fig. 1-3 Extractive desulfurization process等人[25]合成了五 种类型的离子液体[BuMim][PF4]、[B[BuPy][PF4]、[BePy][PF4]。实验中的模拟柴油使用正十二烷8×10-6，考察离子液体对其一次萃取脱硫的效果，结果显噻吩具有最强的选择吸收性，而[OcPy][PF4]具有稳定性好、，单次脱硫率达 11.6 %。有以上很多优点，很多学者在这方面做了大量研究。但是目如：溶剂回收能耗大、萃取效率低、复配萃取剂难分离以及。萃取剂的选取以及回收问题是萃取脱硫实现工业化的关键体作萃取剂能够减少对环境有害的有机溶剂的使用，但一次生困难，这些因素都限制了离子液体在实际脱硫中的应用。
【参考文献】：
期刊论文
[1]车用柴油新标准的硫含量修订及其影响[J]. 牟明仁,姜莉,张代华,曾泽,李百舸,胡晓静,孙兴权,李强,黄道臣. 沈阳师范大学学报(自然科学版). 2013(04)
[2]发动机节能技术漫谈(上)[J]. 程镜良,于新泉,王家良,褚永森,刘勇. 驾驶园. 2013(08)
[3]氧化法脱除重油催化裂化柴油中的硫化物[J]. 李瑞丽,刘瑛,李波. 化工进展. 2013(08)
[4]负载型杂多酸催化剂在烷烃异构化中的研究与应用[J]. 汪颖军,李丽蓉,所艳华,李新宇. 化学工业与工程技术. 2012(03)
[5]生物催化脱硫技术及其在炼油工业中的应用[J]. 韩云波. 科技创新导报. 2010(25)
[6]油品固定化细胞脱硫研究进展[J]. 罗明芳,高红帅,李玉光,邢建民,李信,刘会洲. 化工进展. 2009(11)
[7]烟曲霉脱除油品中有机硫的实验研究[J]. 沈齐英,赵锁奇,李进平. 现代化工. 2009(02)
[8]吸附脱硫技术生产清洁油品[J]. 张景成,柳云骐,安高军,柴永明,付庆涛,刘晨光. 化学进展. 2008(11)
[9]功能化酸性离子液体催化柴油氧化脱硫的研究[J]. 刘丹,桂建舟,王利,张晓彤,宋丽娟,孙兆林. 燃料化学学报. 2008(05)
[10]柴油车与汽油车的排气污染和其它性能比较[J]. 吴银山,林寅,林枫. 环境. 2008(S1)
博士论文
[1]模型油中噻吩类硫化物的氧化和吸附脱硫方法研究[D]. 张红星.北京化工大学 2012
[2]杂多酸微乳液催化氧化油品脱硫的研究[D]. 王亮.中国海洋大学 2011
硕士论文
[1]双模型介孔SiO2负载磷钨酸催化剂的制备，表征及催化性能[D]. 戴群和.北京工业大学 2012
[2]磷钨酸系列催化剂制备与对柴油的氧化脱硫性能[D]. 任祥红.天津大学 2007
[3]固体强酸WO3-ZrO2上的正庚烷异构化应用研究[D]. 徐平.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所） 2005
本文编号：3568036
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：63 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
柴油中典型的噻吩类硫化物[1]
图 1-2 萃取脱硫流程图[24]Fig. 1-2A scheme of extraction desulfurization[24]该过程可以在低温、低压甚至常温常压等温和条件下进行，能耗比较低，流程简单不需要氢气，且脱硫后油品的性质不会发生改变。在萃取脱硫技术中，寻找合适的萃溶剂是重点，一般萃取剂应满足如下特征[23]：① 对硫化物具有较高的选择性，但不过高，以便于萃取剂的脱硫后再生；② 萃取后的含硫萃取剂再生工艺简单、回收率高③ 对油品无污染，与油品不互溶；④ 低毒或者无毒，环保；⑤ 具有较高的热力学化学稳定性，生产廉价，易制备。当前，萃取溶剂常为碱性溶液，但脱硫效果不佳，可在碱液中加入一些胺类、酮或砜类有机溶剂，来提高有机含硫化合物在碱性溶剂和油中的分配系数，提高脱硫率与传统溶剂对比，离子液体溶液无蒸汽压，使用、运输和储藏过程中几乎无蒸发或蒸损失少；由于与油品不互溶，不会存在彼此相互污染问题；可减少汽油辛烷值的损失
图 1-3 使用离子液体的萃取脱硫流程图Fig. 1-3 Extractive desulfurization process等人[25]合成了五 种类型的离子液体[BuMim][PF4]、[B[BuPy][PF4]、[BePy][PF4]。实验中的模拟柴油使用正十二烷8×10-6，考察离子液体对其一次萃取脱硫的效果，结果显噻吩具有最强的选择吸收性，而[OcPy][PF4]具有稳定性好、，单次脱硫率达 11.6 %。有以上很多优点，很多学者在这方面做了大量研究。但是目如：溶剂回收能耗大、萃取效率低、复配萃取剂难分离以及。萃取剂的选取以及回收问题是萃取脱硫实现工业化的关键体作萃取剂能够减少对环境有害的有机溶剂的使用，但一次生困难，这些因素都限制了离子液体在实际脱硫中的应用。
【参考文献】：
期刊论文
[1]车用柴油新标准的硫含量修订及其影响[J]. 牟明仁,姜莉,张代华,曾泽,李百舸,胡晓静,孙兴权,李强,黄道臣. 沈阳师范大学学报(自然科学版). 2013(04)
[2]发动机节能技术漫谈(上)[J]. 程镜良,于新泉,王家良,褚永森,刘勇. 驾驶园. 2013(08)
[3]氧化法脱除重油催化裂化柴油中的硫化物[J]. 李瑞丽,刘瑛,李波. 化工进展. 2013(08)
[4]负载型杂多酸催化剂在烷烃异构化中的研究与应用[J]. 汪颖军,李丽蓉,所艳华,李新宇. 化学工业与工程技术. 2012(03)
[5]生物催化脱硫技术及其在炼油工业中的应用[J]. 韩云波. 科技创新导报. 2010(25)
[6]油品固定化细胞脱硫研究进展[J]. 罗明芳,高红帅,李玉光,邢建民,李信,刘会洲. 化工进展. 2009(11)
[7]烟曲霉脱除油品中有机硫的实验研究[J]. 沈齐英,赵锁奇,李进平. 现代化工. 2009(02)
[8]吸附脱硫技术生产清洁油品[J]. 张景成,柳云骐,安高军,柴永明,付庆涛,刘晨光. 化学进展. 2008(11)
[9]功能化酸性离子液体催化柴油氧化脱硫的研究[J]. 刘丹,桂建舟,王利,张晓彤,宋丽娟,孙兆林. 燃料化学学报. 2008(05)
[10]柴油车与汽油车的排气污染和其它性能比较[J]. 吴银山,林寅,林枫. 环境. 2008(S1)
博士论文
[1]模型油中噻吩类硫化物的氧化和吸附脱硫方法研究[D]. 张红星.北京化工大学 2012
[2]杂多酸微乳液催化氧化油品脱硫的研究[D]. 王亮.中国海洋大学 2011
硕士论文
[1]双模型介孔SiO2负载磷钨酸催化剂的制备，表征及催化性能[D]. 戴群和.北京工业大学 2012
[2]磷钨酸系列催化剂制备与对柴油的氧化脱硫性能[D]. 任祥红.天津大学 2007
[3]固体强酸WO3-ZrO2上的正庚烷异构化应用研究[D]. 徐平.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所） 2005
本文编号：3568036
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3568036.html
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