过渡金属（Co, Ni, Mo）催化木质素解聚研究

发布时间：2022-02-15 01:25

　　利用自然界唯一含有苯环结构的可再生绿色资源木质素制备芳香族小分子化学品可降低现代工业对石油化工产品的依赖性,缓解因为石油资源枯竭可能造成的资源短缺等困境。木质素分子内具有的大量β-O-4键使得近年来通过催化手段断裂β-O-4键来获取芳香族化合物或生物燃油成为木质素有效利用及生物质全组分高效利用的重点。本论文针对目前木质素解聚过程中存在的一些困难和不足,采用新型的过渡金属催化剂及乳液反应体系,考察了木质素及其模型化合物的氧化解聚和加氢解聚反应活性。此外,我们还对木质纤维素在复合离子液体对中的解聚过程进行动力学分析和建模,以期依据模型及拟合数据对连续操作过程中各操作因素的影响进行预判。论文的主要内容包括以下几点:1选取单分散Co-N-C（金属钴原子单分散的氮掺杂碳负载型催化剂）为催化剂,考察了木质素β-O-4模型化合物在该催化剂作用下的氧化解聚性能,并对反应条件进行了筛选。首先,甲醇被认为是最佳的反应溶剂。这与底物在甲醇中的溶解度高,并能作为反应物与过程中生成的苯甲酸发生酯化反应,推动反应向正方向进行相关。其次,我们比较了以类似方法合成的Ni-N-C、Mn-N-C、Cu-N-C催化剂,金属... 

【文章来源】：华南理工大学广东省211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：142 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

生物质乙醇的两种生产炼制过程示意图

第一章 绪论木质素的结构和理化性质与植物来源、植株中的不同部位、木质素的提法以及后处理方法的不同而有所差异[20, 21]。根据木质素的提取方式、结构生木质素的差异以及木质素中是否引入其他杂原子等方面可以将木质素的进行分类。图 1-2 展示了通过不同方式从生物质中提取木质素所用的主要、方法以及部分木质素的代表性的结构片段[22]。

素加入乙醇与水（1:1）的混合溶液中，再加热至 175-19程中，木质素能溶于上述混合溶液且糖类物质能水解产生溶木质素在提取过程中能很好的保留木质素分子内的 β法获得的木质素结构与生物体中木质素的结构最为接近有机溶木质素为反应底物来探究木质素解聚过程的机理素的结构是一种由甲氧基丙苯结构组成的三维非晶聚合物。虽然结构部位以及提取方法的不同而存在一定的差异，但不相似的结构单元[21, 22]。木质素大分子结构中含有三种主基苯基结构（H 型）、愈创木基结构（G 型）以及紫丁香（图 1-3）。

【参考文献】：
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本文编号：3625632