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Na 2 CO 3 修饰的Cu/SiO 2 和Zn-Cu/SiO 2 上丙烯氧气环氧化反应研究

发布时间:2022-02-16 01:54
  环氧丙烷是一种非常重要的化工原料,目前国内外主要有两种工艺来制取环氧丙烷,但是两种工艺仍存在着较大弊端。比如氯醇法对环境造成污染,不符合全球倡导的绿色可持续发展理念;Halcon共氧化法在生产环氧丙烷的同时会产生大量的联产品,原子利用率不高。利用分子氧为氧化剂制环氧丙烷,因为其来源广泛、价格低廉、对环境友好、原子利用率高,是制取环氧丙烷最有潜力的方法。本文合成了 Na2CO3为修饰剂的Cu/SiO2和Zn-Cu/SiO2催化剂,进行了丙烯氧气环氧化反应研究。首先,通过尿素沉积沉淀法制备了 Cu/SiO2催化剂。然后采用浸渍法在其表面分别负载了 NaCl、Na2SO4、NaNO2、Na2CO3、NaOH、Na2C2O4 六种修饰剂,结果发现六种 Na 盐修饰剂都可以不同程度地促进环氧丙烷的生成,其中Na2CO3修饰的Cu/SiO2催化剂的环氧化活性最高,说明Na+的修饰效果明显高于Cl-。当反应温度为220℃时,丙烯的转化率和环氧丙烷的选择性分别为1%和18%。XRD结果表明Na盐修饰剂的加入可以促进CuO还原为Cu2O物种。TEM结果表明适量Na2CO3的加入对Cu物种粒径几乎没有影响... 

【文章来源】:宁夏大学宁夏回族自治区211工程院校

【文章页数】:50 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 环氧丙烷的主要用途及性质
    1.3 环氧丙烷的生产现状
    1.4 丙烯环氧化领域的研究现状
        1.4.1 双氧水直接氧化法(HPPO)
        1.4.2 光助催化剂为氧化剂的丙烯环氧化法
        1.4.3 N_2O为氧化剂的丙烯环氧化
        1.4.4 O_2为氧化剂的丙烯环氧化
    1.5 本文研究的意义和主要内容
        1.5.1 本文研究的意义
        1.5.2 本文研究的主要内容
第二章 实验部分
    2.1 实验材料
    2.2 实验所用的仪器
    2.3 催化剂反应性能评价
    2.4 催化剂表征
        2.4.1 X射线衍射(XRD)
        2.4.2 透射电子显微镜(TEM)
        2.4.3 X射线光电子能谱(XPS)
第三章 Na_2CO_3修饰的Cu/SiO_2丙烯环氧化反应研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂制备
    3.3 催化剂表征
        3.3.1 XRD表征
        3.3.2 TEM表征
        3.3.3 XPS表征
    3.4 催化剂活性评价
    3.5 本章小结
第四章 Na_2CO_3修饰的Zn-Cu/SiO_2上丙烯环氧化反应研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂制备
    4.3 催化剂表征
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 TEM表征
        4.3.3 XPS表征
        4.3.4 催化剂活性评价
        4.3.5 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
个人简介


【参考文献】:
期刊论文
[1]环氧丙烷生产工艺的发展现状[J]. 刘波,张晓莉,赵丽,王琪,王芸.  当代化工. 2016(02)
[2]Epoxidation of propylene by molecular oxygen over unsupported AgCux bimetallic catalyst[J]. Xiang Zheng,Yang-Long Guo,Yun Guo,Qing Zhang,Xiao-Hui Liu,Li Wang,Wang-Cheng Zhan,Guan-Zhong Lu.  Rare Metals. 2015(07)
[3]我国环氧丙烷生产及发展趋势解析[J]. 于春梅,史广明.  石油化工技术与经济. 2015(03)
[4]第一章:催化活性中心/活性相概念的认知[J]. 辛勤,李焕巧.  工业催化. 2015(10)
[5]环氧丙烷生产技术分析与比较[J]. 李剑.  合成技术及应用. 2011(02)
[6]K+-FeOx/SBA-15催化剂中共存阴离子对其丙烯环氧化性能的影响[J]. 郭倩,汪晓星,张庆红,王野.  厦门大学学报(自然科学版). 2005(05)
[7]丙烯氧气氧化制环氧丙烷工艺开发进展[J]. 杨学萍.  工业催化. 2005(06)
[8]环氧丙烷工业发展三大策略[J]. 吕咏梅.  中国石油和化工. 2002(08)
[9]环氧丙烷生产技术进展[J]. 郑薇.  精细石油化工进展. 2001(11)
[10]国内环氧丙烷生产应用与市场预测[J]. 玄恩锋.  化工时刊. 1998(11)

博士论文
[1]用等离子体合成的H2O2和改性TS-1催化丙烯气相环氧化[D]. 苏际.大连理工大学 2012

硕士论文
[1]TS-1/H2O2/尿素体系氧化反应研究[D]. 李东伟.大连理工大学 2009



本文编号:3627548

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