基于萜烯和油脂共活化制备生物航煤的新路径探索及催化机理的研究
发布时间：2022-02-18 19:43
航空业的迅速发展带来了航煤燃料需求量的增大,因而以可再生生物质为原料制备生物航煤的路线备受关注。传统生物航煤的生产工艺利用两段加氢的“碳原子的裁剪”技术。为了解决传统工艺存在的氢耗严重、碳损严重、缺少芳烃等问题,我们从源头上创新,发展了一步法无氢条件下用非硫双金属催化剂将油脂与萜烯共活化制备高品质航空煤油的“碳原子的拼接”路线。萜烯原位产生的氢气,可以催化转化油脂加氢脱氧,且由萜烯所产生的C7-C15的烃类和C10芳烃掺入油脂产生的烃类碳链（主要为C17的烷烃）,可以调节生物航煤具有合适的碳链长度和芳烃组分。对于设计的双生物质合成生物航煤燃料的路线,从研究萜烯的脱氢入手,调节了萜烯脱氢催化剂的载体酸性以及反应体系的气氛来获得溶剂的最大限度地脱氢,实现芳烃产物选择性的最大化；同时还采用HSC反应程度计算和Matlab数学工具模拟对柠檬烯脱氢芳构化过程的机理进行了合理的推测；随后再进一步研制了负载型多功能双金属Pd-Ni/HZSM-5催化剂,考察了其在低压氢气（2 bar）下脂肪酸与柠檬烯共催化的反应性能,提出了内部氢循环的反应机理,阐明了载体的孔道效应、酸性浓度、以及金属与载体的相互作用...
【文章来源】：华东师范大学上海市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 前言
1.2 航空煤油的合成工艺简介
1.2.1 蒸馏技术制备石油基航空煤油
1.2.2 费托合成技术制备航空煤油
1.2.3 木质纤维素的催化转化路线
1.3 生物质资源及其利用
1.3.1 单萜烯柠檬烯的反应类型简介
1.3.2 油脂的催化转化技术
1.4 论文立意以及工作思路
第二章 实验部分
2.1 主要原料和试剂
2.2 催化剂的制备
2.2.1 载体的制备
2.2.2 单/双金属催化剂的制备
2.3 产物分析方法
2.4 催化剂的表征部分
第三章 柠檬烯脱氢芳构化的机理研究
3.1 引言
3.2 Pd/HZSM-5催化柠檬烯脱氢的反应测试
3.2.1 载体HZSM-5不同硅铝比的影响
3.2.2 N_2气氛与低压H_2气氛的影响
3.3 催化剂的表征
3.4 反应温度对柠檬烯脱氢芳构化反应的影响
3.5 Matlab软件模拟不同氢压下萜烯脱氢的可能路径
3.6 综合分析柠檬烯脱氢芳构化的可能路径
3.7 本章小结
第四章 双金属Pd-Ni/HZSM-5催化柠檬烯脱氢和脂肪酸加氢脱氧的过程耦合
4.1 引言
4.2 双金属催化剂的表征
4.3 催化剂和反应条件的优化过程
4.4 反应温度的影响
4.5 载体酸性对反应体系的影响
4.6 金属组成对反应体系的影响
4.7 反应的气、液相产物分析
4.8 反应路径和反应机理的探究
4.9 催化剂的稳定性评价
4.10 本章小结
第五章 无氢条件下油脂与柠檬烯共活化制备生物航煤
5.1 基于传统生物航煤的缺陷设计制备生物航煤的新工艺
5.2 反应体系中催化剂的优化过程
5.3 反应原料和溶剂的各自反应动力学曲线
5.4 载体的影响
5.5 双金属催化剂的表征
5.6 气液相的产物分布
5.7 基于内部氢转移的反应机理的提出
5.8 本章小结
第六章 总结与展望
参考文献
科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]生物航煤发展现状分析[J]. 王庆申. 石油石化节能与减排. 2015(03)
[2]油脂催化转化为绿色燃料的技术进展[J]. 马冰,张晶晶,崔慧梅,何鸣元,赵晨. 中国科学:化学. 2015(04)
[3]航空生物燃料制备技术及其应用研究进展[J]. 孙晓英,刘祥,赵雪冰,杨明,刘德华. 生物工程学报. 2013(03)
[4]费托合成钴基催化剂的研究进展[J]. 孙予罕,陈建刚,王俊刚,贾丽涛,侯博,李德宝,张娟. 催化学报. 2010(08)
[5]费托合成催化剂的研究进展[J]. 王野,康金灿,张庆红. 石油化工. 2009(12)
[6]费托合成反应器的进展[J]. 石勇. 化工技术与开发. 2008(05)
[7]浆态床F-T合成Fe/Cu/K/SiO2催化剂中K助剂作用的研究[J]. 侯文娟,吴宝山,安霞,李廷真,相宏伟,李永旺. 燃料化学学报. 2008(02)
[8]钾助剂对F-T合成铁基催化剂浆态床反应性能的影响[J]. 刘福霞,郝庆兰,王洪,杨勇,白亮,朱玉雷,田磊,张志新,相宏伟,李永旺. 催化学报. 2004(11)
[9]以辽河原油为原料制备3#航煤工业生产技术[J]. 翟军,周立岩. 石化技术. 1997(04)
本文编号：3631435
【文章来源】：华东师范大学上海市211工程院校985工程院校教育部直属院校
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 前言
1.2 航空煤油的合成工艺简介
1.2.1 蒸馏技术制备石油基航空煤油
1.2.2 费托合成技术制备航空煤油
1.2.3 木质纤维素的催化转化路线
1.3 生物质资源及其利用
1.3.1 单萜烯柠檬烯的反应类型简介
1.3.2 油脂的催化转化技术
1.4 论文立意以及工作思路
第二章 实验部分
2.1 主要原料和试剂
2.2 催化剂的制备
2.2.1 载体的制备
2.2.2 单/双金属催化剂的制备
2.3 产物分析方法
2.4 催化剂的表征部分
第三章 柠檬烯脱氢芳构化的机理研究
3.1 引言
3.2 Pd/HZSM-5催化柠檬烯脱氢的反应测试
3.2.1 载体HZSM-5不同硅铝比的影响
3.2.2 N_2气氛与低压H_2气氛的影响
3.3 催化剂的表征
3.4 反应温度对柠檬烯脱氢芳构化反应的影响
3.5 Matlab软件模拟不同氢压下萜烯脱氢的可能路径
3.6 综合分析柠檬烯脱氢芳构化的可能路径
3.7 本章小结
第四章 双金属Pd-Ni/HZSM-5催化柠檬烯脱氢和脂肪酸加氢脱氧的过程耦合
4.1 引言
4.2 双金属催化剂的表征
4.3 催化剂和反应条件的优化过程
4.4 反应温度的影响
4.5 载体酸性对反应体系的影响
4.6 金属组成对反应体系的影响
4.7 反应的气、液相产物分析
4.8 反应路径和反应机理的探究
4.9 催化剂的稳定性评价
4.10 本章小结
第五章 无氢条件下油脂与柠檬烯共活化制备生物航煤
5.1 基于传统生物航煤的缺陷设计制备生物航煤的新工艺
5.2 反应体系中催化剂的优化过程
5.3 反应原料和溶剂的各自反应动力学曲线
5.4 载体的影响
5.5 双金属催化剂的表征
5.6 气液相的产物分布
5.7 基于内部氢转移的反应机理的提出
5.8 本章小结
第六章 总结与展望
参考文献
科研成果
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]生物航煤发展现状分析[J]. 王庆申. 石油石化节能与减排. 2015(03)
[2]油脂催化转化为绿色燃料的技术进展[J]. 马冰,张晶晶,崔慧梅,何鸣元,赵晨. 中国科学:化学. 2015(04)
[3]航空生物燃料制备技术及其应用研究进展[J]. 孙晓英,刘祥,赵雪冰,杨明,刘德华. 生物工程学报. 2013(03)
[4]费托合成钴基催化剂的研究进展[J]. 孙予罕,陈建刚,王俊刚,贾丽涛,侯博,李德宝,张娟. 催化学报. 2010(08)
[5]费托合成催化剂的研究进展[J]. 王野,康金灿,张庆红. 石油化工. 2009(12)
[6]费托合成反应器的进展[J]. 石勇. 化工技术与开发. 2008(05)
[7]浆态床F-T合成Fe/Cu/K/SiO2催化剂中K助剂作用的研究[J]. 侯文娟,吴宝山,安霞,李廷真,相宏伟,李永旺. 燃料化学学报. 2008(02)
[8]钾助剂对F-T合成铁基催化剂浆态床反应性能的影响[J]. 刘福霞,郝庆兰,王洪,杨勇,白亮,朱玉雷,田磊,张志新,相宏伟,李永旺. 催化学报. 2004(11)
[9]以辽河原油为原料制备3#航煤工业生产技术[J]. 翟军,周立岩. 石化技术. 1997(04)
本文编号：3631435
本文链接：https://www.wllwen.com/projectlw/hxgylw/3631435.html
