基于钙钛矿材料制备新型高效甲烷二氧化碳重整镍催化剂

发布时间：2022-05-08 09:54

　　当前,温室效应和能源短缺已成为全球面临的紧迫问题,CH4-CO2重整技术可以将两种强效的温室气体（CH4/CO2）转化为有价值的合成气（H2/CO）,用于清洁能源的生产。Ni基催化剂因成本适中且易得而被广泛应用于CH4-CO2重整反应研究,但其活性和稳定性仍不能满足工业应用的要求。因此,急需探索提高Ni基催化剂重整性能的新策略。钙钛矿材料因具有高热稳定性、良好的氧迁移率和独特的氧化还原性能等性质,在特定的反应体系中表现出良好的催化性能。因此,本论文尝试基于钙钛矿材料,负载Ni,制备新型高效的重整催化剂,并对催化剂的构-效关系进行了相应的探索。本文首先简单考察了 LaAlO3钙钛矿载体制备方法的影响,随后详细研究了不同量的碱土金属（Mg,Ca）取代LaAlO3中的A位元素,并在Ca取代的催化剂体系基础上,重点研究了活性金属Ni负载量的影响。同时,采用N2吸附、X-射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、能量色散X-射线谱法（EDX）、热重/差式扫描量热分析（TG/DSC）、氢气程序升温还原（H2-TPR）、二氧化碳程序升温脱附（CO2-TPD）以及X-射线光电子能谱（XPS）等表征... 

【文章页数】：109 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳的化工利用
        1.2.1 二氧化碳的来源
        1.2.2 二氧化碳的转化
    1.3 甲烷的化工利用
        1.3.1 甲烷水蒸气重整
        1.3.2 甲烷部分氧化
        1.3.3 甲烷二氧化碳重整
    1.4 CH_4-CO_2重整研究进展
        1.4.1 热力学分析
        1.4.2 催化剂设计
        1.4.3 反应机理研究
    1.5 钙钛矿材料概述
        1.5.1 结构特性
        1.5.2 催化应用
        1.5.3 常见制备方法
    1.6 本论文研究意义与内容
        1.6.1 研究意义
        1.6.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原料
    2.2 实验仪器
    2.3 催化剂制备
        2.3.1 LaAlO_3载体的制备
        2.3.2 La_(1-x)X_xAlO_(3-δ)(X=Mg,Ca)载体的制备
        2.3.3 LaAl_(0.8)Mg_(0.2)O_(2.9)载体的制备
        2.3.4 Ni/perovskite催化剂的制备
        2.3.5 LaNiO_3催化剂的制备
    2.4 表征技术
        2.4.1 N_2吸附
        2.4.2 X-射线衍射(XRD)
        2.4.3 透射电子显微镜(TEM)
        2.4.4 能量色散X-射线谱法(EDX)
        2.4.5 热重/差式扫描量热分析(TG/DSC)
        2.4.6 氢气程序升温还原(H_2-TPR)
        2.4.7 二氧化碳程序升温脱附(CO_2-TPD)
        2.4.8 X-射线光电子能谱(XPS)
    2.5 催化性能评价
第三章 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化剂在CH_4-CO_2重整中的性能研究
    3.1 引言
    3.2 LaAlO_3载体的制备方法结果与讨论
        3.2.1 制备方法对催化性能的影响
        3.2.2 催化剂结构表征
    3.3 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化剂实验结果与讨论
        3.3.1 Mg取代含量的影响
        3.3.2 Mg取代对Ni/LaAlO_3重整催化性能的影响
    3.4 小结
第四章 Ni/La_(1-x)Ca_xAlO_(3-δ)催化剂在CH_4-CO_2重整中的性能研究
    4.1 引言
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 催化性能考察
        4.2.2 催化剂结构表征
    4.3 小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者和导师简介
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]甲烷与二氧化碳重整制合成气Ni与Co基催化剂的研究进展[J]. 赵云鹏,刘晓婷,蔡宇翾,郑永杰,田景芝,郑钟植.  应用化工. 2018(10)
[2]甲烷二氧化碳重整制合成气钴基催化剂[J]. 卢君颖,郭禹,刘其瑞,韩广智,王周君.  化学进展. 2017(12)
[3]Ni基甲烷二氧化碳重整催化剂研究进展[J]. 王明智,张秋林,张腾飞,王一茹.  化工进展. 2015(08)
[4]Effect of Ni loadings on the activity and coke formation of MgO-modified Ni/Al2O3 nanocatalyst in dry reforming of methane[J]. Zahra Alipour,Mehran Rezaei,Fereshteh Meshkani.  Journal of Energy Chemistry. 2014(05)
[5]低碳时代我国加快天然气利用的机遇分析与发展建议[J]. 胡杰,李振宇,黄格省.  化工进展. 2013(10)
[6]甲烷催化部分氧化制合成气研究新进展[J]. 余长林,周晓春.  天然气化工（C1化学与化工）. 2011(05)



本文编号：3651434