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新型多孔催化材料的制备及其二氧化碳环加成反应的研究

发布时间:2022-10-27 21:23
  二氧化碳是温室效应最主要的气体。另一方面,二氧化碳也是当前地球上含量最多的C1原料,如何将二氧化碳转化为高附加值的化学产品成为当前研究的热点。在所有二氧化碳的转化中,二氧化碳与环氧环烃生成环状碳酸酯是最具前途的一条途径。但是由于二氧化碳自身的高化学稳定性,目前所报道催化二氧化碳与环氧烷烃环加成生成环状碳酸酯的催化剂的催化活性不高或者与产物分离较困难。开发二氧化碳与环氧烷烃环加成生成环状碳酸酯高效的,易于分离的非均相催化剂是急需解决的问题。因此,本论文的研究工作主要针对二氧化碳与环氧烷烃生成环状碳酸酯的高效催化剂的开发。第一类催化剂是金属有机框架(MOFs)催化体系。本研究采用Zn(II)与对苯二甲酸(bdc),3-氨基-1,2,4,-三氮唑(atz)构筑一类微孔型MOF[Zn(atz)(bdc)0.5]。研究发现,在以正丁基溴化铵(TBAB)为助催化剂的条件下,Zn(atz)(bdc)0.5可以在反应温度为60℃,二氧化碳压力为1MPa下催化二氧化碳与环氧烷烃生成环状碳酸酯,且当底物为环氧丙烷(PO)时,PO的转化率可以高达97%,碳酸丙烯酯... 

【文章页数】:57 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 二氧化碳的简介
    1.3 环状碳酸酯的简介及其合成工艺
        1.3.1 光气与多元醇生产环状碳酸酯
        1.3.2 1,2-丙二醇与尿素醇解生产环状碳酸酯
        1.3.3 二氧化碳与环氧烷烃生成环状碳酸酯
    1.4 二氧化碳与环氧烷烃反应的均相催化剂
        1.4.1 含氮有机化合物
        1.4.2 离子液体
        1.4.3 无机盐
    1.5 二氧化碳与环氧烷烃反应的非均相催化剂
        1.5.1 金属氧化物
        1.5.2 负载型催化剂
        1.5.3 金属有机框架
    1.6 本课题研究意义及主要内容
        1.6.1 课题研究意义
        1.6.2 课题主要内容
第2章 ZN(ATZ)(BDC)_(0.5)的合成及其在二氧化碳环加成中的应用
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂及设备
        2.2.2 催化剂的合成及催化
        2.2.3 催化剂的表征
    2.3 实验结果与讨论
        2.3.1 催化剂的分析
        2.3.2 催化二氧化碳与环氧烷烃的环加成反应
        2.3.3 催化剂的重复利用性及适应性
        2.3.4 催化机理
    2.4 结论
第3章 多孔碳棒催化二氧化碳与表氯醇的环加成反应
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂和设备
        3.2.2 催化剂的合成及催化
        3.2.3 催化剂的表征
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 催化剂的分析
        3.3.2 催化二氧化碳与环氧烷烃的环加成反应
        3.3.3 催化二氧化碳与环氧氯丙烷的环加成反应
        3.3.4 催化剂的非均相性及适应性
    3.4 结论
第4章 结论与展望
    4.1 结论
    4.2 展望
        4.2.1 今后主要工作
        4.2.2 展望未来
致谢
参考文献


【参考文献】:
期刊论文
[1]CO2汽提与氨汽提尿素生产工艺的比较[J]. 张龙,蔡京荣.  小氮肥. 2017(01)
[2]生物质能与节能减排及低碳经济[J]. 程序.  中国生态农业学报. 2009(02)
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[4]碳酸丙烯酯合成的工艺绿色化进展[J]. 赵元,漆新华,何良年,庄源益.  化学世界. 2008(11)
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[6]碳酸丙烯酯/碳酸乙烯酯的制备技术研究进展[J]. 赵艳敏,刘绍英,王公应.  现代化工. 2005(S1)
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[8]加压法合成碳酸丙烯酯工艺过程控制[J]. 殷芳喜.  安徽化工. 2003(04)
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硕士论文
[1]尿素与1,2-丙二醇催化合成碳酸丙烯酯反应研究[D]. 杜伟超.华东理工大学 2012
[2]尿素与1,2-丙二醇催化合成碳酸丙烯酯反应研究[D]. 张艳.河北工业大学 2004



本文编号:3697240

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