三唑、四唑类高氮含能化合物的合成研究

发布时间：2022-10-29 21:42

　　高氮含能化合物因比传统含能材料有更高氮的含量、更高的生成焓、环境友好等特点,成为当前含能材料研究者的主要研究方向。但是因为高氮化合物的高张力使得其稳定性不好,合成此类化合物有一定难度。本论文设计并合成了一些新型高氮含能化合物,主要基于以下三个部分：1.基于肼基结构的芳环三唑类含能化合物的合成研究以盐酸胍、80%水合肼为起始原料反应得到三氨基胍盐酸盐,三氨基胍盐酸盐经过和甲酸分子脱水合环、盐酸质子化得到了4-氨基-3-肼基-1,2,4-三唑二盐酸盐（AHTA）;以三硝基甲苯为起始原料,通过和N,N-二甲基-4-亚硝基苯胺反应得到中间含有甲亚胺结构的中间产物,而后在浓盐酸条件下加热,甲亚胺键水解得到三硝基苯甲醛；在含能材料领域,首次探索了基于AHTA中肼基结构强亲核性的反应活性,与三硝基苯甲醛的胺醛反应,合成了高氮含能化合物1,1-（2,4,6-三硝基苯基）-亚甲基-2,2-（4-氨基-1,2,4-三唑-5,5-亚基）肼（PMAH）,并优化部分合成工艺条件,及探讨了AHTA、三硝基苯甲醛、PMAH的合成反应机理。利用红外光谱、核磁氢谱、核磁碳谱及质谱对目标化合物进行了表征；用密度泛函理论D... 

【文章页数】：71 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 高能量密度化合物
    1.2 氨基唑类化合物的合成研究
    1.3 肼基唑类化合物的研究进展
    1.4 三硝基苯基基团高氮含能化合物的研究进展
    1.5 长氮链高氮含能化合物的研究进展
    1.6 存在的问题及解决的方案
    1.7 研究的主要内容
2 基于肼基结构的芳环三唑类含能化合物的合成研究
    2.1 引言
    2.2 试剂与仪器
    2.3 合成路线
    2.4 实验过程
        2.4.1 4-氨基-3-肼基-1,2,4-三唑二盐酸盐(AHTA)的合成
        2.4.2 2,4,6-三硝基苯甲醛(TNBA)的合成
        2.4.3 1,1-(2,4,6-三硝基苯基)-亚甲基-2,2-(4-氨基-1,2,4-三唑-5,5-亚基)肼(PMAH)的合成
    2.5 结果与讨论
        2.5.1 分析与表征
        2.5.2 机理探讨
        2.5.3 过程分析
        2.5.4 爆炸参数的理论计算
    2.6 本章小结
3 基于氨基重氮偶联反应的四唑类多氮含能化合物的合成研究
    3.1 引言
    3.2 试剂与仪器
    3.3 合成路线
    3.4 实验过程
        3.4.1 氨基唑类化合物的合成
        3.4.2 多氮含能化合物N_7(19)的合成
    3.5 结果与讨论
        3.5.1 结构表征
        3.5.2 氨基重氮偶联过程讨论
        3.5.3 爆炸参数的理论计算
    3.6 本章小结
4 基于三唑、四唑活泼氢的亲核取代反应合成高氮含能化合物
    4.1 引言
    4.2 试剂与仪器
    4.3 合成路线
    4.4 实验过程
        4.4.1 3-硝基-1,2,4三唑的合成
        4.4.2 3-硝基-1,2,4-三唑铵盐的合成
        4.4.3 2-(3-硝基-1,2,4-三唑-1-基)乙腈(31)的合成
        4.4.4 5-((3-硝基-1,2,4-三唑-1-基)甲基)-1H-四唑(32)的合成
        4.4.5 5-((3-硝基-1,2,4-三唑-1-基)甲基)-四唑铵盐(33)的合成
    4.5 结果与讨论
        4.5.1 分析与表征
        4.5.2 5-((3-硝基-1,2,4-三唑-1-基)甲基)-1H-四唑(32)的合成反应机理
        4.5.3 爆炸参数的理论计算
    4.6 本章小结
5 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 展望
致谢
参考文献
附录 产物的核磁图


【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3698471