煤热解及气化过程中砷的迁移行为研究

发布时间：2022-12-09 01:37

　　本文基于高频炉反应器考察了云南镇雄煤热解及气化过程中砷的迁移规律,结合矿物质转化、表面元素分布及价态分析研究了高温热解过程中砷与氧化钙的作用机制,同时探究了砷在工业气流床气化固相产物中的含量与赋存形态分布。主要结论如下:云南镇雄煤的热解及气化实验表明,与热解阶段相比,气化阶段砷的释放率随温度的升高及恒温时间的增加变化更为显著。热解阶段挥发分的逸出及煤焦颗粒的破碎促进了砷的释放,而气化阶段碳的转化及矿物质的熔融有利于砷的迁移。热解与气化半焦中砷仍主要以硫化物结合态和残渣态的形式存在;随着气化半焦中碳有序化程度的提高,有机结合态砷发生分解且含量逐渐减小;气化阶段可提取态砷含量显著高于热解阶段。砷在固相中的含量分布与半焦颗粒的表面结构特征有关。添加氧化钙的煤热解实验表明,氧化钙能显著抑制砷与硫的释放。砷与氧化钙结合并生成热力学稳定的不溶性化合物,导致残渣态砷含量增加。氧化钙对砷与硫的抑制率呈一定的负相关,硫与钙的优先结合能显著影响砷的释放。对工业气流床气化固相产物的分析表明,飞灰及细渣中砷含量显著高于粗渣,且粗渣及细渣的元素富集因子均随粒径的增加逐渐减小。细渣中砷含量与可燃物含量呈明显的负相... 

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 研究背景及意义
    1.2 研究内容
第2章 文献综述
    2.1 煤中砷的含量与赋存形态
        2.1.1 砷的理化性质与危害
        2.1.2 煤中砷的测定方法
        2.1.3 煤中砷的含量研究
        2.1.4 煤中砷的赋存形态研究
    2.2 砷的迁移特性
        2.2.1 温度对砷迁移的影响
        2.2.2 恒温时间对砷迁移的影响
        2.2.3 气氛对砷迁移的影响
        2.2.4 吸附剂对砷的固定作用
        2.2.5 工业气化过程中砷的迁移
    2.3 本章小结
第3章 煤热解及气化过程中砷的迁移
    3.1 实验部分
        3.1.1 实验原料
        3.1.2 实验仪器及方法
        3.1.3 热解及气化实验
        3.1.4 砷的含量测定
        3.1.5 连续化学提取实验
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 热解失重及气化转化率
        3.2.2 热解与气化阶段砷的释放
        3.2.3 热解与气化阶段砷赋存形态的转化
        3.2.4 固相产物的表面形貌对砷迁移的影响
        3.2.5 气化阶段碳结构演变对砷迁移的影响
        3.2.6 热解及气化过程中砷迁移路径的探讨
    3.3 本章小结
第4章 添加CaO对煤热解过程中砷迁移的影响
    4.1 实验部分
        4.1.1 实验原料
        4.1.2 热解实验
        4.1.3 元素的含量与形态分析
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 热解过程的焦产率
        4.2.2 原煤热解过程中砷与硫的迁移
        4.2.3 添加CaO对砷与硫释放的影响
        4.2.4 添加CaO对砷赋存形态转化的影响
        4.2.5 CaO影响砷与硫迁移的机制探讨
    4.3 本章小结
第5章 工业气流床气化过程中砷的迁移
    5.1 实验部分
        5.1.1 实验原料
        5.1.2 可燃物含量的测定
        5.1.3 砷的含量与形态分析
    5.2 结果与讨论
        5.2.1 可燃物的分布
        5.2.2 砷在固相产物中的分布
        5.2.3 砷赋存形态的转化
        5.2.4 表面形貌及矿物组成对砷迁移的影响
    5.3 本章小结
第6章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢
硕士在读期间发表的学术论文


【参考文献】：
期刊论文
[1]中长期煤利用中大气污染控制技术路线[J]. 郝吉明,王金南,王志轩,高翔,高晋生,李凡,姜培学,许嘉钰.  中国工程科学. 2015(09)
[2]煤炭消费结构对中国大气污染的影响及对策建议[J]. 张保留,洪洁,罗宏.  中国煤炭. 2015(07)
[3]气化过程的灰化学及其应用[J]. 白进,李文,孔令学,颜婷圭,李怀柱,郭振兴,白宗庆.  煤炭加工与综合利用. 2015(02)
[4]基于SWOT分析的我国洁净煤技术发展研究[J]. 吴晓华,宋二波,贾尚伟.  洁净煤技术. 2015(01)
[5]澳大利亚烟煤热解的拉曼光谱研究[J]. 柳晓飞,尤静林,王媛媛,LU Li-ming,解迎芳,余立旺,伏清.  燃料化学学报. 2014(03)
[6]煤有机硫分析中XPS分峰拟合方法及参数设置[J]. 马玲玲,秦志宏,张露,刘旭,陈航.  燃料化学学报. 2014(03)
[7]高硫煤镜质组热解过程中结构变化及有机硫形态变迁规律研究[J]. 李梅,杨俊和,张启锋,夏红波,常海洲,孙慧.  燃料化学学报. 2014(02)
[8]煤燃烧过程中砷的析出规律研究[J]. 苏华美,王智,刘志斌.  露天采矿技术. 2013(11)
[9]煤中砷的测定方法[J]. 马爱花.  煤炭与化工. 2013(10)
[10]燃煤过程中砷、硫析出规律试验研究[J]. 陈锦凤.  武汉理工大学学报. 2013(07)

博士论文
[1]煤燃烧过程中汞、砷、硒的排放与控制研究[D]. 郭欣.华中科技大学 2005

硕士论文
[1]煤热解气化过程中汞的形态转化和释放规律研究[D]. 何北惠.华中科技大学 2007
[2]电厂燃煤过程中砷的迁移转化及控制技术[D]. 闫蓓.华北电力大学（河北） 2006



本文编号：3714550