低浓度甲醛的催化氧化脱除研究

发布时间：2022-12-10 00:20

　　甲醛是目前我国室内空气污染物中颇具代表性且危害极为严重的一种气态污染物,对环境和人体健康造成了极大的危害。目前热催化氧化法是公认的可将HCHO完全转化成无害的CO₂和H₂O且无二次污染的最具有研究前景的甲醛脱除方法。热催化氧化法的研究关键在于开发低温、高效的催化剂。基于低浓度甲醛脱除的实际应用需求,从碱金属改性CoMn氧化物提高低温氧化活性和利用AlOOH负载Au降低贵金属用量两个角度出发,深入探讨和理解催化剂的结构和表面性质与HCHO氧化性能之间的构效关系。同时,将多种表征手段相结合,阐明反应机理,为进一步设计低成本,高效、稳定的催化剂提供指导,主要获得以下研究成果:（1）从提升非贵金属氧化物催化剂低温甲醛催化活性角度出发,设计并构建了碱金属改性钴锰氧化物体系。实验结果表明,碱金属Na和K改性后的CoMn氧化物的甲醛氧化活性大幅提升,能够在反应气氛为80 ppm HCHO/21%O₂/H₂O（RH=50%）/N₂,60 ^oC和高空速（60000 ml/g... 

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 室内甲醛的来源与危害
        1.1.1 甲醛的物理化学性质及其来源和应用
        1.1.2 甲醛的污染现状
        1.1.3 甲醛对人体健康的危害性
    1.2 室内空气污染物甲醛的治理方法
        1.2.1 控制甲醛污染源
        1.2.2 室内外空气交换法
        1.2.3 生物净化技术
        1.2.4 物理吸附技术
        1.2.5 光催化氧化技术
        1.2.6 等离子体技术
        1.2.7 热催化氧化技术
    1.3 热催化氧化法脱除甲醛的研究进展
        1.3.1 贵金属甲醛催化氧化催化剂
        1.3.2 过渡金属氧化物甲醛催化氧化催化剂
    1.4 本论文课题的主要任务和研究内容
2 实验部分
    2.1 实验试剂与仪器
    2.2 催化剂制备
    2.3 催化剂活性评价
    2.4 催化剂表征
        2.4.1 粉末X射线衍射(XRD)
        2.4.2 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)
        2.4.3 比表面积测定(BET)
        2.4.4 X-射线光电子能谱(XPS)
        2.4.5 氢气-程序升温还原(H_2-TPR)
        2.4.6 扫描电子显微镜(SEM)
        2.4.7 非原位漫反射红外光谱(FT-IR)
        2.4.8 原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS)
3 碱金属改性CoMn系列催化剂用于甲醛低温催化氧化反应研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂制备
    3.3 催化剂表征
        3.3.1 BET表征
        3.3.2 XRD表征
        3.3.3 XPS表征
        3.3.4 H_2-TPR表征
    3.4 催化氧化甲醛活性
        3.4.1 调控制备方式对催化氧化甲醛活性的影响
        3.4.2 不同碱金属改性对甲醛催化氧化性能的影响
        3.4.3 H_2O对甲醛氧化反应活性的影响
        3.4.4 催化剂的稳定性
    3.5 催化氧化甲醛反应机理
        3.5.1 催化剂表面中间物种的生成研究
        3.5.2 催化剂表面中间物种的消耗研究
        3.5.3 DRIFTS研究反应气氛对CoMnK表面中间物种生成的影响
        3.5.4 DRIFTS研究H_2O对CoMnK表面中间物种消耗的影响
    3.6 碱金属改性CoMn催化剂构效关系讨论
        3.6.1 碱金属改性对催化剂结构的影响
        3.6.2 催化剂结构对甲醛催化氧化性能的影响
        3.6.3 碱金属K与H_2O相互作用对甲醛催化氧化性能的影响
    3.7 本章小结
4 负载低含量Au/Al基催化剂用于甲醛室温催化氧化反应研究
    4.1 引言
    4.2 催化剂制备
        4.2.1 可控形貌Al_2O_3合成
        4.2.2 尿素均相沉积沉淀法制备Au/Al_2O_3
        4.2.3 不同方法制备的Au/AlOOH
    4.3 催化剂表征
        4.3.1 XRD表征
        4.3.2 SEM表征
    4.4 催化氧化甲醛活性
        4.4.1 催化剂形貌对Au/Al_2O_3催化剂甲醛氧化反应活性的影响
        4.4.2 负载方法对Au/AlOOH催化剂甲醛氧化反应活性的影响
        4.4.3 不同活化方式对Au/AlOOH催化剂甲醛氧化反应活性的影响
        4.4.4 不同担载量的Au/AlOOH催化氧化甲醛性能
        4.4.5 高空速下Au/AlOOH催化氧化甲醛性能
    4.5 Au/AlOOH催化剂构效关系讨论
        4.5.1 Al_2O_3和Al OOH载体结构
        4.5.2 Au/AlOOH催化剂结构
    4.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]八面体四氧化三铁亚微米晶负载铂催化剂用于室温催化氧化甲醛（英文）[J]. 崔维怡,薛丹,谭乃迪,郑彬,贾明君,张文祥.  催化学报. 2018(09)
[2]不同载体稳定的纳米金催化剂室温催化氧化甲醛研究（英文）[J]. 陈冰冰,朱晓兵,王宜迪,于丽梅,石川.  催化学报. 2016(10)
[3]等离子体在绿色制备催化剂方面的应用:现状及展望（英文）[J]. 刘昌俊,李敏悦,王嘉琪,周昕瞳,郭秋婷,严金茂,李英芝.  催化学报. 2016(03)
[4]三维有序介孔二氧化锰制备及其甲醛催化氧化性能（英文）[J]. 拜冰阳,乔琦,李俊华,郝吉明.  催化学报. 2016(01)
[5]温和条件下甲醛在Pt/TiO2上催化氧化反应的原位漫反射红外光谱研究[J]. 何运兵,纪红兵.  催化学报. 2010(02)
[6]载体对负载型金催化剂上甲醛催化氧化的影响[J]. 李洪芳,刘雪松,郭存霞,刘统,罗孟飞,鲁继青.  催化学报. 2009(10)
[7]活性炭孔结构和表面官能团对吸附甲醛性能影响[J]. 汤进华,梁晓怿,龙东辉,刘小军,凌立成.  炭素技术. 2007(03)
[8]氧化锰八面体分子筛纳米棒的合成及其催化甲醛低温氧化性能[J]. 唐幸福,黄秀敏,邵建军,刘俊龙,李永刚,徐奕德,申文杰.  催化学报. 2006(02)



本文编号：3715665