多级孔Y分子筛负载Co-Mn催化剂上合成气转化性能的研究
发布时间：2023-02-25 20:49
近年来由于石油资源的日益匮乏,利用煤、天然气、页岩气和生物质等非石油碳资源转化为液体燃料和化学品的研究备受关注,其中费托(FT)合成是各类碳资源经由合成气间接转化的关键步骤。虽然FT合成历史悠久,但是特定馏分产物选择性的有效调控仍存在挑战。本论文基于双功能催化剂设计的思路,以发展高性能一步法催化剂为目标,通过添加助剂研究Co/Na-meso-Y催化剂上FT合成催化性能,并考察氢解反应对反应产物选择性的调控规律。本论文首先考察了在Co/Na-meso-Y催化剂中分别添加不同金属助剂后的性能,结果表明,Mn助剂可抑制CH4和轻质烃的生成,提高柴油馏分(C10-20烃)的选择性。在Mn/Co比为0.21的催化剂上(15Co-3Mn/Na-meso-Y)显示出较高的催化性能,CO转化为33%,C5+和C10-20烃的选择性分别为91%和65%。该催化剂同时显示出良好的稳定性,经1000h反应后,催化性能保持不变。而Mn/Co比增加,则甲烷选择性上升,C5+和C10-20烃选择性均降低。论文考察了不同Mn含量的Co/Na-meso-Y催化剂上的氢解反应,发现Mn/Co比在一定范围内时,氢解反应性...
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 费托合成的研究概况
1.2.1 费托合成反应简介
1.2.2 费托反应的产物分布
1.2.3 费托反应的反应机理
1.3 影响费托反应产物分布的因素
1.3.1 活性相
1.3.1.1 活性相种类
1.3.1.2 催化剂制备方法
1.3.2 载体的影响
1.3.3 沸石分子筛的应用
1.3.4 助剂的影响
1.4 双功能催化剂研究进展
1.4.1 耦合CO活化和高碳烃C-C加氢裂解的双功能催化剂
1.4.2 耦合CO活化和高碳烃C-C氢解的双功能催化剂
1.5 论文的目的和研究思路
1.6 论文的组成和概要
参考文献
第二章 实验部分
2.1 试剂和原料
2.2 催化剂的制备
2.2.1 多级孔Y分子筛的制备
2.2.2 Co基催化剂的负载
2.3 催化剂的性能测试
2.3.1 费托合成反应操作步骤
2.3.2 氢解反应步骤
2.3.3 费托合成产物的计算方法
2.3.4 正十六烷氢解的计算
2.4 催化剂的表征
2.4.1 低温Ar物理吸脱附
2.4.2 X-射线粉末衍射(XRD)
2.4.3 ICP-OES测定分子筛Si/Al比
2.4.4 高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)
2.4.5 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.4.6 H2-O2滴定Co还原度(H2-O2 Titration)
2.4.7 H2化学吸附测定分散度(H2-Chemisorption)
2.4.8 X-射线光电子能谱(XPS)
参考文献
第三章 Co/Na-meso-Y催化剂上添加助剂的催化性能的研究
3.1 引言
3.2 实验结果与讨论
3.2.1 催化剂添加各种助剂后的性能评价
3.2.2 调变不同Mn/Co比对催化性能的影响
3.2.3 固定Mn/Co比调变温度对催化性能的影响
3.2.4 固定Mn/Co比改变空速对催化性能的影响
3.2.5 固定Mn/Co比改变Co粒径对催化性能的影响
3.2.6 对Co-Mn/Na-meso-Y反应寿命进行测试
3.3 添加两种助剂对催化剂性能的研究
3.4 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的氢解反应
3.5 本章小结
参考文献
第四章 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂对费托产物分布影响的性能研究
4.1 引言
4.2 Co/Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的表征
4.2.1 Co/Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的的TEM表征结果
4.2.2 Co/Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的的H2-TPR表征结果
4.2.3 Co /Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的XPS的表征结果
4.3 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的表征
4.3.1 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的XRD表征结果
4.3.2 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的TEM表征结果
4.3.3 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的H2-TPR表征结果
4.3.4 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的还原度及化学吸附
4.3.5 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的XPS表征
4.4 本章小结
参考文献
第五章 结论
5.1 Co/Na-meso-Y催化剂添加助剂后催化合成气制柴油的研究
5.2 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂对费托产物分布影响的性能研究
硕士期间科研成果目录
致谢
本文编号：3749171
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 费托合成的研究概况
1.2.1 费托合成反应简介
1.2.2 费托反应的产物分布
1.2.3 费托反应的反应机理
1.3 影响费托反应产物分布的因素
1.3.1 活性相
1.3.1.1 活性相种类
1.3.1.2 催化剂制备方法
1.3.2 载体的影响
1.3.3 沸石分子筛的应用
1.3.4 助剂的影响
1.4 双功能催化剂研究进展
1.4.1 耦合CO活化和高碳烃C-C加氢裂解的双功能催化剂
1.4.2 耦合CO活化和高碳烃C-C氢解的双功能催化剂
1.5 论文的目的和研究思路
1.6 论文的组成和概要
参考文献
第二章 实验部分
2.1 试剂和原料
2.2 催化剂的制备
2.2.1 多级孔Y分子筛的制备
2.2.2 Co基催化剂的负载
2.3 催化剂的性能测试
2.3.1 费托合成反应操作步骤
2.3.2 氢解反应步骤
2.3.3 费托合成产物的计算方法
2.3.4 正十六烷氢解的计算
2.4 催化剂的表征
2.4.1 低温Ar物理吸脱附
2.4.2 X-射线粉末衍射(XRD)
2.4.3 ICP-OES测定分子筛Si/Al比
2.4.4 高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)
2.4.5 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.4.6 H2-O2滴定Co还原度(H2-O2 Titration)
2.4.7 H2化学吸附测定分散度(H2-Chemisorption)
2.4.8 X-射线光电子能谱(XPS)
参考文献
第三章 Co/Na-meso-Y催化剂上添加助剂的催化性能的研究
3.1 引言
3.2 实验结果与讨论
3.2.1 催化剂添加各种助剂后的性能评价
3.2.2 调变不同Mn/Co比对催化性能的影响
3.2.3 固定Mn/Co比调变温度对催化性能的影响
3.2.4 固定Mn/Co比改变空速对催化性能的影响
3.2.5 固定Mn/Co比改变Co粒径对催化性能的影响
3.2.6 对Co-Mn/Na-meso-Y反应寿命进行测试
3.3 添加两种助剂对催化剂性能的研究
3.4 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的氢解反应
3.5 本章小结
参考文献
第四章 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂对费托产物分布影响的性能研究
4.1 引言
4.2 Co/Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的表征
4.2.1 Co/Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的的TEM表征结果
4.2.2 Co/Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的的H2-TPR表征结果
4.2.3 Co /Na-meso-Y催化剂添加不同助剂的XPS的表征结果
4.3 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的表征
4.3.1 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的XRD表征结果
4.3.2 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的TEM表征结果
4.3.3 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的H2-TPR表征结果
4.3.4 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的还原度及化学吸附
4.3.5 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂的XPS表征
4.4 本章小结
参考文献
第五章 结论
5.1 Co/Na-meso-Y催化剂添加助剂后催化合成气制柴油的研究
5.2 Co-Mn/Na-meso-Y催化剂对费托产物分布影响的性能研究
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致谢
本文编号：3749171
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