煤热解焦化和加氢脱硫的ReaxFF反应分子动力学分析

发布时间：2023-04-23 15:07

　　煤炭在世界能源体系中占据着重要的地位,约提供了全球所需能源的27%。随着科技、经济、环境的多方面需求,煤转化和高效清洁利用逐渐地替代了传统的煤炭利用方法。煤热解是煤燃烧、气化、液化等热加工过程的初始和伴随反应,因此煤热解的研究对于煤的高效和清洁利用有着极其重要的作用,煤热解和结焦的机理研究一直以来都是煤热解研究的主要内容。焦化是典型的高能耗重污染工业,低耗清洁也是近年来焦化行业发展的方向。本文以煤高温热解的典型工业应用—一焦化工艺为背景,从微观机理和宏观过程,对煤热解焦化机理、加氢脱硫机理及应用潜力开展了系统的研究。炼焦煤是焦化生产的核心原料,首先针对华北地区典型的不同煤阶炼焦煤,获得了煤工业分析和元素分析,分别采用热重和傅里叶变换红外光谱实验,获取了热解特性、热解过程中红外结构参数的变化及官能团的改变。结果表明：随着煤阶的升高,热解特征温度升高,芳碳率和芳氢率呈现增大的趋势；芳碳率、芳氢率和H/C、VM之间存在较好的指数关系；不同煤种产生的半焦及焦炭的红外吸收峰的变化规律基本相同；随着温度的升高,煤／焦红外光谱吸收峰数量和强度均呈现下降趋势,芳氢的比例逐渐变大。考虑煤中官能团的存在形...

【文章页数】：153 页

【学位级别】：博士

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致谢
摘要
Abstract
1 引言
2 文献综述
    2.1 煤热解概述
        2.1.1 煤热解过程
        2.1.2 煤热解动力学模型
        2.1.3 基于结构的煤热解网络模型
    2.2 煤结构及其在热解过程的变化
        2.2.1 煤化学结构
        2.2.2 热解过程中的结构变化
        2.2.3 煤模型化合物
    2.3 煤加氢热解的研究现状
    2.4 焦炉工艺的发展及数学模型
        2.4.1 焦炉工艺的发展历程与现状
        2.4.2 现代蓄热式焦炉结构
        2.4.3 焦炉炭化室数学模型
    2.5 分子动力学方法在煤热解的应用
        2.5.1 分子动力学
        2.5.2 反应力场ReaxFF
    2.6 本文研究内容
3 炼焦煤煤质与结构参数分析
    3.1 煤的工业分析及元素分析
    3.2 煤的热重分析
        3.2.1 实验装置与测量
        3.2.2 实验结果分析
        3.2.3 与网络热解模型模拟结果的对比
    3.3 煤与结焦物的红外光谱分析
        3.3.1 实验装置与测量
        3.3.2 结果分析
    3.4 本章小结
4 ReaxFF-MD应用在煤热解模拟的适用性验证
    4.1 煤模型化合物的选择
    4.2 建模与ReaxFF-MD模拟
    4.3 含氧模型化合物热解结果与分析
    4.4 含氮模型化合物热解结果与分析
    4.5 含硫模型化合物热解结果与分析
    4.6 本章小结
5 煤分子热解过程的模拟
    5.1 Wiser模型的热解模拟
        5.1.1 Wiser模型的构建及密度评价
        5.1.2 结果分析
        5.1.3 热解产物生成过程
    5.2 煤中的小分子化合物的热解模拟
        5.2.1 小分子化合物的选择
        5.2.2 热解产物
    5.3 柳林焦煤和兖州气煤的热解分析
        5.3.1 结构模型与反应体系
        5.3.2 结果分析
        5.3.3 结焦机理分析
    5.4 煤热解气体中氧氮硫的迁移规律
    5.5 本章小结
6 煤加氢脱硫过程的模拟
    6.1 煤氢反应体系的构建
    6.2 煤加氢热解结果与分析
        6.2.1 热解产物
        6.2.2 脱硫效果及温度影响
        6.2.3 分子初始断裂位置
    6.3 加氢脱硫机理分析
    6.4 加焦炉煤气的热解脱硫分析
    6.5 本章小结
7 焦炉气体析出、流动与传热过程的模拟
    7.1 物理模型
    7.2 数学模型
        7.2.1 流动传热传质控制方程组
        7.2.2 热解气反应析出模型
        7.2.3 初始条件和边界条件
    7.3 结果分析
    7.4 焦炉炭化室加氢脱硫的浅析
    7.5 本章小结
8 结论与展望
    8.1 结论
    8.2 工作展望
参考文献
作者简历及在学研究成果
学位论文数据集



本文编号：3799954