ZSM-5分子筛的合成、后处理及其催化甲醇制汽油的研究

发布时间：2023-05-20 13:16

　　ZSM-5是一种硅铝沸石分子筛,它具有两种交叉孔道:平行于a轴的正弦型椭圆孔道(5.5?×5.1?)和平行于b轴的椭圆孔道(5.6?×5.3?)。ZSM-5分子筛具有较高的水热稳定性、化学稳定性、独特的择形性和酸催化活性等性能。作为催化剂,ZSM-5分子筛广泛应用于石油化工、精细化工以及环保等领域,特别是在甲醇转化制汽油、芳烃、烯烃以及烯烃芳构化等反应中具有优异的催化性能。随着全球工业化的发展,能源需求量的增大,石油资源日益匮乏,ZSM-5分子筛催化的多种与能源相关的反应特别引人注目。本论文首先采用晶种法水热合成ZSM-5分子筛,研究了加料中Na₂O含量、硅铝比、晶种的量、不同晶种以及不同铝源对合成ZSM-5分子筛的影响。结果表明,通过调节物料配比,可以合成出较宽硅铝比范围的ZSM-5分子筛,甚至是全硅分子筛;Na₂O加入量大有助于晶体尺寸的降低;晶种加入量大有助于晶体尺寸的降低和结晶度的提高;用ZSM-5分子筛作晶种,同样可以合成出较大尺寸的ZSM-5分子筛;使用NaAlO₂作铝源倾向于合成球状聚集体;使用拟薄水铝石作...

【文章页数】：141 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 沸石分子筛简介
    1.2 ZSM-5分子筛的研究进展
        1.2.1 模板剂法合成ZSM-5分子筛
        1.2.2 无模板剂法合成ZSM-5分子筛
        1.2.3 其它方法合成ZSM-5分子筛
        1.2.4 介孔ZSM-5分子筛的制备
    1.3 MTG相关研究进展
        1.3.1 托普索一体化汽油合成技术工艺
        1.3.2 埃克森-美孚甲醇制汽油工艺(MTG)
        1.3.3 甲醇制汽油分子筛的选择
    1.4 甲醇制汽油的机理
        1.4.1 碳烯机理
        1.4.2 甲基碳正离子机理
        1.4.3 烃池机理
    1.5 本文工作思路
第2章 晶种法合成ZSM-5分子筛研究
    2.1 实验所用试剂与仪器
    2.2 晶种S-1的合成与表征
        2.2.1 合成步骤
        2.2.2 结果与讨论
    2.3 ZSM-5分子筛的合成及表征
        2.3.1 以偏铝酸钠为铝源合成ZSM-5分子筛
        2.3.2 以拟薄水铝石为铝源合成ZSM-5分子筛
        2.3.3 合成高硅铝比ZSM-5分子筛
    2.4 本章小结
第3章 ZSM-5聚集体的合成及其催化MTG反应
    3.1 实验部分
        3.1.1 催化剂的制备
        3.1.2 催化剂的表征
        3.1.3 催化剂反应活性测试装置以及产物分析
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 不同Na₂O/SiO₂加料比的影响
        3.2.2 不同H₂O/SiO₂加料比的影响
        3.2.3 不同SiO₂/Al₂O₃加料比的影响
        3.2.4 不同Seed/SiO₂加料比的影响
    3.3 本章小结
第4章 HF处理ZSM-5提高其对MTG反应的催化性能
    4.1 实验部分
        4.1.1 催化剂的制备
        4.1.2 催化剂的表征
        4.1.3 催化剂反应活性测试装置以及产物分析
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 表征结果与讨论
        4.2.2 反应评价结果与讨论
    4.3 本章小结
第5章 HF-NH₄F溶液处理ZSM-5提高其对MTG反应的催化性能
    5.1 实验部分
        5.1.1 催化剂的制备
        5.1.2 催化剂的表征
        5.1.3 催化剂反应活性测试装置以及产物分析
    5.2 结果与讨论
        5.2.1 表征结果与讨论
        5.2.2 反应评价结果与讨论
    5.3 本章小结
第6章 结论与展望
    6.1 主要结论
    6.2 本工作的创新点
    6.3 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢



本文编号：3821187