甲烷干气重整Ni/La 2 O 3 催化剂抗积碳性能及机理研究

发布时间：2023-06-01 18:38

　　伴随着人类社会的飞速进步,人类对能源的依赖越来越强烈。作为三大化石燃料,天然气的开采规模在日益增加,对于甲烷如何清洁和高效利用的问题亟待解决。甲烷干气重整(DRM)使用CH₄和CO₂作为原料来生产合成气,CH₄和CO₂均为主要的温室气体,因此通常认为甲烷干气重整可以一定程度上缓解能源利用过程中所带来的环境负面影响。首先,本文论述了新型Ni/La₂O₃催化剂的设计及制备,将其用于DRM过程。结果表明,由La₂O₂CO₃作为载体前驱体制备的La₂O₃能够高度分散负载在其上的镍颗粒。另外,纳米棒状载体能够提供更多的中等强度碱性位点用于促进CO₂在载体表面的吸附和活化。结果表明,载体与金属之间的相互作用得到增强,并且抑制了镍颗粒在严苛反应条件下的烧结。同时,本文对积碳在催化剂上的变化也进行了表征和讨论,以此来理解积碳形成的机理,以及L...

【文章页数】：83 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
    1.1 甲烷干气重整研究背景
    1.2 甲烷干气重整机理研究
        1.2.1 DRM反应热力学
        1.2.2 DRM反应中CH₄活化的机制
        1.2.3 DRM反应中CO₂活化的机制
    1.3 DRM反应的主要问题
    1.4 DRM反应催化体系研究
        1.4.1 载体表面的酸碱性
        1.4.2 氧物种的迁移能力
        1.4.3 氧化还原体系
        1.4.4 金属—载体相互作用
        1.4.5 双金属体系
        1.4.6 纳米结构限域效应
    1.5 本论文研究工作设想
第2章 实验方法
    2.1 实验试剂
    2.2 催化剂表征
        2.2.1 N₂物理吸附(N₂-physisorption)
        2.2.2 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-OES)
        2.2.3 X-射线衍射分析(XRD)
        2.2.4 H₂程序升温还原(H₂-TPR)
        2.2.5 CO₂程序升温脱附(CO₂-TPD)
        2.2.6 程序升温氧化(TPO)
        2.2.7 H₂化学吸附
        2.2.8 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.9 热重分析(TGA)
        2.2.10 拉曼光谱(RamanSpectra)
        2.2.11 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.12 紫外可见漫反射光谱(UV-vis)
        2.2.13 傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)
    2.3 催化反应性能评价
第3章 具有稳定Ni颗粒的Ni/La₂O₃催化剂用于DRM过程
    3.1 引言
    3.2 催化剂制备
    3.3 焙烧后催化剂表征
    3.4 还原后催化剂表征
    3.5 DRM反应活性
    3.6 反应后催化剂表征
    3.7 积碳形成分析
    3.8 讨论
    3.9 小结
第4章 Ce的添加对La₂O₃上CO₂吸附及活化的影响
    4.1 引言
    4.2 催化剂制备
    4.3 Ce-La混合氧化物结构性质
    4.4 原位DRIFTS光谱
    4.5 晶相结构的影响
    4.6 对Ⅱ-La₂O₂CO₃活性的影响
    4.7 消除积碳性能评价
    4.8 小结
第5章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢



本文编号：3826821