甲基环氧丙烷绿色合成工艺的研究
发布时间：2023-06-03 03:34
甲基环氧丙烷(MPO)是一种重要的有机中间体,在聚醚和医药的合成及生产中有着广阔的应用市场。目前甲基环氧丙烷未见有大规模工业生产的报道,只能通过氯醇法小批量合成,但氯醇法工艺污染大、副产物多、原子经济性差,不能满足现代化工业生产要求,因此,需要寻找一种高效的甲基环氧丙烷绿色合成工艺。烯烃通过H202一步环氧化生成环氧化合物,流程短,污染少,绿色经济环保,是烯烃环氧化领域研究的重点。本文主要研究了以过氧化氢为氧源,异丁烯直接环氧化得到甲基环氧丙烷的绿色生产工艺,分别探究了杂多酸/H2O2催化体系和钛硅分子筛TS-1催化体系对异丁烯环氧化反应的效果。并研究了不同粒径钛硅分子筛的改性优化,探讨微米级TS-1性能优化后代替纳米级TS-1的可能性,以降低催化剂成本。在研究杂多酸/H202催化体系中,探究了杂多酸/H202体系催化异丁烯环氧化反应性能。通过对磷钨酸、硅钨酸、磷钼酸本体催化性能的实验考察,发现磷钨酸/H202催化体系最为灵敏;为了提高杂多酸/H202的两相催化效果,进一步对不同的相转移催化剂配体:十八烷基三甲基氯化铵、十六烷基三甲基氯化铵、苄基三甲基氯化铵、四正丁基碘化铵等与杂多酸络...
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
ABSTRACT
第1章 文献综述
1.1 概述
1.2 烯烃/H2O2均相环氧化方法
1.2.1 杂多酸化合物体系
1.2.2 金属盐类催化剂
1.2.3 金属卟啉类催化剂
1.3 烯烃/H2O2多相环氧化方法
1.3.1 钛硅分子筛
1.3.2 金属催化剂
1.3.3 均相催化剂的多相化固载
1.4 其它烯烃环氧化方法
1.5 正交试验法对反应结果优化
1.6 本课题研究的目的与意义
1.6.1 研究目标
1.6.2 实验思路
1.6.3 研究意义
第2章 实验内容
2.1 实验试剂与设备
2.2 实验内容
2.2.1 原料异丁烯的制备
2.2.2 环氧化反应
2.2.3 环氧化反应实验流程
2.3 反应数据处理
2.3.1 副产物分析
2.3.2 碘量法测定H2O2残余量
2.3.3 甲基环氧丙烷检测
2.3.4 过程评价函数
第3章 杂多酸/H2O2体系环氧化反应研究
3.1 引言
3.2 杂多酸的筛选
3.2.1 杂多酸的制备
3.2.2 催化剂表征
3.2.3 不同杂多酸催化效果的比较
3.2.4 结果与讨论
3.3 季铵盐的筛选
3.3.1 催化剂的制备
3.3.2 催化剂的表征
3.3.3 不同相转移催化剂配体催化效果对比
3.3.4 结果与讨论
3.4 反应条件对环氧化反应的影响
3.4.1 温度因素的影响
3.4.2 反应时间因素的影响
3.4.3 催化剂用量的影响
3.4.4 C4H8/H2O2投料比因素的影响
3.4.5 Na2HPO4因素的影响
3.4.6 不同溶剂的影响
3.5 正交试验
3.5.1 正交试验表设计与结果
3.5.2 正交试验结果分析
3.5.3 最佳条件下环氧化反应结果
3.6 本章小结
第4章 TS-1/H2O2体系环氧化反应研究
4.1 引言
4.2 催化剂的表征
4.2.1 SEM扫描电镜
4.2.2 ICP元素分析
4.2.3 红外光谱表征
4.2.4 BET分析
4.3 TS-1(a)和TS-1(b)环氧化反应对比
4.4 反应条件对环氧化反应的影响
4.4.1 反应时间因素的影响
4.4.2 反应温度因素的影响
4.4.3 催化剂用量的影响
4.4.4 C4H8/H2O2摩尔比因素的影响
4.4.5 助催化剂NaHCO3因素的影响
4.4.6 溶剂种类的影响
4.5 正交试验
4.5.1 正交试验表的设计与结果
4.5.2 正交实验结果分析
4.6 TS-1(a)和TS-1(b)最佳条件结果
4.7 TS-1(a)的重复利用实验
4.8 本章小结
第5章 TS-1改性对环氧化反应的影响
5.1 引言
5.2 硅烷化改性
5.2.1 硅烷化改性TS-1催化剂的制备
5.2.2 硅烷化改性催化剂的表征
5.2.3 硅烷化改性对环氧化反应的影响
5.3 酸改性
5.3.1 酸改性催化剂的制备
5.3.2 酸改性催化剂的表征
5.3.3 酸改性对环氧化反应的影响
5.4 有机碱改性
5.4.1 有机碱改性催化剂的制备
5.4.2 有机碱改性催化剂的表征
5.4.3 有机碱改性对环氧化反应的影响
5.5 乙醇胺改性条件对TS-1(b)环氧化反应的影响
5.5.1 乙醇胺浓度的影响
5.5.2 改性时间的影响
5.5.3 改性温度的影响
5.6 本章小结
第6章 结论
参考文献
本文编号：3828584
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
致谢
摘要
ABSTRACT
第1章 文献综述
1.1 概述
1.2 烯烃/H2O2均相环氧化方法
1.2.1 杂多酸化合物体系
1.2.2 金属盐类催化剂
1.2.3 金属卟啉类催化剂
1.3 烯烃/H2O2多相环氧化方法
1.3.1 钛硅分子筛
1.3.2 金属催化剂
1.3.3 均相催化剂的多相化固载
1.4 其它烯烃环氧化方法
1.5 正交试验法对反应结果优化
1.6 本课题研究的目的与意义
1.6.1 研究目标
1.6.2 实验思路
1.6.3 研究意义
第2章 实验内容
2.1 实验试剂与设备
2.2 实验内容
2.2.1 原料异丁烯的制备
2.2.2 环氧化反应
2.2.3 环氧化反应实验流程
2.3 反应数据处理
2.3.1 副产物分析
2.3.2 碘量法测定H2O2残余量
2.3.3 甲基环氧丙烷检测
2.3.4 过程评价函数
第3章 杂多酸/H2O2体系环氧化反应研究
3.1 引言
3.2 杂多酸的筛选
3.2.1 杂多酸的制备
3.2.2 催化剂表征
3.2.3 不同杂多酸催化效果的比较
3.2.4 结果与讨论
3.3 季铵盐的筛选
3.3.1 催化剂的制备
3.3.2 催化剂的表征
3.3.3 不同相转移催化剂配体催化效果对比
3.3.4 结果与讨论
3.4 反应条件对环氧化反应的影响
3.4.1 温度因素的影响
3.4.2 反应时间因素的影响
3.4.3 催化剂用量的影响
3.4.4 C4H8/H2O2投料比因素的影响
3.4.5 Na2HPO4因素的影响
3.4.6 不同溶剂的影响
3.5 正交试验
3.5.1 正交试验表设计与结果
3.5.2 正交试验结果分析
3.5.3 最佳条件下环氧化反应结果
3.6 本章小结
第4章 TS-1/H2O2体系环氧化反应研究
4.1 引言
4.2 催化剂的表征
4.2.1 SEM扫描电镜
4.2.2 ICP元素分析
4.2.3 红外光谱表征
4.2.4 BET分析
4.3 TS-1(a)和TS-1(b)环氧化反应对比
4.4 反应条件对环氧化反应的影响
4.4.1 反应时间因素的影响
4.4.2 反应温度因素的影响
4.4.3 催化剂用量的影响
4.4.4 C4H8/H2O2摩尔比因素的影响
4.4.5 助催化剂NaHCO3因素的影响
4.4.6 溶剂种类的影响
4.5 正交试验
4.5.1 正交试验表的设计与结果
4.5.2 正交实验结果分析
4.6 TS-1(a)和TS-1(b)最佳条件结果
4.7 TS-1(a)的重复利用实验
4.8 本章小结
第5章 TS-1改性对环氧化反应的影响
5.1 引言
5.2 硅烷化改性
5.2.1 硅烷化改性TS-1催化剂的制备
5.2.2 硅烷化改性催化剂的表征
5.2.3 硅烷化改性对环氧化反应的影响
5.3 酸改性
5.3.1 酸改性催化剂的制备
5.3.2 酸改性催化剂的表征
5.3.3 酸改性对环氧化反应的影响
5.4 有机碱改性
5.4.1 有机碱改性催化剂的制备
5.4.2 有机碱改性催化剂的表征
5.4.3 有机碱改性对环氧化反应的影响
5.5 乙醇胺改性条件对TS-1(b)环氧化反应的影响
5.5.1 乙醇胺浓度的影响
5.5.2 改性时间的影响
5.5.3 改性温度的影响
5.6 本章小结
第6章 结论
参考文献
本文编号：3828584
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