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MOFs衍生的多孔碳包覆钴银合金纳米粒子用于柠檬醛的选择性加氢反应

发布时间:2023-09-14 04:18
  柠檬醛是一种α,β-不饱和醛,主要来源于山苍子、柠檬草、青霉、花萼等植物当中。柠檬醛不仅本身可作为工业中生产维生素、类胡萝卜素以及其他香料的重要原材料,同时柠檬醛加氢产物中的橙花醇和香叶醇具有更高的经济价值,并已经被广泛的应用于食品、香料和医药中间体等产品的合成之中。因此,柠檬醛选择性加氢制备橙花醇和香叶醇具有十分重要的意义。然而,柠檬醛选择性加氢制备橙花醇和香叶醇是比较困难的,因为柠檬醛分子中存在三个不饱和双键,共轭C=C、C-O双键和孤立的C=C双键。通过热力学分析可知,相对于C=O双键而言,C=C双键的键长更长,键能更低,因此加氢反应更容易发生在C=C双键上。目前,具有最高活性的是贵金属催化剂,如Pt、Ru、Ir等贵金属已经被用于柠檬醛选择性加氢制备橙花醇和香叶醇的反应中,但是由于昂贵的价格限制了贵金属的广泛应用。过渡金属Co由于其低廉的价格和针对C=O双键较高的选择性,因此受到人们的关注。然而,过渡金属Co的反应活性不高。将过渡金属Co与贵金属之间合金化产生的复合材料可能可以解决上述问题。因为在过渡金属/贵金属复合材料中,不仅可以减少贵金属的使用量以便降低催化剂的成本,而且可以...

【文章页数】:71 页

【学位级别】:硕士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 金属-有机框架化合物MOFs及其应用
        1.1.1 MOFs材料的概述
        1.1.2 MOFs材料的应用
            1.1.2.1 MOFs在光学传感领域的应用
            1.1.2.2 MOFs在生物医学领域的应用
            1.1.2.3 MOFs在催化领域的应用
            1.1.2.4 MOFs在气体吸附与分离领域的应用
    1.2 MOFs衍生材料的制备及其应用
        1.2.1 MOFs衍生的多孔碳材料的制备及其应用
        1.2.2 MOFs衍生的金属氧化物材料的制备及其应用
        1.2.3 MOFs衍生的金属及其氧化物复合多孔碳材料的制备及其应用
        1.2.4 MOFs经过化学蚀刻得到的复合材料的制备及其应用
    1.3 柠檬醛加氢反应的研究现状
        1.3.1 负载型单金属催化剂
        1.3.2 负载型双金属催化剂
        1.3.3 其它类型催化剂
    1.4 本课题的研究内容与主要意义
第2章 一锅法制备多孔碳包覆的钴银合金催化剂
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验药品及主要仪器
        2.2.2 样品的合成与制备
            2.2.2.1 催化剂前驱体的合成
            2.2.2.2 催化剂的制备
            2.2.2.3 对比催化剂的制备
        2.2.3 样品的表征
            2.2.3.1 X-射线衍射XRD分析
            2.2.3.2 热重TGA分析
            2.2.3.3 拉曼光谱Raman分析
            2.2.3.4 物理吸附分析
            2.2.3.5 化学吸附分析
            2.2.3.6 X-射线光电子能谱XPS分析
            2.2.3.7 透射电镜TEM分析
            2.2.3.8 扫描电镜SEM分析
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 样品的XRD测试分析
        2.3.2 样品的TG测试分析
        2.3.3 样品的物理吸附测试分析
        2.3.4 样品的化学吸附测试分析
        2.3.5 样品的Raman测试分析
        2.3.6 样品的XPS测试分析
        2.3.7 样品的形貌测试分析
    2.4 本章小结
第3章 碳包覆的钴银合金催化柠檬醛加氢反应的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂及主要仪器
        3.2.2 催化剂的活性测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂xAgCo@C-510的活性测试分析
        3.3.2 催化剂6AgCo@C-T的活性测试分析
        3.3.3 催化剂6AgCo@C-510的反应条件优化
        3.3.4 样品的循环稳定性测试分析
        3.3.5 柠檬醛加氢反应的活化能计算
    3.4 本章小结
第4章 结论与展望
    4.1 结论
    4.2 展望
致谢
参考文献
攻读学位期间的研究成果



本文编号:3846538

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